Mike Priegnitz

• Gas hydrates are crystalline solids composed of water and gas molecules. They are stable at elevated pressure and low temperatures. Therefore, natural gas hydrate deposits occur at continental margins, permafrost areas, deep lakes, and deep inland seas. During hydrate formation, the water molecules rearrange to form cavities which host gas molecules. Due to the high pressure during hydrate formation, significant amounts of gas can be stored in hydrate structures. The water-gas ratio hereby can reach up to 1:172 at 0°C and atmospheric pressure. Natural gas hydrates predominantly contain methane. Because methane constitutes both a fuel and a greenhouse gas, gas hydrates are a potential energy resource as well as a potential source for greenhouse gas. This study investigates the physical properties of methane hydrate bearing sediments on a laboratory scale. To do so, an electrical resistivity tomography (ERT) array was developed and mounted in a large reservoir simulator (LARS). For the first time, the ERT array was applied to hydrateGas hydrates are crystalline solids composed of water and gas molecules. They are stable at elevated pressure and low temperatures. Therefore, natural gas hydrate deposits occur at continental margins, permafrost areas, deep lakes, and deep inland seas. During hydrate formation, the water molecules rearrange to form cavities which host gas molecules. Due to the high pressure during hydrate formation, significant amounts of gas can be stored in hydrate structures. The water-gas ratio hereby can reach up to 1:172 at 0°C and atmospheric pressure. Natural gas hydrates predominantly contain methane. Because methane constitutes both a fuel and a greenhouse gas, gas hydrates are a potential energy resource as well as a potential source for greenhouse gas. This study investigates the physical properties of methane hydrate bearing sediments on a laboratory scale. To do so, an electrical resistivity tomography (ERT) array was developed and mounted in a large reservoir simulator (LARS). For the first time, the ERT array was applied to hydrate saturated sediment samples under controlled temperature, pressure, and hydrate saturation conditions on a laboratory scale. Typically, the pore space of (marine) sediments is filled with electrically well conductive brine. Because hydrates constitute an electrical isolator, significant contrasts regarding the electrical properties of the pore space emerge during hydrate formation and dissociation. Frequent measurements during hydrate formation experiments permit the recordings of the spatial resistivity distribution inside LARS. Those data sets are used as input for a new data processing routine which transfers the spatial resistivity distribution into the spatial distribution of hydrate saturation. Thus, the changes of local hydrate saturation can be monitored with respect to space and time. This study shows that the developed tomography yielded good data quality and resolved even small amounts of hydrate saturation inside the sediment sample. The conversion algorithm transforming the spatial resistivity distribution into local hydrate saturation values yielded the best results using the Archie-var-phi relation. This approach considers the increasing hydrate phase as part of the sediment frame, metaphorically reducing the sample’s porosity. In addition, the tomographical measurements showed that fast lab based hydrate formation processes cause small crystallites to form which tend to recrystallize. Furthermore, hydrate dissociation experiments via depressurization were conducted in order to mimic the 2007/2008 Mallik field trial. It was observed that some patterns in gas and water flow could be reproduced, even though some setup related limitations arose. In two additional long-term experiments the feasibility and performance of CO2-CH4 hydrate exchange reactions were studied in LARS. The tomographical system was used to monitor the spatial hydrate distribution during the hydrate formation stage. During the subsequent CO2 injection, the tomographical array allowed to follow the CO2 migration front inside the sediment sample and helped to identify the CO2 breakthrough.…
• Gashydrate sind kristalline Feststoffe bestehend aus Wasser und Gasmolekülen. Sie sind stabil bei erhöhten Drücken und niedrigen Temperaturen. Natürliche Hydratvorkommen treten daher an Kontinentalhängen, in Permafrostböden und in tiefen Seen sowie Binnenmeeren auf. Bei der Hydratbildung orientieren sich die Wassermoleküle neu und bilden sogenannte Käfigstrukturen, in die Gas eingelagert werden kann. Aufgrund des hohen Drucks bei der Hydratbildung können große Mengen an Gas in die Hydratstruktur eingebaut werden. Das Volumenverhältnis von Wasser zu Gas kann dabei bis zu 1:172 bei 0°C und Atmosphärendruck betragen. Natürliche Gashydrate enthalten hauptsächlich Methan. Da Methan sowohl ein Treibhausgas als auch ein Brenngas ist, stellen Gashydrate gleichermaßen eine potentielle Energieressource sowie eine mögliche Quelle für Treibhausgase dar. Diese Arbeit untersucht die physikalischen Eigenschaften von Methanhydrat gesättigten Sedimentproben im Labormaßstab. Dazu wurde ein großer Reservoirsimulator (LARS) mit einer eigens entwickeltenGashydrate sind kristalline Feststoffe bestehend aus Wasser und Gasmolekülen. Sie sind stabil bei erhöhten Drücken und niedrigen Temperaturen. Natürliche Hydratvorkommen treten daher an Kontinentalhängen, in Permafrostböden und in tiefen Seen sowie Binnenmeeren auf. Bei der Hydratbildung orientieren sich die Wassermoleküle neu und bilden sogenannte Käfigstrukturen, in die Gas eingelagert werden kann. Aufgrund des hohen Drucks bei der Hydratbildung können große Mengen an Gas in die Hydratstruktur eingebaut werden. Das Volumenverhältnis von Wasser zu Gas kann dabei bis zu 1:172 bei 0°C und Atmosphärendruck betragen. Natürliche Gashydrate enthalten hauptsächlich Methan. Da Methan sowohl ein Treibhausgas als auch ein Brenngas ist, stellen Gashydrate gleichermaßen eine potentielle Energieressource sowie eine mögliche Quelle für Treibhausgase dar. Diese Arbeit untersucht die physikalischen Eigenschaften von Methanhydrat gesättigten Sedimentproben im Labormaßstab. Dazu wurde ein großer Reservoirsimulator (LARS) mit einer eigens entwickelten elektrischen Widerstandstomographie ausgerüstet, die das erste Mal an hydratgesättigten Sedimentproben unter kontrollierten Temperatur-, Druck-, und Hydratsättigungsbedingungen im Labormaßstab angewendet wurde. Üblicherweise ist der Porenraum von (marinen) Sedimenten mit elektrisch gut leitendem Salzwasser gefüllt. Da Hydrate einen elektrischen Isolator darstellen, ergeben sich große Kontraste hinsichtlich der elektrischen Eigenschaften im Porenraum während der Hydratbildung und -zersetzung. Durch wiederholte Messungen während der Hydraterzeugung ist es möglich die räumliche Widerstandsverteilung in LARS aufzuzeichnen. Diese Daten bilden in der Folge die Grundlage für eine neue Auswerteroutine, welche die räumliche Widerstandsverteilung in die räumliche Verteilung der Hydratsättigung überführt. Dadurch ist es möglich, die sich ändernde Hydratsättigung sowohl räumlich als auch zeitlich hoch aufgelöst während der gesamten Hydraterzeugungsphase zu verfolgen. Diese Arbeit zeigt, dass die entwickelte Widerstandstomographie eine gute Datenqualität aufwies und selbst geringe Hydratsättigungen innerhalb der Sedimentprobe detektiert werden konnten. Bei der Umrechnung der Widerstandsverteilung in lokale Hydrat-Sättigungswerte wurden die besten Ergebnisse mit dem Archie-var-phi Ansatz erzielt, der die zunehmende Hydratphase dem Sedimentgerüst zuschreibt, was einer Abnahme der Porosität gleichkommt. Die Widerstandsmessungen zeigten weiterhin, dass die schnelle Hydraterzeugung im Labor zur Ausbildung von kleinen Hydratkristallen führte, die dazu neigten, zu rekristalliesieren. Es wurden weiterhin Hydrat-Abbauversuche durchgeführt, bei denen die Hydratphase über Druckerniedrigung in Anlehnung an den 2007/2008 Mallik Feldtest zersetzt wurde. Dabei konnte beobachtet werden, dass die Muster der Gas- undWasserflussraten im Labor zum Teil gut nachgebildet werden konnten, jedoch auch aufbaubedingte Abweichungen auftraten. In zwei weiteren Langzeitversuchen wurde die Realisierbarkeit und das Verhalten bei CO2-CH4-Hydrat Austauschversuchen in LARS untersucht. Das tomographische Messsystem wurde dabei genutzt um während der CH4 Hydrat Aufbauphase die Hydratverteilung innerhalb der Sedimentprobe zu überwachen. Im Zuge der anschließenden CO2-Injektion konnte mithilfe der Widerstandstomographie die sich ausbreitende CO2-Front überwacht und der Zeitpunkt des CO2 Durchbruchs identifiziert werden.…