Marisa Repasch

• By regulating the concentration of carbon in our atmosphere, the global carbon cycle drives changes in our planet’s climate and habitability. Earth surface processes play a central, yet insufficiently constrained role in regulating fluxes of carbon between terrestrial reservoirs and the atmosphere. River systems drive global biogeochemical cycles by redistributing significant masses of carbon across the landscape. During fluvial transit, the balance between carbon oxidation and preservation determines whether this mass redistribution is a net atmospheric CO2 source or sink. Existing models for fluvial carbon transport fail to integrate the effects of sediment routing processes, resulting in large uncertainties in fluvial carbon fluxes to the oceans. In this Ph.D. dissertation, I address this knowledge gap through three studies that focus on the timescale and routing pathways of fluvial mass transfer and show their effect on the composition and fluxes of organic carbon exported by rivers. The hypotheses posed in these three studiesBy regulating the concentration of carbon in our atmosphere, the global carbon cycle drives changes in our planet’s climate and habitability. Earth surface processes play a central, yet insufficiently constrained role in regulating fluxes of carbon between terrestrial reservoirs and the atmosphere. River systems drive global biogeochemical cycles by redistributing significant masses of carbon across the landscape. During fluvial transit, the balance between carbon oxidation and preservation determines whether this mass redistribution is a net atmospheric CO2 source or sink. Existing models for fluvial carbon transport fail to integrate the effects of sediment routing processes, resulting in large uncertainties in fluvial carbon fluxes to the oceans. In this Ph.D. dissertation, I address this knowledge gap through three studies that focus on the timescale and routing pathways of fluvial mass transfer and show their effect on the composition and fluxes of organic carbon exported by rivers. The hypotheses posed in these three studies were tested in an analog lowland alluvial river system – the Rio Bermejo in Argentina. The Rio Bermejo annually exports more than 100 Mt of sediment and organic matter from the central Andes, and transports this material nearly 1300 km downstream across the lowland basin without influence from tributaries, allowing me to isolate the effects of geomorphic processes on fluvial organic carbon cycling. These studies focus primarily on the geochemical composition of suspended sediment collected from river depth profiles along the length of the Rio Bermejo. In Chapter 3, I aimed to determine the mean fluvial sediment transit time for the Rio Bermejo and evaluate the geomorphic processes that regulate the rate of downstream sediment transfer. I developed a framework to use meteoric cosmogenic 10Be (10Bem) as a chronometer to track the duration of sediment transit from the mountain front downstream along the ~1300 km channel of the Rio Bermejo. I measured 10Bem concentrations in suspended sediment sampled from depth profiles, and found a 230% increase along the fluvial transit pathway. I applied a simple model for the time-dependent accumulation of 10Bem on the floodplain to estimate a mean sediment transit time of 8.5±2.2 kyr. Furthermore, I show that sediment transit velocity is influenced by lateral migration rate and channel morphodynamics. This approach to measuring sediment transit time is much more precise than other methods previously used and shows promise for future applications. In Chapter 4, I aimed to quantify the effects of hydrodynamic sorting on the composition and quantity of particulate organic carbon (POC) export transported by lowland rivers. I first used scanning electron miscroscopy (SEM) coupled with nanoscale secondary ion mass spectrometry (NanoSIMS) analyses to show that the Bermejo transports two principal types of POC: 1) mineral-bound organic carbon associated with <4 µm, platy grains, and 2) coarse discrete organic particles. Using n-alkane stable isotope data and particle shape analysis, I showed that these two carbon pools are vertically sorted in the water column, due to differences in particle settling velocity. This vertical sorting may drive modern POC to be transported efficiently from source-to-sink, driving efficient CO2 drawdown. Simultaneously, vertical sorting may drive degraded, mineral-bound POC to be deposited overbank and stored on the floodplain for centuries to millennia, resulting in enhanced POC remineralization. In the Rio Bermejo, selective deposition of coarse material causes the proportion of mineral-bound POC to increase with distance downstream, but the majority of exported POC is composed of discrete organic particles, suggesting that the river is a net carbon sink. In summary, this study shows that selective deposition and hydraulic sorting control the composition and fate of fluvial POC during fluvial transit. In Chapter 5, I characterized and quantified POC transformation and oxidation during fluvial transit. I analyzed the radiocarbon content and stable carbon isotopic composition of Rio Bermejo suspended sediment and found that POC ages during fluvial transit, but is also degraded and oxidized during transient floodplain storage. Using these data, I developed a conceptual model for fluvial POC cycling that allows the estimation of POC oxidation relative to POC export, and ultimately reveals whether a river is a net source or sink of CO2 to the atmosphere. Through this study, I found that the Rio Bermejo annually exports more POC than is oxidized during transit, largely due to high rates of lateral migration that cause erosion of floodplain vegetation and soil into the river. These results imply that human engineering of rivers could alter the fluvial carbon balance, by reducing lateral POC inputs and increasing the mean sediment transit time. Together, these three studies quantitatively link geomorphic processes to rates of POC transport and degradation across sub-annual to millennial time scales and nanoscale to 103 km spatial scales, laying the groundwork for a global-scale fluvial organic carbon cycling model.…
• Der globale Kohlenstoffkreislauf bestimmt das Klima und die Bewohnbarkeit unseres Planeten durch die Regulierung der Kohlenstoffkonzentration in unserer Atmosphäre. Erdoberflächenprozesse spielen eine zentrale, aber nicht ausreichend verstandene Rolle in der Regulierung der Kohlenstoffflüsse zwischen terrestrischen Reservoiren und der Atmosphäre. Flusssysteme steuern globale biogeochemische Kreisläufe, indem sie große Mengen Kohlenstoff in der Landschaft umverteilen. Dabei bestimmt das Gleichgewicht zwischen Kohlenstoffoxidation und -konservierung, ob der Flusstransport in einer atmosphärischen Netto CO2-Quelle oder -Senke resultiert. Die Auswirkungen von Sedimentverlagerungsprozessen werden in bestehenden Modellen für den Kohlenstofftransport in Flüssen jedoch nicht berücksichtigt, was zu großen Unsicherheiten in der Bestimmung von Kohlenstoffflüssen von Quellen zu Senken führt. In dieser Dissertation adressiere ich diese Wissenslücke mithilfe von drei Studien, die verschiedene Komponenten des Stofftransfers von Quelle zu Senke undDer globale Kohlenstoffkreislauf bestimmt das Klima und die Bewohnbarkeit unseres Planeten durch die Regulierung der Kohlenstoffkonzentration in unserer Atmosphäre. Erdoberflächenprozesse spielen eine zentrale, aber nicht ausreichend verstandene Rolle in der Regulierung der Kohlenstoffflüsse zwischen terrestrischen Reservoiren und der Atmosphäre. Flusssysteme steuern globale biogeochemische Kreisläufe, indem sie große Mengen Kohlenstoff in der Landschaft umverteilen. Dabei bestimmt das Gleichgewicht zwischen Kohlenstoffoxidation und -konservierung, ob der Flusstransport in einer atmosphärischen Netto CO2-Quelle oder -Senke resultiert. Die Auswirkungen von Sedimentverlagerungsprozessen werden in bestehenden Modellen für den Kohlenstofftransport in Flüssen jedoch nicht berücksichtigt, was zu großen Unsicherheiten in der Bestimmung von Kohlenstoffflüssen von Quellen zu Senken führt. In dieser Dissertation adressiere ich diese Wissenslücke mithilfe von drei Studien, die verschiedene Komponenten des Stofftransfers von Quelle zu Senke und seine Auswirkungen auf die Zusammensetzung und den Transfer des organischen Kohlenstoffs im Fluss herausgreifen. Die in diesen drei Studien aufgestellten Hypothesen wurden in einem analogen alluvialen Tieflandflusssystem - dem Rio Bermejo in Argentinien - getestet. Der Rio Bermejo exportiert jährlich mehr als 100 Mt Sedimente und organisches Material aus den Zentralanden und transportiert dieses fast 1300 km flussabwärts ohne Einfluss von Nebenflüssen durch das Tieflandbecken. Dies erlaubt die Isolierung der Auswirkungen geomorphologischer Prozesse auf den organischen Kohlenstoffkreislauf im Fluss. Die Studien basieren auf geochemischen Daten eines Satzes Sedimentproben der Suspensionsfracht, die entlang des Rio Bermejo aus Flusstiefenprofilen entnommen wurden. In Kapitel 3 habe ich mir das Ziel gesetzt die mittlere Flusssedimenttransitzeit des Rio Bermejo sowie die geomorphologischen Prozesse, die die Geschwindigkeit des Sedimenttransfers flussabwärts regulieren, zu bestimmen. Dazu habe ich ein Framework entwickelt, wie meteorisches kosmogenes 10Be (10Bem) als Chronometer verwendet werden kann, das die Dauer des Sedimenttransits von der Bergfront stromabwärts entlang des ~ 1300 km langen Kanals des Rio Bermejo misst. Ich habe 10Bem -Konzentrationen an den Tiefenprofilen der Suspensionsfracht gemessen und dabei einen Anstieg von 230% entlang des Flusstransfers festgestellt. Für die zeitabhängige Akkumulation von 10Bem auf der Überflutungsebene habe ich ein einfaches Modell angewendet und dadurch eine mittlere Sedimenttransitzeit von ~ 8,5 ± 2,2 kyr abgeschätzt. Meine Daten haben zusätzlich gezeigt, dass Unterschiede in der lateralen Migrationsrate und der Kanalmorphodynamik Unterschiede in der Sedimenttransitgeschwindigkeit verursachen. Dieser Ansatz zur Messung der Sedimenttransitzeit ist viel präziser als andere bisher verwendete Methoden und hat ein großes Potential für zukünftige Anwendungen. Kapitel 4 habe ich darauf ausgerichtet die Auswirkungen der vorübergehenden Speicherung in Überflutungsebenen, der Verfeinerung der Korngrößen flussabwärts und der organomineralischen Assoziationen auf die Zusammensetzung und Menge des Exports von fluvialem partikulärem organischem Kohlenstoff (POC) zu quantifizieren. Daten stabiler n Alkan-Isotope zeigten eine vertikale Sortierung organischer Stoffe in der Flusswassersäule, durch die 13C -angereichertes, mineralassoziiertes POC am oberen Ende der Wassersäule konzentriert wurde. Mithilfe von Rasterelektronenmikroskopie (SEM) und nanoskalige Sekundärionen-Massenspektrometrie (NanoSIMS) -Analysen habe ich gezeigt, dass Organomineralassoziationen größtenteils in feinen, plattigen Mineralkörnern mit niedrigen Absetzgeschwindigkeiten gefunden werden, welche zum Aufsteigen des mineralgebundenen POC in der Wassersäule führen. Organomineralassoziationen und 13C -Anreicherung sind typisch für den Abbau von organischem Kohlenstoff im Boden, was darauf hindeutet, dass mineralgebundener POC größtenteils aus der Erosion verwitterter Auenböden stammt. Ich habe gezeigt, dass> 70% des suspendierten POC-Exports in Zusammenhang mit feinem Sediment seht. Dieser POC ist wahrscheinlich aufgrund des Abbaus während der vorübergehenden Lagerung in den Überflutungsebenen stärker an 13C angereichert. Da mineralgebundenes POC und diskrete organische Partikel in der Wassersäule in unterschiedlichen Tiefen transportiert werden, weisen sie wahrscheinlich unterschiedliche Flusslaufzeiten und damit unterschiedliche Oxidationswahrscheinlichkeiten während des Flusstransfers auf. Zusammenfassend zeigt diese Studie, dass hydrodynamische Sortiereffekte die Zusammensetzung und das Schicksal des fluvialen POC während des Transits von Quelle zu Senke steuern. In Kapitel 5 habe ich die POC-Transformation und -Oxidation während des Flussdurchgangs charakterisiert und quantifiziert. Dazu habe ich den Radiokohlenstoffgehalt und die stabile Kohlenstoffisotopenzusammensetzung der Suspensionsfracht des Rio Bermejo analysiert. Die Daten zeigten sowohl eine Alterung des POC während des Flusstransits und als auch den Abbau von POC während der vorübergehenden Ablagerung in Überflutungsebenen. Unter Verwendung dieser Daten entwickelte ich ein konzeptionelles Modell für den Fluss-POC-Kreislauf, das die Abschätzung der POC-Oxidation im Verhältnis zum POC-Export ermöglicht und zeigt, ob ein Fluss eine Nettoquelle oder -senke für CO2 in der Atmosphäre darstellt. Durch diese Studie fand ich heraus, dass der Rio Bermejo jährlich mehr POC exportiert, als während des Transits oxidiert wird, was hauptsächlich auf die hohen seitlichen Migrationsraten zurückzuführen ist, die zur Erosion der Auenvegetation und der Auenböden in den Fluss führen. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass die menschliche Gestaltung von Flüssen die Kohlenstoffbilanz im Fluss verändern könnte, indem die seitlichen POC-Einträge reduziert und die mittlere Sedimenttransitzeit erhöht werden. Zusammengenommen verknüpfen diese drei Studien geomorphologische Prozesse quantitativ mit den Raten des POC-Transports und der POC-Degradation über sub-jährliche bis tausendjährige Zeitskalen und Nano bis 103 km räumlichen Skalen und bilden die Grundlage für ein Modell des globalen, fluvialen, organischen Kohlenstoffkreislaufs.…