Tobias Martin Hain

• Subdividing space through interfaces leads to many space partitions that are relevant to soft matter self-assembly. Prominent examples include cellular media, e.g. soap froths, which are bubbles of air separated by interfaces of soap and water, but also more complex partitions such as bicontinuous minimal surfaces. Using computer simulations, this thesis analyses soft matter systems in terms of the relationship between the physical forces between the system's constituents and the structure of the resulting interfaces or partitions. The focus is on two systems, copolymeric self-assembly and the so-called Quantizer problem, where the driving force of structure formation, the minimisation of the free-energy, is an interplay of surface area minimisation and stretching contributions, favouring cells of uniform thickness. In the first part of the thesis we address copolymeric phase formation with sharp interfaces. We analyse a columnar copolymer system "forced" to assemble on a spherical surface, where the perfect solution, theSubdividing space through interfaces leads to many space partitions that are relevant to soft matter self-assembly. Prominent examples include cellular media, e.g. soap froths, which are bubbles of air separated by interfaces of soap and water, but also more complex partitions such as bicontinuous minimal surfaces. Using computer simulations, this thesis analyses soft matter systems in terms of the relationship between the physical forces between the system's constituents and the structure of the resulting interfaces or partitions. The focus is on two systems, copolymeric self-assembly and the so-called Quantizer problem, where the driving force of structure formation, the minimisation of the free-energy, is an interplay of surface area minimisation and stretching contributions, favouring cells of uniform thickness. In the first part of the thesis we address copolymeric phase formation with sharp interfaces. We analyse a columnar copolymer system "forced" to assemble on a spherical surface, where the perfect solution, the hexagonal tiling, is topologically prohibited. For a system of three-armed copolymers, the resulting structure is described by solutions of the so-called Thomson problem, the search of minimal energy configurations of repelling charges on a sphere. We find three intertwined Thomson problem solutions on a single sphere, occurring at a probability depending on the radius of the substrate. We then investigate the formation of amorphous and crystalline structures in the Quantizer system, a particulate model with an energy functional without surface tension that favours spherical cells of equal size. We find that quasi-static equilibrium cooling allows the Quantizer system to crystallise into a BCC ground state, whereas quenching and non-equilibrium cooling, i.e. cooling at slower rates then quenching, leads to an approximately hyperuniform, amorphous state. The assumed universality of the latter, i.e. independence of energy minimisation method or initial configuration, is strengthened by our results. We expand the Quantizer system by introducing interface tension, creating a model that we find to mimic polymeric micelle systems: An order-disorder phase transition is observed with a stable Frank-Caspar phase. The second part considers bicontinuous partitions of space into two network-like domains, and introduces an open-source tool for the identification of structures in electron microscopy images. We expand a method of matching experimentally accessible projections with computed projections of potential structures, introduced by Deng and Mieczkowski (1998). The computed structures are modelled using nodal representations of constant-mean-curvature surfaces. A case study conducted on etioplast cell membranes in chloroplast precursors establishes the double Diamond surface structure to be dominant in these plant cells. We automate the matching process employing deep-learning methods, which manage to identify structures with excellent accuracy.…
• Die Unterteilung eines Raums durch Grenzflächen führt zu Raumaufteilungen, die für die Selbstorganisation weicher Materie relevant sind. Bekannte Beispiele sind zelluläre Medien, wie z.B. Seifenschaum, der aus Luftblasen besteht, getrennt durch Wände aus Wasser und Seife, und komplexere Partitionen, wie sie z.B. durch bikontinuierliche Minimalflächen erzeugt werden. In dieser Arbeit werden mit Hilfe von Computersimulationen Systeme weicher Materie in Bezug auf den Zusammenhang zwischen dem im System vorherrschenden, physikalischen Kräften und der Struktur der resultierenden Grenzflächen oder Partitionen untersucht. Der Schwerpunkt liegt hierbei auf zwei Systemen, eine Copolymerschmelze und das sogenannte Quantizer Problem, bei denen der treibende Faktor der Strukturbildung, nämlich die Minimierung der freien Energie, aus einem Zusammenspiel der Minimierung der Oberfläche der Grenzflächen und der gleichzeitigen Minimierung der Elastizitätsenergie besteht. Unter diesen Gegebenheiten bevorzugen solche Systeme Zellen gleichmäßigerDie Unterteilung eines Raums durch Grenzflächen führt zu Raumaufteilungen, die für die Selbstorganisation weicher Materie relevant sind. Bekannte Beispiele sind zelluläre Medien, wie z.B. Seifenschaum, der aus Luftblasen besteht, getrennt durch Wände aus Wasser und Seife, und komplexere Partitionen, wie sie z.B. durch bikontinuierliche Minimalflächen erzeugt werden. In dieser Arbeit werden mit Hilfe von Computersimulationen Systeme weicher Materie in Bezug auf den Zusammenhang zwischen dem im System vorherrschenden, physikalischen Kräften und der Struktur der resultierenden Grenzflächen oder Partitionen untersucht. Der Schwerpunkt liegt hierbei auf zwei Systemen, eine Copolymerschmelze und das sogenannte Quantizer Problem, bei denen der treibende Faktor der Strukturbildung, nämlich die Minimierung der freien Energie, aus einem Zusammenspiel der Minimierung der Oberfläche der Grenzflächen und der gleichzeitigen Minimierung der Elastizitätsenergie besteht. Unter diesen Gegebenheiten bevorzugen solche Systeme Zellen gleichmäßiger Größe. Im ersten Teil der Arbeit befassen wir uns mit der Bildung von scharfen Grenzflächen in Systemen von Copolymeren. Wir analysieren die zylindrische Phase eines Copolymersystems, das gezwungen wird, sich auf einer kugelförmigen Oberfläche zu organisieren. Die Topologie dieser Oberfläche erlaubt es der optimalen Konfiguration, dem Sechseckgitter, nicht, sich zu bilden. Für dreiarmige Copolymere wird die entstehende Struktur durch Lösungen des sogenannten Thomson Problems beschrieben. Letzteres sucht nach der Konfigurationen von abstoßenden Ladungen auf einer Kugeloberfläche mit minimaler Energie. Auf einem Substrat haben wir eine Kombination aus drei ineinandergreifende Lösungen des Thomson Problems gefunden, wobei der Typ der Lösungen statistisch von dem Radius des Substrates abhängt. Anschließend untersuchen wir die Bildung von amorphen und kristallinen Strukturen im Quantizersystem, einem teilchenbasierenden Modell, dessen Energiefunktional keine Oberflächenspannung enthält und möglichst kugelförmige Zellen gleicher Größe begünstigt. Wird das System quasistatisch im thermodynamischen Gleichgewicht abgekühlt, kristallisiert das Quantizersystem in den geordneten BCC Grundzustand. Wird das System allerdings zu schnell abgekühlt, sodass es sich nicht mehr im thermodynamischen Gleichgewicht befindet, bildet sich eine amorphe, annähernd hyperuniforme Struktur aus. Wir konnten zeigen, dass diese Struktur bemerkenswert unabhängig von den Ausganszuständen, sowie der Art der Energieminimierung zu sein scheint. Im Ausblick erweitern wir das Quantizersystem, indem wir Oberflächenspannung einführen. Unsere Ergebnisse deutet darauf hin, dass dieses so erweiterte Modell Mizellenphasen in Polymersystem modellieren kann. Wir beobachten einen Phasenübergang von einer ungeordneten, flüssigen Phase hin zu einer festen Frank-Caspar-Phase. Der zweite Teil der Arbeit behandelt bikontinuierliche Grenzflächen, die den Raum in zwei netzwerkartige Domänen aufteilen. Wir führen eine Open-Source Software ein, das die Identifizierung von Strukturen anhand derer Mikroskopaufnahmen ermöglicht. Hierzu erweitern und verbessern wir eine Methode, die durch den Abgleich experimentell zugänglicher Projektionen in Mikroskopaufnahmen mit berechneten Projektionen potenzieller Strukturen basiert. Dieses Verfahren wurde erstmal von Deng und Mieczkowski (1998) eingeführt. Die simulierten Strukturen basieren auf einer Nodalflächenmodellierung von dreifach-periodischen Flächen konstanter mittlerer Krümmung. Wir führen eine Fallstudie an Zellmembranen von Etioplasten, den Vorläufern von Chloroplasten, durch. Wir konnten die Struktur dieser Etioplasten als die Diamond-Struktur identifizieren. Als Ausblick automatisieren wir den Identifizierungsproyess mit Hilfe von Deep-Learning-Methoden. Erste Ergebnisse zeigen, dass mit diesem Ansatz die Identifizierung von Strukturen mit ausgezeichneter Genauigkeit gelingt.…