Probing the dynamics of plasmon-excited hexanethiol-capped gold nanoparticles by picosecond X-ray absorption spectroscopy

Picosecond X-ray absorption spectroscopy (XAS) is used to investigate the electronic and structural dynamics initiated by plasmon excitation of 1.8 nm diameter Au nanoparticles (NPs) functionalised with 1-hexanethiol. We show that 100 ps after photoexcitation the transient XAS spectrum is consistent with an 8% expansion of the Au–Au bond length and a large increase in disorder associated with melting of the NPs. Recovery of the ground state occurs with a time constant of ∼1.8 ns, arising from thermalisation with the environment. Simulations reveal that the transient spectrum exhibits no signature of charge separation at 100 ps and allows us to estimate an upper limit for the quantum yield (QY) of this process to be <0.1.

Metadaten
Verfasserangaben:	Flavio Zamponi GND, Thomas J. Penfold, Maarten Nachtegaal, Andrea Lübcke, Jochen Rittmann, Chris J. Milne, Majed Chergui ORCiD GND, Jeroen A. van Bokhoven
URN:	urn:nbn:de:kobv:517-opus4-74492
Schriftenreihe (Bandnummer):	Zweitveröffentlichungen der Universität Potsdam : Mathematisch-Naturwissenschaftliche Reihe (paper 176)
Publikationstyp:	Postprint
Sprache:	Englisch
Datum der Erstveröffentlichung:	18.09.2014
Erscheinungsjahr:	2014
Veröffentlichende Institution:	Universität Potsdam
Datum der Freischaltung:	26.03.2015
Freies Schlagwort / Tag:	water TiO2 nanoparticles; diimine-complexes; electron-transfer; excitation; nanoclusters; reactivity; supported gold; surface; visible-light
Seitenanzahl:	7
Erste Seite:	23157
Letzte Seite:	23163
Quelle:	Physical Chemistry, Chemical Physics (2014) 16, S. 23157-23163. - DOI: 10.1039/c4cp03301a
Organisationseinheiten:	Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Chemie
DDC-Klassifikation:	5 Naturwissenschaften und Mathematik / 54 Chemie / 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
Peer Review:	Referiert
Publikationsweg:	Open Access
Lizenz (Englisch):	Creative Commons - Namensnennung 3.0 Unported
Externe Anmerkung:	Bibliographieeintrag der Originalveröffentlichung/Quelle