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Diffusion of finite-size particles in two-dimensional channels with random wall configurations
(2014)
Diffusion of chemicals or tracer molecules through complex systems containing irregularly shaped channels is important in many applications. Most theoretical studies based on the famed Fick–Jacobs equation focus on the idealised case of infinitely small particles and reflecting boundaries. In this study we use numerical simulations to consider the transport of finite-size particles through asymmetrical two-dimensional channels. Additionally, we examine transient binding of the molecules to the channel walls by applying sticky boundary conditions. We consider an ensemble of particles diffusing in independent channels, which are characterised by common structural parameters. We compare our results for the long-time effective diffusion coefficient with a recent theoretical formula obtained by Dagdug and Pineda [J. Chem. Phys., 2012, 137, 024107].
Picosecond X-ray absorption spectroscopy (XAS) is used to investigate the electronic and structural dynamics initiated by plasmon excitation of 1.8 nm diameter Au nanoparticles (NPs) functionalised with 1-hexanethiol. We show that 100 ps after photoexcitation the transient XAS spectrum is consistent with an 8% expansion of the Au–Au bond length and a large increase in disorder associated with melting of the NPs. Recovery of the ground state occurs with a time constant of ∼1.8 ns, arising from thermalisation with the environment. Simulations reveal that the transient spectrum exhibits no signature of charge separation at 100 ps and allows us to estimate an upper limit for the quantum yield (QY) of this process to be <0.1.
New porous materials based on covalently connected monomers are presented. The key step of the synthesis is an acetalisation reaction. In previous years we used acetalisation reactions extensively to build up various molecular rods. Based on this approach, investigations towards porous polymeric materials were conducted by us. Here we wish to present the results of these studies in the synthesis of 1D polyacetals and porous 3D polyacetals. By scrambling experiments with 1D acetals we could prove that exchange reactions occur between different building blocks (evidenced by MALDI-TOF mass spectrometry). Based on these results we synthesized porous 3D polyacetals under the same mild conditions.
Modern microscopic techniques following the stochastic motion of labelled tracer particles have uncovered significant deviations from the laws of Brownian motion in a variety of animate and inanimate systems. Such anomalous diffusion can have different physical origins, which can be identified from careful data analysis. In particular, single particle tracking provides the entire trajectory of the traced particle, which allows one to evaluate different observables to quantify the dynamics of the system under observation. We here provide an extensive overview over different popular anomalous diffusion models and their properties. We pay special attention to their ergodic properties, highlighting the fact that in several of these models the long time averaged mean squared displacement shows a distinct disparity to the regular, ensemble averaged mean squared displacement. In these cases, data obtained from time averages cannot be interpreted by the standard theoretical results for the ensemble averages. Here we therefore provide a comparison of the main properties of the time averaged mean squared displacement and its statistical behaviour in terms of the scatter of the amplitudes between the time averages obtained from different trajectories. We especially demonstrate how anomalous dynamics may be identified for systems, which, on first sight, appear to be Brownian. Moreover, we discuss the ergodicity breaking parameters for the different anomalous stochastic processes and showcase the physical origins for the various behaviours. This Perspective is intended as a guidebook for both experimentalists and theorists working on systems, which exhibit anomalous diffusion.
Recently, C K-edge Near Edge X-ray Absorption Fine Structure (NEXAFS) spectra of graphite (HOPG) surfaces have been measured for the pristine material, and for HOPG treated with either bromine or krypton plasmas (Lippitz et al., Surf. Sci., 2013, 611, L1). Changes of the NEXAFS spectra characteristic for physical (krypton) and/or chemical/physical modifications of the surface (bromine) upon plasma treatment were observed. Their molecular origin, however, remained elusive. In this work we study by density functional theory, the effects of selected point and line defects as well as chemical modifications on NEXAFS carbon K-edge spectra of single graphene layers. For Br-treated surfaces, also Br 3d X-ray Photoelectron Spectra (XPS) are simulated by a cluster approach, to identify possible chemical modifications. We observe that some of the defects related to plasma treatment lead to characteristic changes of NEXAFS spectra, similar to those in experiment. Theory provides possible microscopic origins for these changes.
Graphitic carbon nitride, g-C₃N₄, is a promising organic photo-catalyst for a variety of redox reactions. In order to improve its efficiency in a systematic manner, however, a fundamental understanding of the microscopic interaction between catalyst, reactants and products is crucial. Here we present a systematic study of water adsorption on g-C₃N₄ by means of density functional theory and the density functional based tight-binding method as a prerequisite for understanding photocatalytic water splitting. We then analyze this prototypical redox reaction on the basis of a thermodynamic model providing an estimate of the overpotential for both water oxidation and H⁺ reduction. While the latter is found to occur readily upon irradiation with visible light, we derive a prohibitive overpotential of 1.56 eV for the water oxidation half reaction, comparing well with the experimental finding that in contrast to H₂ production O₂ evolution is only possible in the presence of oxidation cocatalysts.
The toxicologically most relevant mercury (Hg) species for human exposure is methylmercury (MeHg). Thiomersal is a common preservative used in some vaccine formulations. The aim of this study is to get further mechanistic insight into the yet not fully understood neurotoxic modes of action of organic Hg species. Mercury species investigated include MeHgCl and thiomersal. Additionally HgCl2 was studied, since in the brain mercuric Hg can be formed by dealkylation of the organic species. As a cellular system astrocytes were used. In vivo astrocytes provide the environment necessary for neuronal function. In the present study, cytotoxic effects of the respective mercuricals increased with rising alkylation level and correlated with their cellular bioavailability. Further experiments revealed for all species at subcytotoxic concentrations no induction of DNA strand breaks, whereas all species massively increased H2O2-induced DNA strand breaks. This co- genotoxic effect is likely due to a disturbance of the cellular DNA damage response. Thus, at nanomolar, sub-cytotoxic concentrations, all three mercury species strongly disturbed poly(ADP-ribosyl)ation, a signalling reaction induced by DNA strand breaks. Interestingly, the molecular mechanism behind this inhibition seems to be different for the species. Since chronic PARP-1 inhibition is also discussed to sacrifice neurogenesis and learning abilities, further experiments on neurons and in vivo studies could be helpful to clarify whether the inhibition of poly(ADP-ribosyl) ation contributes to organic Hg induced neurotoxicity.
Arsenic-containing hydrocarbons are one group of fat-soluble organic arsenic compounds (arsenolipids) found in marine fish and other seafood. A risk assessment of arsenolipids is urgently needed, but has not been possible because of the total lack of toxicological data. In this study the cellular toxicity of three arsenic-containing hydrocarbons was investigated in cultured human bladder (UROtsa) and liver (HepG2) cells. Cytotoxicity of the arsenic-containing hydrocarbons was comparable to that of arsenite, which was applied as the toxic reference arsenical. A large cellular accumulation of arsenic, as measured by ICP-MS/MS, was observed after incubation of both cell lines with the arsenolipids. Moreover, the toxic mode of action shown by the three arsenic-containing hydrocarbons seemed to differ from that observed for arsenite. Evidence suggests that the high cytotoxic potential of the lipophilic arsenicals results from a decrease in the cellular energy level. This first in vitro based risk assessment cannot exclude a risk to human health related to the presence of arsenolipids in seafood, and indicates the urgent need for further toxicity studies in experimental animals to fully assess this possible risk.
We study the thermal Markovian diffusion of tracer particles in a 2D medium with spatially varying diffusivity D(r), mimicking recently measured, heterogeneous maps of the apparent diffusion coefficient in biological cells. For this heterogeneous diffusion process (HDP) we analyse the mean squared displacement (MSD) of the tracer particles, the time averaged MSD, the spatial probability density function, and the first passage time dynamics from the cell boundary to the nucleus. Moreover we examine the non-ergodic properties of this process which are important for the correct physical interpretation of time averages of observables obtained from single particle tracking experiments. From extensive computer simulations of the 2D stochastic Langevin equation we present an in-depth study of this HDP. In particular, we find that the MSDs along the radial and azimuthal directions in a circular domain obey anomalous and Brownian scaling, respectively. We demonstrate that the time averaged MSD stays linear as a function of the lag time and the system thus reveals a weak ergodicity breaking. Our results will enable one to rationalise the diffusive motion of larger tracer particles such as viruses or submicron beads in biological cells.
On the role of fluoro-substituted nucleosides in DNA radiosensitization for tumor radiation therapy
(2014)
Gemcitabine (2′,2′-difluorocytidine) is a well-known radiosensitizer routinely applied in concomitant chemoradiotherapy. During irradiation of biological media with high-energy radiation secondary low-energy (<10 eV) electrons are produced that can directly induce chemical bond breakage in DNA by dissociative electron attachment (DEA). Here, we investigate and compare DEA to the three molecules 2′-deoxycytidine, 2′-deoxy-5-fluorocytidine, and gemcitabine. Fluorination at specific molecular sites, i.e., nucleobase or sugar moiety, is found to control electron attachment and subsequent dissociation pathways. The presence of two fluorine atoms at the sugar ring results in more efficient electron attachment to the sugar moiety and subsequent bond cleavage. For the formation of the dehydrogenated nucleobase anion, we obtain an enhancement factor of 2.8 upon fluorination of the sugar, whereas the enhancement factor is 5.5 when the nucleobase is fluorinated. The observed fragmentation reactions suggest enhanced DNA strand breakage induced by secondary electrons when gemcitabine is incorporated into DNA.
Postcolonial piracy
(2014)
Across the global South, new media technologies have brought about new forms of cultural production, distribution and reception. The spread of cassette recorders in the 1970s; the introduction of analogue and digital video formats in the 80s and 90s; the pervasive availability of recycled computer hardware; the global dissemination of the internet and mobile phones in the new millennium: all these have revolutionised the access of previously marginalised populations to the cultural flows of global modernity.
Yet this access also engenders a pirate occupation of the modern: it ducks and deranges the globalised designs of property, capitalism and personhood set by the North. Positioning itself against Eurocentric critiques by corporate lobbies, libertarian readings or classical Marxist interventions, this volume offers a profound postcolonial revaluation of the social, epistemic and aesthetic workings of piracy. It projects how postcolonial piracy persistently negotiates different trajectories of property and self at the crossroads of the global and the local.
Vor allem leer. Und doch ist der Negev gespickt mit Siedlungen und Städten. Etwa 800.000 Menschen leben hier von Landwirtschaft, Schwerindustrie, Tourismus und Militär. Wie vor Jahrtausenden siedeln dort Beduinen. Netanjahus Regierung will 40.000 von ihnen umsiedeln. Das führte im Dezember 2013 zum „Tag des Zorns“ von Beduinen, Arabern und Palästinensern.
Enthüllungen über groß angelegte NSA-Lauschangriffe auf die Bundesrepublik, die auch vor dem Mobiltelefon der Bundeskanzlerin nicht haltmachten, haben mit neuer Intensität nicht nur die Frage nach dem deutsch-amerikanischen Verhältnis auf die Tagesordnung gesetzt. Bedeutet diese Massenspionage, dass Grundrechte in Deutschland von auswärtigen Diensten umstandslos außer Kraft gesetzt werden können? Oder ist sie der Vorbote eines aufziehenden Hegemonialkonflikts zwischen der EU und den USA?
Polens Sicht auf die Ukrainekrise ist von dessen geopolitischer Lage geprägt. Als Teil der EU und NATO grenzt das Land unmittelbar an die Krisenregion. Sowohl die Parteien als auch die öffentliche Meinung in Polen verteidigen übereinstimmend die territoriale Integrität der Ukraine und halten deren staatliche Unabhängigkeit für einen unentbehrlichen Faktor der politischen Ordnung in Europa. Vor allem die Frage nach den künftigen Möglichkeiten einer weiteren Ostausdehnung der EU steht daher aus Warschauer Sicht auf der Agenda.
Das Land des Lächelns zeigt unter Ministerpräsident Abe zunehmend fratzenhaftere Züge. Japans im negativen Sinne „reizvolle“ Politik irritiert nicht nur seine nächsten Nachbarn China und Korea. Auch die USA sind beunruhigt über das provokante Verhalten ihres Partners im Bündnisfalle. Territorialstreitigkeiten drohen zu eskalieren, die Auseinandersetzung mit der wenig ruhmreichen Vergangenheit wird verweigert. Läuft Japan Gefahr, sämtliche Sympathien zu verspielen?
Derzeit wird unser Planet von einem Netz neuer bilateraler Handelsverträge umspannt. Treibende Kräfte sind die alten Wirtschaftsmächte EU und USA. Aber auch neue Akteure in der Weltwirtschaft des 21. Jahrhunderts wie China oder Indien sind dabei. Solche Abkommen üben hohen Druck auf konkurrierende Ökonomien in den jeweiligen Regionen aus. So verschafften die Abkommen EU-Korea und Korea-USA den südkoreanischen Elektronik- und Automobilherstellern einen so großen Kostenvorteil, dass die japanische Regierung an den Verhandlungstisch mit der EU (bilateral) und mit den USA (plurilateral im Pazifikabkommen TPP) gezwungen wurde.
Ausências Brasil
(2014)
Von der Militärdiktatur ermordet und spurlos verschwunden – diese Ausstellung greift zurück auf Fotoalben der Familienangehörigen von Brasilianern, die der systematischen Repression, Folter und Verschleppung der brasilianischen Militärdiktatur (1964–1985) zum Opfer gefallen sind: Arbeiter, Stadtguerilleros, Studenten, Akademiker, ganze Familien.
Das wichtigste Motiv des polnischen Diskurses zur wirtschaftlichen Zukunft der Europäischen Union bleibt zweifelsohne die Übernahme des Euro, wozu sich Polen im Jahr 2004 bei seinem EU-Beitritt verpflichtet hat.1 Der Beitritt zur letzten Etappe der Wirtschafts- und Währungsunion bringt zahlreiche Vorteile mit sich, ist aber auch mit Kosten verbunden.
Polen trat am 1. Mai 2004 der Europäischen Union bei. Artikel 4 der Akte über die Bedingungen des Beitritts bestimmt, dass jeder neue Mitgliedstaat ab dem Tag seines Beitritts als Mitgliedstaat, für den eine Ausnahmeregelung im Sinne des Artikels 139 AEUV1 gilt, an der Wirtschafts- und Währungsunion teilnimmt. Das bedeutet für Polen langfristig die Notwendigkeit, die Gemeinschaftswährung Euro zu übernehmen.
In Meinungsumfragen äußern zwei Drittel der Polen ihre Angst vor einem Beitritt ihres Landes zur Eurozone. Die damit verbundenen Befürchtungen sind vielfältig und durch die europäische Wirtschaftskrise noch verstärkt worden. Allerdings hat sich Polen im EU-Beitrittsvertrag zur Mitgliedschaft in der Eurozone verpflichtet, sobald die entsprechenden Voraussetzungen vorliegen.
Von einem destruktiven Keynesianismus wird angenommen, dass er das Beschäftigungsproblem aufwirft – allerdings nur in Deutschland und zulasten der Partner in der EU. Wer Wachstum von steigenden Exportüberschüssen erwartet – ohne Ausweitung des deutschen Binnenmarktes –, exportiert auch Arbeitslosigkeit und Wirtschaftskrisen.
Eine Eurokrise existiert nicht! Der Euro erweist sich seit seiner Einführung binnen- und außenwirtschaftlich als außerordentlich stabil. Eine Beendigung der Währungsunion, geschweige denn der Ausstieg Deutschlands, ist unrealistisch. Sie entbehren der realökonomischen Grundlage und widersprechen den langfristigen machtpolitischen Interessen der Kernstaaten Europas sowie der gegenwärtigen Führungselite Deutschlands.
Bundesdeutschen Regierungen und großen Teilen der Bevölkerung galten die USA vom Ende des Zweiten Weltkriegs bis zur Präsidentschaft George W. Bushs als uneingeschränkter Freund Deutschlands. Bushs Kriege in Afghanistan und Irak wie die gesamte Konzeption des war on terror mit ihren „Kollateralschäden“ im bitteren weiten Sinne haben das Image der USA jedoch weltweit getrübt.
Der Ausgang der Bundestagswahl 2013 hat über die Zukunft des Modells Europa entschieden, noch bevor die Europawahlen 2014 auch in Deutschland stattgefunden haben. Mit dem Ergebnis dieser Bundestagswahl wird ein vom Hegemon Deutschland zugleich auch für die Eliten Europas mitstatuierter Exportund Finanzkeynesianismus für lange Zeit etabliert werden.
The name Mandela became first inscribed in the annals of African liberation as nothing particularly unusual at the time. The late fifties was an era of trials and detentions in the colonies. The Treason Trial, which took place from 1956 to 1961, was closely followed by those of my generation largely through Drum Magazine.
Historiografie und Publizistik haben den Kriegsausbruch von 1914 immer aus unterschiedlichen Blickwinkeln und mit wechselnden Intentionen behandelt. Dabei wurde deutlich, dass sich mit der Überwindung der nationalen Perspektive auf 1914 zugleich auch unser Blick auf die Verantwortlichkeit der einzelnen europäischen Regierungen erweitert hat. Damit ist die Kriegsschuldfrage, die gleich am Anfang der Debatte um 1914 gestanden hatte und gerade nach den Pariser Vorortverträgen instrumentalisiert worden war, eigentlich obsolet geworden und einer Perspektive gewichen, die, frei von tagespolitischen Belastungen, nationalen Feindbildern und Vorurteilen, Schuld und Verantwortung in ihren Verschränkungen mit dem politischen Entscheidungshandeln verdeutlicht und dabei auch die systemischen Voraussetzungen und Folgen in Rechnung stellt.
Afghanistan und Zentralasien
(2014)
In den gegenwärtigen Prozessen in Afghanistan gewinnen die Beziehungen zwischen Afghanistan und seinen Nachbarn in Zentralasien an Bedeutung. Ihre weitere Entwicklung wird einerseits von der Transformation in Afghanistan und andererseits von der Politik der zentralasiatischen Staaten abhängen. Während sich das Drogenproblem erschwerend auswirkt, gibt es einige ermutigende Ansätze im Bereich der wirtschaftlichen Kooperation.
Afghanistan und die Region
(2014)
Der Afghanistankonflikt hat seit 2001 deutliche Auswirkungen auf das regionale Umfeld – in Pakistan, Kaschmir, Xinjiang und den zentralasiatischen Republiken. Dies wird sich nach dem Abzug der ISAF-Truppen noch verstärken. Dabei geht es sowohl um die grenzüberschreitenden Folgen der beiden Militärinterventionen als auch um die Wirkungen der innerafghanischen Konflikte auf die gesamte Region. Diese Problematik besitzt ein erhebliches Konfliktpotenzial, das größere Aufmerksamkeit verdient.
Indien macht sich Sorgen, ob seine betont nichtmilitärische Politik in Afghanistan nach Abzug der ISAF-Truppen Früchte trägt. Als einer der größten Entwicklungshilfegeber hat Indien nach Vertreibung der Taliban 2001 mehr als zwei Mrd. US-Dollar in das Land gepumpt und der Nachfrage nach militärischer Hilfe bislang erfolgreich getrotzt. Unter Umgehung des einflussreichen Grenzlandes Pakistan will Indien von den Bodenschätzen Afghanistans, seiner strategischen Lage und seinem Wirtschafts- und Handelspotenzial profitieren. Die Angst vor der Rückkehr der Taliban sitzt jedoch tief und die eigene Verwundbarkeit ist groß, wie die Bombenangriffe 2008 und 2009 auf indische Botschaften in Afghanistan zeigten. Langfristig wird Indien seine Interessen in diesem Raum nur über einen multilateralen Ansatz sichern können.
Afghanistan steht vor einem Wendepunkt. Die Lage beim Abzug der NATO/ISAF-Truppen gibt wenig Anlass zum Optimismus. Zwar wurden gewisse Fortschritte bei der Entwicklung des Landes erreicht, insgesamt ist die Lage jedoch hinsichtlich Sicherheit, politischem System und Wirtschaft beunruhigend. Afghanistan gehört nach wie vor zu den ärmsten Ländern der Erde und ein anhaltender Frieden ist nicht in Sicht. Im Gegenteil: Die Mehrheit der Afghanen fürchtet die Zukunft.
Horchen und kontrollieren
(2014)
Großes Empören machte sich breit in Deutschland, nachdem publik wurde, was die USA alles geheimdienstlich ausforschen. Mitten im Bundestagswahlkampf 2013 hatte die SPD Kanzlerin Angela Merkel vorgeworfen, ihren Amtseid gebrochen zu haben. Weil sie nicht schärfer gegen die Machenschaften der US-Geheimdienste auf deutschem Boden vorgegangen sei. Sie ließ tatsächlich abwiegeln.
War es ein Unfall oder ein Attentat? Noch heute gibt der Tod des damaligen UN-Generalsekretärs Dag Hammarskjöld Rätsel auf. Fest steht, dass er bei einem Flugzeugabsturz über Afrika ums Leben kam. Eine 2012 einberufene Untersuchungskommission fand Hinweise dafür, dass es sich hierbei nicht zwangsläufig um einen Unglücksfall gehandelt habe. Allerdings bleiben wichtige Dokumente, die zur Aufklärung beitragen könnten, weiterhin unter Verschluss.
Norwegen rühmt sich gern seiner „offenen Gesellschaft“: Migranten sind willkommen, vor allem qualifizierte Facharbeiter. Nach den jüngsten Wahlen im Sommer 2013, aus denen die Konservativen als Sieger hervorgingen, könnten nun die Einwanderungsgesetze verschärft werden. Schon jetzt bedient sich Norwegen europäischer Regelungen, die seinem Wunsch nach „effektiver Einwanderung“ entgegenkommen.
Ende 2013 begannen massive militärische Auseinandersetzungen in der Hauptstadt Juba. Hintergrund sind Machtkämpfe zwischen dem Präsidenten und seinem Stellvertreter. Dadurch sind die ethnischen Differenzen zwischen den Dinka und den Nuer wieder aufgebrochen. Innerhalb weniger Tage starben mehrere Hundert Menschen, Tausende flohen, internationale Helfer wurden ausgeflogen. Die Kämpfe griffen schnell auf andere Regionen des Landes über. Südsudan droht ein neuer Bürgerkrieg.
Der Aufsatz argumentiert, dass der entscheidende Punkt an Ortholph Fuchspergers "Dialectica deutsch" der Nachweis ist, dass es möglich ist, in deutscher Sprache zu argumentieren. Dies richtet sich gegen die alleinige Verwendung der lateinischen Sprache als wissenschaftlicher Sprache. Fuchsperger zieht damit eine Konsequenz aus der humanistischen Umbestimmung des ars-Begriffes als einer deskriptiven und nicht normativen Verfahrensweise.