530 Physik
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Das Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung der aktiven Komponenten und ihrer Wechselwirkungen in teilorganischen Hybrid-Solarzellen. Diese bestehen aus einer dünnen Titandioxidschicht, kombiniert mit einer dünnen Polymerschicht. Die Effizienz der Hybrid-Solarzellen wird durch die Lichtabsorption im Polymer, die Dissoziation der gebildeten Exzitonen an der aktiven Grenzfläche zwischen TiO2 und Polymer, sowie durch Generation und Extraktion freier Ladungsträger bestimmt. Zur Optimierung der Solarzellen wurden grundlegende physikalische Wechselwirkungen zwischen den verwendeten Materialen sowie der Einfluss verschiedener Herstellungsparameter untersucht. Unter anderem wurden Fragen zum optimalen Materialeinsatz und Präparationsbedingungen beantwortet sowie grundlegende Einflüsse wie Schichtmorphologie und Polymerinfiltration näher betrachtet. Zunächst wurde aus unterschiedlich hergestelltem Titandioxid (Akzeptor-Schicht) eine Auswahl für den Einsatz in Hybrid-Solarzellen getroffen. Kriterium war hierbei die unterschiedliche Morphologie aufgrund der Oberflächenbeschaffenheit, der Film-Struktur, der Kristallinität und die daraus resultierenden Solarzelleneigenschaften. Für die anschließenden Untersuchungen wurden mesoporöse TiO2–Filme aus einer neuen Nanopartikel-Synthese, welche es erlaubt, kristalline Partikel schon während der Synthese herzustellen, als Elektronenakzeptor und konjugierte Polymere auf Poly(p-Phenylen-Vinylen) (PPV)- bzw. Thiophenbasis als Donatormaterial verwendet. Bei der thermischen Behandlung der TiO2-Schichten erfolgt eine temperaturabhängige Änderung der Morphologie, jedoch nicht der Kristallstruktur. Die Auswirkungen auf die Solarzelleneigenschaften wurden dokumentiert und diskutiert. Um die Vorteile der Nanopartikel-Synthese, die Bildung kristalliner TiO2-Partikel bei tiefen Temperaturen, nutzen zu können, wurden erste Versuche zur UV-Vernetzung durchgeführt. Neben der Beschaffenheit der Oxidschicht wurde auch der Einfluss der Polymermorphologie, bedingt durch Lösungsmittelvariation und Tempertemperatur, untersucht. Hierbei konnte gezeigt werden, dass u.a. die Viskosität der Polymerlösung die Infiltration in die TiO2-Schicht und dadurch die Effizienz der Solarzelle beeinflusst. Ein weiterer Ansatz zur Erhöhung der Effizienz ist die Entwicklung neuer lochleitender Polymere, welche möglichst über einen weiten spektralen Bereich Licht absorbieren und an die Bandlücke des TiO2 angepasst sind. Hierzu wurden einige neuartige Konzepte, z.B. die Kombination von Thiophen- und Phenyl-Einheiten näher untersucht. Auch wurde die Sensibilisierung der Titandioxidschicht in Anlehnung an die höheren Effizienzen der Farbstoffzellen in Betracht gezogen. Zusammenfassend konnten im Rahmen dieser Arbeit wichtige Einflussparameter auf die Funktion hybrider Solarzellen identifiziert und z.T. näher diskutiert werden. Für einige limitierende Faktoren wurden Konzepte zur Verbesserung bzw. Vermeidung vorgestellt.
Der Einfluss der Dynamik auf die stratosphärische Ozonvariabilität über der Arktis im Frühwinter
(2010)
Der frühwinterliche Ozongehalt ist ein Indikator für den Ozongehalt im Spätwinter/Frühjahr. Jedoch weist dieser aufgrund von Absinkprozessen, chemisch bedingten Ozonabbau und Wellenaktivität von Jahr zu Jahr starke Schwankungen auf. Die vorliegende Arbeit zeigt, dass diese Variabilität weitestgehend auf dynamische Prozesse während der Wirbelbildungsphase des arktischen Polarwirbels zurückgeht. Ferner wird der bisher noch ausstehende Zusammenhang zwischen dem früh- und spätwinterlichen Ozongehalt bezüglich Dynamik und Chemie aufgezeigt. Für die Untersuchung des Zusammenhangs zwischen der im Polarwirbel eingeschlossenen Luftmassenzusammensetzung und Ozonmenge wurden Beobachtungsdaten von Satellitenmessinstrumenten und Ozonsonden sowie Modellsimulationen des Lagrangschen Chemie/Transportmodells ATLAS verwandt. Die über die Fläche (45–75°N) und Zeit (August-November) gemittelte Vertikalkomponente des Eliassen-Palm-Flussvektors durch die 100hPa-Fläche zeigt eine Verbindung zwischen der frühwinterlichen wirbelinneren Luftmassenzusammensetzung und der Wirbelbildungsphase auf. Diese ist jedoch nur für die untere Stratosphäre gültig, da die Vertikalkomponente die sich innerhalb der Stratosphäre ändernden Wellenausbreitungsbedingungen nicht erfasst. Für eine verbesserte Höhendarstellung des Signals wurde eine neue integrale auf der Wellenamplitude und dem Charney-Drazin-Kriterium basierende Größe definiert. Diese neue Größe verbindet die Wellenaktivität während der Wirbelbildungsphase sowohl mit der Luftmassenzusammensetzung im Polarwirbel als auch mit der Ozonverteilung über die Breite. Eine verstärkte Wellenaktivität führt zu mehr Luft aus niedrigeren ozonreichen Breiten im Polarwirbel. Aber im Herbst und Frühwinter zerstören chemische Prozesse, die das Ozon ins Gleichgewicht bringen, die interannuale wirbelinnere Ozonvariablität, die durch dynamische Prozesse während der arktischen Polarwirbelbildungsphase hervorgerufen wird. Eine Analyse in Hinblick auf den Fortbestand einer dynamisch induzierten Ozonanomalie bis in den Mittwinter ermöglicht eine Abschätzung des Einflusses dieser dynamischen Prozesse auf den arktischen Ozongehalt. Zu diesem Zweck wurden für den Winter 1999–2000 Modellläufe mit dem Lagrangesche Chemie/Transportmodell ATLAS gerechnet, die detaillierte Informationen über den Erhalt der künstlichen Ozonvariabilität hinsichtlich Zeit, Höhe und Breite liefern. Zusammengefasst, besteht die dynamisch induzierte Ozonvariabilität während der Wirbelbildungsphase länger im Inneren als im Äußeren des Polarwirbels und verliert oberhalb von 750K potentieller Temperatur ihre signifikante Wirkung auf die mittwinterliche Ozonvariabilität. In darunterliegenden Höhenbereichen ist der Anteil an der ursprünglichen Störung groß, bis zu 90% auf der 450K. Innerhalb dieses Höhenbereiches üben die dynamischen Prozesse während der Wirbelbildungsphase einen entscheidenden Einfluss auf den Ozongehalt im Mittwinter aus.
In der vorliegenden Dissertation wird eine Beschreibung der Phasendynamik irregulärer Oszillationen und deren Wechselwirkungen vorgestellt. Hierbei werden chaotische und stochastische Oszillationen autonomer dissipativer Systeme betrachtet. Für eine Phasenbeschreibung stochastischer Oszillationen müssen zum einen unterschiedliche Werte der Phase zueinander in Beziehung gesetzt werden, um ihre Dynamik unabhängig von der gewählten Parametrisierung der Oszillation beschreiben zu können. Zum anderen müssen für stochastische und chaotische Oszillationen diejenigen Systemzustände identifiziert werden, die sich in der gleichen Phase befinden. Im Rahmen dieser Dissertation werden die Werte der Phase über eine gemittelte Phasengeschwindigkeitsfunktion miteinander in Beziehung gesetzt. Für stochastische Oszillationen sind jedoch verschiedene Definitionen der mittleren Geschwindigkeit möglich. Um die Unterschiede der Geschwindigkeitsdefinitionen besser zu verstehen, werden auf ihrer Basis effektive deterministische Modelle der Oszillationen konstruiert. Hierbei zeigt sich, dass die Modelle unterschiedliche Oszillationseigenschaften, wie z. B. die mittlere Frequenz oder die invariante Wahrscheinlichkeitsverteilung, nachahmen. Je nach Anwendung stellt die effektive Phasengeschwindigkeitsfunktion eines speziellen Modells eine zweckmäßige Phasenbeziehung her. Wie anhand einfacher Beispiele erklärt wird, kann so die Theorie der effektiven Phasendynamik auch kontinuierlich und pulsartig wechselwirkende stochastische Oszillationen beschreiben. Weiterhin wird ein Kriterium für die invariante Identifikation von Zuständen gleicher Phase irregulärer Oszillationen zu sogenannten generalisierten Isophasen beschrieben: Die Zustände einer solchen Isophase sollen in ihrer dynamischen Entwicklung ununterscheidbar werden. Für stochastische Oszillationen wird dieses Kriterium in einem mittleren Sinne interpretiert. Wie anhand von Beispielen demonstriert wird, lassen sich so verschiedene Typen stochastischer Oszillationen in einheitlicher Weise auf eine stochastische Phasendynamik reduzieren. Mit Hilfe eines numerischen Algorithmus zur Schätzung der Isophasen aus Daten wird die Anwendbarkeit der Theorie anhand eines Signals regelmäßiger Atmung gezeigt. Weiterhin zeigt sich, dass das Kriterium der Phasenidentifikation für chaotische Oszillationen nur approximativ erfüllt werden kann. Anhand des Rössleroszillators wird der tiefgreifende Zusammenhang zwischen approximativen Isophasen, chaotischer Phasendiffusion und instabilen periodischen Orbits dargelegt. Gemeinsam ermöglichen die Theorien der effektiven Phasendynamik und der generalisierten Isophasen eine umfassende und einheitliche Phasenbeschreibung irregulärer Oszillationen.
Auf der Grundlage von Sonnenphotometermessungen an drei Messstationen (AWIPEV/ Koldewey in Ny-Ålesund (78.923 °N, 11.923 °O) 1995–2008, 35. Nordpol Driftstation – NP-35 (84.3–85.5 °N, 41.7–56.6 °O) März/April 2008, Sodankylä (67.37 °N, 26.65 °O) 2004–2007) wird die Aerosolvariabilität in der europäischen Arktis und deren Ursachen untersucht. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der Frage des Zusammenhanges zwischen den an den Stationen gemessenen Aerosolparametern (Aerosol optische Dicke, Angström Koeffizient, usw.) und dem Transport des Aerosols sowohl auf kurzen Zeitskalen (Tagen) als auch auf langen Zeitskalen (Monate, Jahre). Um diesen Zusammenhang herzustellen, werden für die kurzen Zeitskalen mit dem Trajektorienmodell PEP-Tracer 5-Tage Rückwärtstrajektorien in drei Starthöhen (850 hPa, 700 hPa, 500 hPa) für die Uhrzeiten 00, 06, 12 und 18 Uhr berechnet. Mit Hilfe der nicht-hierarchischen Clustermethode k-means werden die berechneten Rückwärtstrajektorien dann zu Gruppen zusammengefasst und bestimmten Quellgebieten und den gemessenen Aerosol optischen Dicken zugeordnet. Die Zuordnung von Aerosol optischer Dicke und Quellregion ergibt keinen eindeutigen Zusammenhang zwischen dem Transport verschmutzter Luftmassen aus Europa oder Russland bzw. Asien und erhöhter Aerosol optischer Dicke. Dennoch ist für einen konkreten Einzelfall (März 2008) ein direkter Zusammenhang von Aerosoltransport und hohen Aerosol optischen Dicken nachweisbar. In diesem Fall gelangte Waldbrandaerosol aus Südwestrussland in die Arktis und konnte sowohl auf der NP-35 als auch in Ny-Ålesund beobachtet werden. In einem weiteren Schritt wird mit Hilfe der EOF-Analyse untersucht, inwieweit großskalige atmosphärische Zirkulationsmuster für die Aerosolvariabilität in der europäischen Arktis verantwortlich sind. Ähnlich wie bei der Trajektorienanalyse ist auch die Verbindung der atmosphärischen Zirkulation zu den Photometermessungen an den Stationen in der Regel nur schwach ausgeprägt. Eine Ausnahme findet sich bei der Betrachtung des Jahresganges des Bodendruckes und der Aerosol optischen Dicke. Hohe Aerosol optische Dicken treten im Frühjahr zum einen dann auf, wenn durch das Islandtief und das sibirische Hochdruckgebiet Luftmassen aus Europa oder Russland/Asien in die Arktis gelangen, und zum anderen, wenn sich ein kräftiges Hochdruckgebiet über Grönland und weiten Teilen der Arktis befindet. Ebenso zeigt sich, dass der Übergang zwischen Frühjahr und Sommer zumindest teilweise bedingt ist durch denWechsel vom stabilen Polarhoch im Winter und Frühjahr zu einer stärker von Tiefdruckgebieten bestimmten arktischen Atmosphäre im Sommer. Die geringere Aerosolkonzentration im Sommer kann zum Teil mit einer Zunahme der nassen Deposition als Aerosolsenke begründet werden. Für Ny-Ålesund wird neben den Transportmustern auch die chemische Zusammensetzung des Aerosols mit Hilfe von Impaktormessungen an der Zeppelinstation auf dem Zeppelinberg (474m ü.NN) nahe Ny-Ålesund abgeleitet. Dabei ist die positive Korrelation der Aerosoloptischen Dicke mit der Konzentration von Sulfationen und Ruß sehr deutlich. Beide Stoffe gelangen zu einem Großteil durch anthropogene Emissionen in die Atmosphäre. Die damit nachweisbar anthropogen geprägte Zusammensetzung des arktischen Aerosols steht im Widerspruch zum nicht eindeutig herstellbaren Zusammenhang mit dem Transport des Aerosols aus Industrieregionen. Dies kann nur durch einen oder mehrere gleichzeitig stattfindende Transformationsprozesse (z. B. Nukleation von Schwefelsäurepartikeln) während des Transportes aus den Quellregionen (Europa, Russland) erklärt werden.
Ziel dieser Arbeit ist die Überwindung einer Differenz, die zwischen der Theorie der Phase bzw. der Phasendynamik und ihrer Anwendung in der Zeitreihenanalyse besteht: Während die theoretische Phase eindeutig bestimmt und invariant unter Koordinatentransformationen bzw. gegenüber der jeweils gewählten Observable ist, führen die Standardmethoden zur Abschätzung der Phase aus gegebenen Zeitreihen zu Resultaten, die einerseits von den gewählten Observablen abhängen und so andererseits das jeweilige System keineswegs in eindeutiger und invarianter Weise beschreiben. Um diese Differenz deutlich zu machen, wird die terminologische Unterscheidung von Phase und Protophase eingeführt: Der Terminus Phase wird nur für Variablen verwendet, die dem theoretischen Konzept der Phase entsprechen und daher das jeweilige System in invarianter Weise charakterisieren, während die observablen-abhängigen Abschätzungen der Phase aus Zeitreihen als Protophasen bezeichnet werden. Der zentrale Gegenstand dieser Arbeit ist die Entwicklung einer deterministischen Transformation, die von jeder Protophase eines selbsterhaltenden Oszillators zur eindeutig bestimmten Phase führt. Dies ermöglicht dann die invariante Beschreibung gekoppelter Oszillatoren und ihrer Wechselwirkung. Die Anwendung der Transformation bzw. ihr Effekt wird sowohl an numerischen Beispielen demonstriert - insbesondere wird die Phasentransformation in einem Beispiel auf den Fall von drei gekoppelten Oszillatoren erweitert - als auch an multivariaten Messungen des EKGs, des Pulses und der Atmung, aus denen Phasenmodelle der kardiorespiratorischen Wechselwirkung rekonstruiert werden. Abschließend wird die Phasentransformation für autonome Oszillatoren auf den Fall einer nicht vernachlässigbaren Amplitudenabhängigkeit der Protophase erweitert, was beispielsweise die numerischen Bestimmung der Isochronen des chaotischen Rössler Systems ermöglicht.
Das Strahlungsfeld in einem absorbierenden, periodischen Dielektrikum ist kanonisch quantisiert worden. Dabei wurde ein eindimensionales Modell mit punktförmigen Streuern betrachtet, deren Polarisierbarkeit den Kramers-Kronig Relationen gehorcht. Es wurde ein Quantisierungsverfahren nach Knöll, Scheel und Welsch [1] verwendet, das als eine Ergänzung zum mikroskopischen Huttner-Barnett Schema [2] aufgefaßt werden kann und in dem auf der Basis der phänomenologischen Maxwell Gleichungen eine bosonische Rauschpolarisation als die Quelle des Feldes auftritt. Das Problem reduziert sich dabei auf die Bestimmung der klassischenGreens Funktion. Die Kramers-Kronig Relationen der komplexen Polarisierbarkeit der Punktstreuer sichert die korrekte Verknüpfung zwischen Dispersion und Absorption. Der Punktstreuer ist dabei ein idealisiertes Modell, um periodische Hintergrundmedien, denen das Strahlungsfeld ausgesetzt ist, zu beschreiben. Er bedarf jedoch eines Kompromisses, um die entsprechenden Rauschquellen zu konstruieren. Es konnte gezeigt werden, daß der Punktstreuer dasselbe Streuverhalten wie eine dünne Potentialschwelle besitzt und damit die technischen Schwierigkeiten für den Fall eines absorptiven Punktstreuers überwunden werden können. An Hand dieses Beispiels konnte das Quantisierungsschema nach Knöll, Scheel und Welsch auf periodische und absorbierende Strukturen angewendet werden. Es ist bekannt, daß die Bestimmung der Modenstruktur für den Fall der Modenzerlegung des Strahlungsfeldes ein rein klassisches Problem darstellt. Mit Ausnahme des Vakuums ist eine zweckmäßige Modenzerlegung nur dann durchführbar, wenn mit einer reellen Polarisierbarkeit die Absorption vernachlässigt werden kann. Aus den Kramers-Kronig Relationen wird klar, daß solch eine Annahme nur in bestimmten Intervallen des Frequenzspektrums gerechtfertigt werden kann. Es wurde gezeigt, daß auch das quantisierte Strahlungsfeld in Anwesenheit der Punktstreuer in eben solchen Intervallen in Quasimoden entwickelt werden kann, wenn man neue Quasioperatoren als Erzeuger und Vernichter einführt. Die bosonischen Vertauschungsrelationen dieser Operatoren konnten bestätigt werden. Die allgemeine Vertauschungsrelation kanonisch konjugierter Variablen im Sinne der kanonischen Quantisierung kann für das elektrische Feld und das Vektorpotential beibehalten werden. In der Greens Funktion sind sämtliche Informationen über die dispersiven und absorptiven Eigenschaften des Dielektrikums sowie über die räumliche Struktur enthalten. Die wesentlichen Merkmale werden dabei durch den Reflexionskoeffizienten nach Boedecker und Henkel [3] bestimmt, der das Reflexionsverhalten an einem unendlich ausgedehnten Halbraum aus periodisch angeordneten Punktstreuern beschreibt. Mit Hilfe des Transfermatrixformalismus war es möglich einen allgemeinen Zugang zum Reflexionsverhalten zunächst endlicher Strukturen zu erhalten. Die Ausdehnung auf den Halbraum mit Hilfe der Klassifizierung in Untergruppen der Transfermatrizen nach ermöglichte es, den Reflexionskoeffizienten nach Boedecker und Henkel [3] auch geometrisch plausibel zu machen. Ein wesentlicher Aspekt von periodischen Systemen ist die Translationssymmetrie, die im Fall unendlich ausgedehnter, verlustfreier Systeme auf eine ideale Bandstruktur führt. Mit Hilfe der Untergruppenklassifizierung kann im verlustfreien Fall die Geometrie der Anordnung indirekt mit der Bandstruktur verknüpft werden. Es konnte nachgewiesen werden, daß auch der einzelne Punktstreuer immer in einer dieser Untergruppen zu finden ist. Dabei besitzt die Bandstruktur der unendlich periodischen Anordnung dieser Streuer immer eine von der Polarisierbarkeit abhängige Bandkante und eine von der Polarisierbarkeit unabhängige Bandkante. Die Bandstruktur, die mit den verlustbehafteten Feldern einhergeht, ist eine doppelt komplexe. Alternativ zu dieser nur schwer zu interpretierenden Bandstruktur wurden die Feldfluktuationen selektiv nach reellen Frequenzen und Wellenzahlen sondiert. Es zeigt sich, daß Absorption besonders in der Nähe der Bandkanten die Bänder verbreitert. Die Ergebnisse, die mit Hilfe der lokalen Zustandsdichtefunktion gewonnen wurden, konnten dabei bestätigt werden. [1] S. Scheel, L. Knöll and D. G. Welsch, Phys.Rev. A 58, 700 (1998). [2] B. Huttner and S. M. Barnett, Phys. Rev. A 46, 4306 (1992). [3] G. Boedecker and C. Henkel, OPTICS EXPRESS 11, 1590 (2003).
Wasserdampf in der Stratosphäre und Troposphäre ist eines der wichtigsten atmosphärischen Treibhausgase. Neben seiner Bedeutung für das Klima hat es großen Einfluss auf die Bildung von polaren stratosphärischen Wolken sowie auf die atmosphärische Chemie. Weltweit erstmalig soll innerhalb eines Forscherverbundes in Deutschland ein leistungsstarkes, mobiles, abtastendes Wasserdampf-DIAL zur dreidimensional hochaufgelösten Messung des atmosphärischen Wasserdampfs entwickelt werden. Mit dem Wasserdampf-DIAL können Wasserdampfkonzentrationen in der Atmosphäre mit hoher zeitlicher und räumlicher Auflösung gemessen werden. Das DIAL basiert auf einem Titan-Saphir-Laser oder einem dazu alternativen OPO-Laser (optisch parametrischer Oszillator). Der für das optische Pumpen dieser Laser nötige Pumplaser wurde im Rahmen dieser Arbeit in der Arbeitsgruppe Nichtlineare Optik des Instituts für Physik der Universität Potsdam entwickelt. Ein hochauflösendes, mobiles DIAL erfordert einen Pumplaser mit großen Pulsenergien, guter Strahlqualität und einer hohen Effizienz. Um diese Ziele zu erreichen, wurde ein MOPA-System (Master Oscillator Power Amplifier) mit Frequenzstabilisierung auf der Basis von doppelbrechungskompensierten, transversal diodengepumpten Laserstäben entwickelt und untersucht. Auf dem Weg dahin wurden unterschiedliche Realisierungsmöglichkeiten des MOPA-Systems geprüft. Im Rahmen dessen wurden die Festkörperlasermaterialien Yb:YAG [1], kerndotierte Nd:YAG-Keramik [2] und herkömmliches Nd:YAG vorgestellt und hinsichtlich ihrer Eignung für dieses MOPA-System untersucht. Nachdem die Entscheidung für Nd:YAG als laseraktives Material gefallen war, konnte darauf aufbauend die Konzeptionierung des Lasersystems auf der Basis von Verstärkungsrechnungen vorgenommen werden. Die entwickelte Verstärkungsrechnung trägt den Tatbeständen von realen Systemen Rechnung, indem radiusabhängige Intensitäten und eine radiale, nicht homogene Inversionsdichte berücksichtigt werden. Die Frequenzstabilisierung des gepulsten Oszillators (Frequenzstabilität von 1 MHz) wurde mittels des Pound-Drever-Hall-Verfahrens vorgenommen. Mit der Heterodynmethode wird die Frequenzstabilität des Oszillators gemessen. Nach Untersuchungen über verschiedene Konfigurationen für lineare und ringförmige Oszillatoren, wurde ein Ringoszillator mit zwei Laserköpfen aufgebaut, in welchen von außen mit einem Laser fester Frequenz eingestrahlt wird. Dieser emittiert bei einer Wiederholrate von 400 Hz eine Pulsenergie von Eout = 21 mJ bei nahezu beugungsbegrenzter Strahlqualität (M2 < 1,2). Die Verstärkung dieser Laserpulse erfolgte zunächst durch eine Vorverstärkerstufe und anschließend durch zwei doppelbrechungskompensierte Hauptverstärker im Doppeldurchgang. Eine gute Strahlqualität (M2 = 1,75) konnte unter anderem erzielt werden, indem der Doppeldurchgang durch die Hauptverstärker mit einem phasenkonjugierenden Spiegel (SF6), auf der Basis der stimulierten Brillouin Streuung, realisiert wurde. Der entwickelte Laser emittiert Pulse mit einer Länge von 25 ns und einer Energie von 250 mJ. Insgesamt wurde ein bisher einmaliges Lasersystem entwickelt. In der Literatur sind die erreichte Frequenzstabilität, Strahlqualität und Leistung in dieser Kombination bisher nicht dokumentiert. In der Zukunft soll durch den Einsatz von kerndotierten, keramischen Lasermaterialien, höheren Pumpleistungen der Hauptverstärker und phasenkonjugierenden Spiegeln aus Quarz die Pulsenergie des Systems weiter erhöht werden. [1] M. Ostermeyer, A. Straesser, “Theoretical investigation of Yb:YAG as laser material for nanosecond pulse emission with large energies in the joule range”, Optics Communications, Vol. 274, pp. 422-428 (2007) [2] A. Sträßer and M. Ostermeyer, “Improving the brightness of side pumped power amplifiers by using core doped ceramic rods”, Optics Express, Vol. 14, pp. 6687- 6693 (2006)
Im Rahmen der vorliegenden Arbeit ist es erstmals gelungen, mit einem ps-Pumplaser (10 ps) Weißlicht mit einer spektralen Breite von mehr als einer optischen Oktave in einer mikrostrukturierten Faser (MSF) bei einer Pumpwellenlänge von 1064 nm zu generieren. Es ließ sich, abgesehen von nichtkonvertierten Resten der Pumpstrahlung, ein unstrukturiertes und zeitlich stabiles Weißlichtspektrum von 700 nm bis 1650 nm generieren. Die maximale Ausgangsleistung dieser Weißlichtstrahlung betrug 3,1 W. Es konnten sehr gute Einkoppeleffizienzen von maximal 62 % erzielt werden. Die an der Weißlichterzeugung beteiligten dispersiven und nichtlinear optischen Effekte, wie z.B. Selbstphasenmodulation, Vierwellenmischung, Modulationsinstabilitäten oder Solitoneneffekte, werden detailliert theoretisch untersucht und erläutert. Die Arbeit beinhaltet ebenfalls eine umfangreiche Beschreibung der Wirkungsweise und Eigenschaften von mikrostrukturierten Fasern mit einem festen Faserkern. Aufgrund der großen Variationsvielfalt des mikrostrukturierten Fasermantels und der damit verbundenen Wellenleitereigenschaften ergeben sich, insbesondere für die Anwendung in der nichtlinearen Optik, eine Reihe von interessanten Eigenschaften. Es wurden insgesamt vier verschiedene mikrostrukturierte Fasern experimentell untersucht. Für die Interpretation der experimentellen Ergebnisse ist die Pulsausbreitung der ps-Pumppulse in einer dispersiven, nichtlinear optischen Faser anhand der verallgemeinerten nichtlinearen Schrödinger-Gleichung berechnet worden. Durch einen Vergleich der Berechnungen mit den Messdaten ließen sich verstärkte Modulationsinstabilitäten und verschiedene Solitoneneffekte als hauptsächlich für die Weißlichterzeugung bei ps-Anregungspulsen verantwortlich identifizieren. Auf der Basis der durchgeführten Untersuchungen wurde in Kooperation mit der Fa. Jenoptik Laser, Optik, Systeme GmbH eine kompakte und leistungsstarke Weißlichtquelle entwickelt. Diese wurde erfolgreich in einer Kohärenztomographiemessung (Optical Coherence Tomography - OCT) getestet: Es konnte in ex vivo-Untersuchungen gezeigt werden, dass sich mit dieser ps-Weißlichtquelle eine hohe Eindringtiefe von ca. 400 µm in die Netzhaut eines Affen erreichen lässt.
In dieser Arbeit wurde die Variabilität der Atmosphäre in einem neuen gekoppelten Klimamodell (ECHO-GiSP) untersucht, welches eine vereinfachte Stratosphärenchemie (bis 80 km Höhe) enthält. Es wurden 2 Simulationen über 150 Jahre durchgeführt. In einer der Simulationen wurde die atmosphärische Chemie modelliert, hatte aber keinen Einfluß auf die Dynamik des Klimamodelles. In der zweiten Simulation wurde hingegen die Wirkung der Chemie auf die Klimadynamik explizit berücksichtigt, die über die Strahlungsbilanz des Modelles erfolgt. Dies ist die erste Langzeitsimulation mit einem voll gekoppelten globalen Klimamodell mit interaktiver Chemie. Die Simulation mit rückgekoppelter Chemie zeigt eine Abschwächung des atmosphärischen Variabilitätsmusters der Arktischen Oszillation (AO). Zudem kommt es in der Troposphäre zu einer Reduzierung der mittleren Windgeschwindigkeiten der gemäßigten Breiten aufgrund verringerter Temperaturgegensätze zwischen den Tropen und den Polargebieten. Auch in der Stratosphäre ergibt sich eine Abschwächung und Erwärmung des Polarwirbels. Diese Auswirkungen der Kopplung zwischen der atmosphärischen Chemie und der Dynamik des Klimamodelles sind eine wichtige Erkenntnis, da in früheren Klimasimulationen die Variabilität der AO oft zu stark ausgeprägt war. In der Stratosphäre reduziert sich infolge des abgeschwächten Polarwirbels auch die großräumige Zirkulation zwischen den beiden Hemisphären der Erde. In der Troposphäre werden hingegen die allgemeine Zirkulation, und damit auch die subtropischen Strahlströme des Windes verstärkt. Zudem kommt es in den Tropen zu Temperaturänderungen durch stratosphärische Ozonschwankungen in Abhängigkeit von der AO. Allgemein verändert sich die Kopplung zwischen Troposphäre und Stratosphäre, einschließlich des durch die Anregung von langen atmosphärischen Wellen erfolgenden vertikalen Energieübertrages aus der Troposphäre in die Stratosphäre.
In der vorliegenden Arbeit werden Methoden der Erdsystemanalyse auf die Untersuchung der Habitabilität terrestrischer Exoplaneten angewandt. Mit Hilfe eines parametrisierten Konvektionsmodells für die Erde wird die thermische Evolution von terrestrischen Planeten berechnet. Bei zunehmender Leuchtkraft des Zentralsterns wird über den globalen Karbonat-Silikat-Kreislauf das planetare Klima stabilisiert. Für eine photosynthetisch-aktive Biosphäre, die in einem bestimmten Temperaturbereich bei hinreichender CO2-Konzentration existieren kann, wird eine Überlebenspanne abgeschätzt. Der Abstandsbereich um einen Stern, in dem eine solche Biosphäre produktiv ist, wird als photosynthetisch-aktive habitable Zone (pHZ) definiert und berechnet. Der Zeitpunkt, zu dem die pHZ in einem extrasolaren Planetensystem endgültig verschwindet, ist die maximale Lebenspanne der Biosphäre. Für Supererden, massereiche terrestrische Planeten, ist sie umso länger, je massereicher der Planet ist und umso kürzer, je mehr er mit Kontinenten bedeckt ist. Für Supererden, die keine ausgeprägten Wasser- oder Landwelten sind, skaliert die maximale Lebenspanne mit der Planetenmasse mit einem Exponenten von 0,14. Um K- und M-Sterne ist die Überlebensspanne einer Biosphäre auf einem Planeten immer durch die maximale Lebensspanne bestimmt und nicht durch das Ende der Hauptreihenentwicklung des Zentralsterns limitiert. Das pHZ-Konzept wird auf das extrasolare Planetensystem Gliese 581 angewandt. Danach könnte die 8-Erdmassen-Supererde Gliese 581d habitabel sein. Basierend auf dem vorgestellten pHZ-Konzept wird erstmals die von Ward und Brownlee 1999 aufgestellte Rare-Earth-Hypothese für die Milchstraße quantifiziert. Diese Hypothese besagt, dass komplexes Leben im Universum vermutlich sehr selten ist, wohingegen primitives Leben weit verbreitet sein könnte. Unterschiedliche Temperatur- und CO2-Toleranzen sowie ein unterschiedlicher Einfluss auf die Verwitterung für komplexe und primitive Lebensformen führt zu unterschiedlichen Grenzen der pHZ und zu einer unterschiedlichen Abschätzung für die Anzahl der Planeten, die mit den entsprechenden Lebensformen besiedelt sein könnten. Dabei ergibt sich, dass komplex besiedelte Planeten heute etwa 100-mal seltener sein müssten als primitiv besiedelte.
Anhand eines paradigmatischen Modellbeispiels werden die Konsequenzen der Koexistenz vieler Attraktoren auf die globale Dynamik schwach dissipativer Systeme studiert. Es wird gezeigt, dass diese Systeme eine sehr reichhaltige Dynamik besitzen und extrem sensitiv gegenüber Störungen in den Anfangsbedingungen sind. Diese Systeme zeichnen sich durch eine extrem hohe Flexibilität ihres Verhaltens aus.
Ziel dieser Arbeit ist die phänomenologische Untersuchung der Feuchteempfindlichkeit der elektrischen Eigenschaften dünner Polymerschichten. Diese Untersuchungen stellen gleichzeitig Vorarbeiten zur Entwicklung von Prototypen von zwei polymeren Dünnschicht-Feuchtesensoren dar, die sich durch die spezielle Auswahl der feuchtesensitiven Materialien jeweils durch eine besondere Eigenschaft gegenüber kommerziellen Massenprodukten auszeichnen. Ziel der Entwicklungsarbeiten für den ersten Prototypen war die Konstruktion eines schnellen Feuchtesensors, der plötzliche und sprunghafte Feuchteänderungen in der umgebenden Atmosphäre möglichst rasch detektieren kann. Dafür wurden dünne Schichten von Poly-DADMAC auf Interdigitalstrukturen aufgebracht, die einen möglichst direkten Kontakt zwischen feuchtesensitiver Schicht und umgebender, feuchter Atmosphäre gewährleisten. Als Messgrößen dienten die Wechselstromgrößen Widerstand und Kapazität der Schichten. Die Feuchtekennlinien der Schichten zeigen gute Konstanz und hohe Reproduzierbarkeit. Der Widerstand der Schichten ändert sich durch den Einfluss von Feuchte je nach Schichtdicke um 3 bis 5 Größenordnungen und eignet sich als Messgröße für die Feuchtigkeit im gesamten Feuchtebereich. Die Hysterese der Filme konnte auf kleiner als 2,5% r.F. bestimmt werden, die Reproduzierbarkeit auf besser als 1% r.F. Die Ansprechzeit der Schichten lässt sich schichtdickenabhängig zu 1 bis 10 Sekunden bestimmen. Hierbei zeigen besonders die dünnen Schichten kurze Ansprechzeiten. Zielstellung für den zweiten Feuchtesensor war die Entwicklung eines Prototypen, dessen sensitive Schicht sich biostatisch und biozid verhält, so dass er in biotischen Umgebungen eingesetzt werden kann. Es wurden fünf Polysulfobetaine synthetisiert, deren Biozidität und Biostatik mit dem Kontakttest nach Rönnpagel, dem ISO846-Test und Abbautests bestimmt wurde. Zwei Polymere – Poly-DMMAAPS (BT2) und Poly-[MSA-Styren-Sulfobetain] (BT5) – erwiesen sich als ausreichend biozid und biostatisch. Schichten dieser Polymere wurden auf Interdigitalstrukturen aufgezogen, anschließend wurden die Kennlinien dieser Proben aufgenommen. Die Messwerte zeigen für beide Polymere gute Konstanz und eine hohe Reproduzierbarkeit. BT2-Proben sind zwischen 20% und 80% r.F. besonders empfindlich und zeigen über einen Monat keine Langzeitdrift. Vernetzte Proben zeigen bis 50°C keinen temperaturbedingten Abfall der Feuchteempfindlichkeit. Der Einsatz vernetzter BT5-Schichten als kapazitiver Feuchtesensor ist bis etwa 70°C möglich, die Schichten sind selbst nach Lagerung im Hochvakuum und mehrfacher Betauung stabil. Damit liegen zwei funktionsfähige Prototypen von Feuchtesensoren vor, für die die meisten Kennwerte denen von vergleichbaren kommerziellen Feuchtesensoren entsprechen. Gleichzeitig zeichnen sie sich aber durch eine sehr niedrige Ansprechzeit bzw. eine ausreichende Lebensdauer unter biotischen Bedingungen aus.
Box-Simulationen von rotierender Magnetokonvektion im flüssigen Erdkern Numerische Simulationen der 3D-MHD Gleichungen sind mit Hilfe des Codes NIRVANA durchgeführt worden. Die Gleichungen für kompressible rotierende Magnetokonvektion wurden für erdähnliche Bedingungen numerisch in einer kartesischen Box gelöst. Charakteristische Eigenschaften mittlerer Größen, wie der Turbulenz-Intensität oder der turbulente Wärmefluss, die durch die kombinierte Wirkung kleinskaliger Fluktuationen entstehen, wurden bestimmt. Die Korrelationslänge der Turbulenz hängt signifikant von der Stärke und der Orientierung des Magnetfeldes ab, und das anisotrope Verhalten der Turbulenz aufgrund von Coriolis- und Lorentzkraft ist für schnellere Rotation wesentlich stärker ausgeprägt. Die Ausbildung eines isotropen Verhaltens auf kleinen Skalen unter dem Einfluss von Rotation alleine wird bereits durch ein schwaches Magnetfeld verhindert. Dies resultiert in einer turbulenten Strömung, die durch die vertikale Komponente dominiert wird. In Gegenwart eines horizontalen Magnetfeldes nimmt der vertikale turbulente Wärmefluss leicht mit zunehmender Feldstärke zu, so dass die Kühlung eines rotierenden Systems verbessert wird. Der horizontale Wärmetransport ist stets westwärts und in Richtung der Pole orientiert. Letzteres kann unter Umständen die Quelle für eine großskalige meridionale Strömung darstellen, während erstes in globalen Simulationen mit nicht axialsymmetrischen Randbedingungen für den Wärmefluss von Bedeutung ist. Die mittlere elektromotorische Kraft, die die Erzeugung von magnetischem Fluss durch die Turbulenz beschreibt, wurde unmittelbar aus den Lösungen für Geschwindigkeit und Magnetfeld berechnet. Hieraus konnten die entsprechenden α-Koeffizienten hergeleitet werden. Aufgrund der sehr schwachen Dichtestratifizierung ändert der α-Effekt sein Vorzeichen nahezu exakt in der Mitte der Box. Der α-Effekt ist positiv in der oberen Hälfte und negativ in der unteren Hälfte einer auf der Nordhalbkugel rotierenden Box. Für ein starkes Magnetfeld ergibt sich zudem eine deutliche abwärts orientierte Advektion von magnetischem Fluss. Ein Mean-Field Modell des Geodynamos wurde konstruiert, das auf dem α-Effekt basiert, wie er aus den Box-Simulationen berechnet wurde. Für eine äußerst beschränkte Klasse von radialen α-Profilen weist das lineare α^2-Modell Oszillationen auf einer Zeitskala auf, die durch die turbulente Diffusionszeit bestimmt wird. Die wesentlichen Eigenschaften der periodischen Lösungen werden präsentiert, und der Einfluss der Größe des inneren Kerns auf die Charakteristiken des kritischen Bereichs, innerhalb dessen oszillierende Lösungen auftreten, wurden untersucht. Reversals werden als eine halbe Oszillation interpretiert. Sie sind ein recht seltenes Ereignis, da sie lediglich dann stattfinden können, wenn das α-Profil ausreichend lange in dem periodische Lösungen erlaubenden Bereich liegt. Aufgrund starker Fluktuationen auf der konvektiven Zeitskala ist die Wahrscheinlichkeit eines solchen Reversals relativ klein. In einem einfachen nicht-linearen Mean-Field Modell mit realistischen Eingabeparametern, die auf den Box-Simulationen beruhen, konnte die Plausibilität des Reversal-Modells anhand von Langzeitsimulationen belegt werden.
Variationen der stratosphärischen Residualzirkulation und ihr Einfluss auf die Ozonverteilung
(2006)
Die Residualzirkulation entspricht der mittleren Massenzirkulation und beschreibt die im zonalen Mittel stattfindenden meridionalen Transportprozesse. Die Variationen der Residualzirkulation bestimmen gemeinsam mit dem anthropogen verursachten Ozonabbau die jährlichen Schwankungen der Ozongesamtsäule im arktischen Frühling. In der vorliegenden Arbeit wird die Geschwindigkeit des arktischen Astes der Residualzirkulation aus atmosphärischen Daten gewonnen. Zu diesem Zweck wird das diabatische Absinken im Polarwirbel mit Hilfe von Trajektorienrechnungen bestimmt. Die vertikalen Bewegungen der Luftpakete können mit vertikalen Windfeldern oder entsprechend einem neuen Ansatz mit diabatischen Heizraten angetrieben werden. Die Eingabedaten stammen aus dem 45 Jahre langen Reanalyse-Datensatz des "European Centre for Medium Range Weather Forecast" (ECMWF). Außerdem kann für die Jahre ab 1984 die operationelle ECMWF-Analyse verwendet werden. Die Qualität und Robustheit der Heizraten- und Trajektorienrechnungen werden durch Sensitivitätsstudien und Vergleiche mit anderen Modellen untermauert. Anschließend werden umfangreiche Trajektorienensemble statistisch ausgewertet, um ein detailliertes, zeit- und höhenaufgelöstes Bild des diabatischen Absinkens zu ermitteln. In diesem Zusammenhang werden zwei Methoden entwickelt, um das Absinken gemittelt im Polarwirbel oder als Funktion der äquivalenten Breite zu bestimmen. Es wird gezeigt, dass es notwendig ist den Lagrangeschen auf Trajektorienrechnungen basierenden Ansatz zu verfolgen, da die einfachen Eulerschen Mittel Abweichungen zu den Lagrangeschen Vertikalgeschwindigkeiten aufweisen. Das wirbelgemittelte Absinken wird für einzelne Winter mit dem beobachteten Absinken langlebiger Spurengase und anderen Modellstudien verglichen. Der Vergleich zeigt, dass das Absinken basierend auf den vertikalen Windfeldern der ECMWF-Datensätze den Nettoluftmassentransport durch die Residualzirkulation sehr stark überschätzt. Der neue Ansatz basierend auf den Heizraten ergibt hingegen realistische Ergebnisse und wird aus diesem Grund für alle Rechnungen verwendet. Es wird erstmalig eine Klimatologie des diabatischen Absinkens über einen fast fünf Jahrzehnte umfassenden Zeitraum erstellt. Die Klimatologie beinhaltet das vertikal und zeitlich aufgelöste diabatische Absinken gemittelt über den gesamten Polarwirbel und Informationen über die räumliche Struktur des vertikalen Absinkens. Die natürliche Jahr-zu-Jahr Variabilität des diabatischen Absinkens ist sehr stark ausgeprägt. Es wird gezeigt, dass zwischen der ECMWF-Zeitreihe des diabatischen Absinkens und der Zeitreihe aus einem unabhängig analysierten Temperaturdatensatz hohe Korrelationen bestehen. Erstmals wird der Einfluss von Transportprozessen auf die Ozongesamtsäule im arktischen Frühling direkt quantifiziert. Es wird gezeigt, dass die Jahr-zu-Jahr Variabilität der Ozongesamtsäule im arktischen Frühling zu gleichen Anteilen durch die Variabilität der dynamischen Komponente und durch die Variabilität der chemischen Komponente beeinflusst wird. Die gefundenen Variabilitäten von diabatischem Absinken und Ozoneintrag in hohen Breiten werden mit der vertikalen Ausbreitung planetarer Wellen aus der Troposphäre in die Stratosphäre in Beziehung gesetzt.
In Leuchtdioden wird Licht durch die Rekombination von injizierten Ladungsträgern erzeugt. Das kann einerseits in anorganischen Materialien geschehen. In diesem Fall ist es notwendig, hochgeordnete Kristallstrukturen herzustellen, die die Eigenschaften der Leuchtdioden bestimmen. Ein anderer Ansatz ist die Verwendung von organischen Molekülen und Polymeren. Auf Grund der Vielseitigkeit der organischen Chemie können die Eigenschaften der verwendeten halbleitenden Polymere schon während der Synthese beeinflusst werden. Außerdem weisen auch diese Polymere die bekannte mechanische Flexibilität auf. Die Herstellung von flexiblen, großflächigen Beleuchtungsquellen und Anzeigelementen ist so möglich. Die erste Leuchtdiode mit einem halbleitenden Polymer als Emitter wurde 1990 hergestellt. Seither hat das Forschungsgebiet eine rasante Entwicklung genommen. Auch erste kommerzielle Produkte sind erhältlich. Im Zuge dieser Entwicklung wurde deutlich, dass die Eigenschaften von polymeren Leuchtdioden – beispielsweise Farbe und Effizienz – durch die Verwendung mehrerer Komponenten in der aktiven Schicht deutlich verbessert werden können. Gleichzeitig ergeben sich neue Herausforderungen durch die Wechselwirkungen der verschiedenen Filmbestandteile. Während die Komponenten oft entweder zur Verbesserung des Ladungstransportes oder zur Beeinflussung der Emission zugegeben werden, muss darauf geachtet werden, dass die anderen Prozesse nicht negativ beeinflusst werden. In dieser Arbeit werden einige dieser Wechselwirkungen untersucht und mit einfachen physikalischen Modellen erklärt. So werden zunächst blau emittierende Leuchtdioden auf der Basis von Polyfluoren untersucht. Dieses Material ist zwar ein sehr effizienter blauer Emitter, jedoch ist es anfällig für chemische Defekte, diese sich nicht vollständig verhindern lassen. Die Defekte bilden Fallenzustände für Elektronen, ihr Einfluss lässt sich durch die Zugabe von Lochfallen unterdrücken. Der zugrunde liegende Prozess, die Beeinflussung der Ladungsträgerbalance, wird erklärt. Im Folgenden werden Mischsystemen mit dendronisierten Emittern, die gleichzeitig eine Falle für Elektronen bilden, untersucht. Hier wird die unterschiedliche Wirkung der isolierenden Hülle auf die Ladungs- und Energieübertragung zwischen Matrix und Farbstoffkern der Dendrimere untersucht. In Mischsystemen haben die Natur der angeregten Zustände sowie die Art und Weise des Ladungsträgertransportes einen großen Einfluss auf diese Transferprozesse. Außerden hat auch hier die Ladungsträgerbalance Auswirkungen auf die Emission. Um den Ladungsträgereinfang in Fallenzuständen zu charakterisieren, wird eine Methode auf Grundlage der Messung des zeitaufgelösten Photostroms in organischen Mischfilmen weiterentwickelt. Die erzielten Ergebnisse zeigen, dass die Übertragung der für geordnete Systeme entwickelten Modelle des Ladungsträgertransportes nicht ohne weiteres auf Polymersysteme mit hoher Unordnung übertragen werden können. Abschließend werden zeitaufgelöste Messungen der Phosphoreszenz in entsprechenden Mischungen aus Polymeren und organometallischen Verbindungen vorgestellt. Auch diese Systeme enthalten üblicherweise weitere Komponenten, die den Ladungstransport verbessern. In diesen Filmen kann es zu einer Übertragung der Tripletts vom Emitter auf die weiteren Filmbestandteile kommen. Bei Kenntnis der in Frage kommenden Wechselwirkungen können die unerwünschten Prozesse vermieden werden.
Bestimmung von Ozonabbauraten über der Arktis und Antarktis mittels Ozonsonden- und Satellitendaten
(2005)
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der chemischen Ozonzerstörung im arktischen und antarktischen stratosphärischen Polarwirbel. Diese wird durch Abbauprodukte von anthropogen emittierten Fluorchlorkohlenwasserstoffen und Halonen, Chlor- und Bromradikale, verursacht. Studien in denen der gemessene und modellierte Ozonabbau verglichen wird zeigen, dass die Prozeße bekannt sind, der quantitative Verlauf allerdings nicht vollständig verstanden ist. Die Prozesse, die zur Ozonzerstörung führen sind in beiden Polarwirbeln ähnlich. Allerdings fällt als Konsequenz unterschiedlicher meteorologischer Bedingungen der chemische Ozonabbau im arktischen Polarwirbel weniger drastisch aus als über der Antarktis. Der arktische Polarwirbel ist im Mittel stärker dynamisch gestört als der antarktische und weist eine stärkere Jahr-zu-Jahr Variabilität auf. Das erschwert die Messung des chemischen Ozonabbaus. Zur Trennung des chemischen Ozonabbaus von der dynamischen Umverteilung des Ozons im arktischen Polarwirbel wurde die Matchmethode entwickelt. Bei dieser Methode werden Luftpakete innerhalb des Polarwirbels mehrfach beprobt, um den chemischen Anteil der Ozonänderung zu quantifizieren. Zur Identifizierung von doppelt beprobten Luftpaketen werden Trajektorien aus Windfeldern berechnet. Können zwei Messungen im Rahmen bestimmter Qualitätskriterien durch eine Trajektorie verbunden werden, kann die Ozondifferenz zwischen beiden Sondierungen berechnet und als chemischer Ozonabbau interpretiert werden. Eine solche Koinzidenz wird Match genannt. Der Matchmethode liegt ein statistischer Ansatz zugrunde, so dass eine Vielzahl solcher doppelt beprobter Luftmassen vorliegen muss, um gesicherte Aussagen über die Ozonzerstörung gewinnen zu können. So erhält man die Ozonzerstörung in einem bestimmten Zeitintervall, also Ozonabbauraten. Um die Anzahl an doppelt beprobten Luftpackten zu erhöhen wurde eine aktive Koordinierung der Ozonsondenaufstiege entwickelt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Matchkampagnen während des arktischen Winters 2002/2003 und zum ersten Mal während eines antarktischen Winter (2003) durchgeführt. Aus den gewonnenen Daten wurden Ozonabbauraten in beiden Polarwirbeln bestimmt. Diese Abbauraten dienen zum einen der Evaluierung von Modellen, ermöglichen aber auch den direkten Vergleich von Ozonabbauraten in beiden Polarwirbeln. Der Winter 2002/2003 war zu Beginn durch sehr tiefe Temperaturen in der mittleren und unteren Stratosphäre charakterisiert, so dass die Matchkampagne Ende November gestartet wurde. Ab Januar war der Polarwirbel zeitweise stark dynamisch gestört. Die Kampagne ging bis Mitte März. Für den Höhenbereich von 400 bis 550 K potentieller Temperatur (15-23 km) konnten Ozonabbauraten und der Verlust in der Gesamtsäule berechnet werden. Die Ozonabbauraten wurden in verschiedenen Tests auf ihre Stabilität überprüft. Der antarktische Polarwirbel war vom Beginn des Winters bis Mitte Oktober 2003 sehr kalt und stellte Ende September kurzzeitig den Rekord für die größte bisher aufgetretene Ozonloch-Fläche ein. Es konnten für den Kampagnenzeitraum, Anfang Juni bis Anfang Oktober, Ozonabbauraten im Höhenbereich von 400 bis 550 K potentieller Temperatur ermittelt werden. Der zeitliche Verlauf des Ozonabbaus war dabei auf fast allen Höhenniveaus identisch. Die Zunahme des Sonnenlichtes im Polarwirbel mit der Zeit führt zu einem starken Anwachsen der Ozonabbauraten. Ab Mitte September gingen die Ozonabbauraten auf Null zurück, da bis zu diesem Zeitpunkt das gesamte Ozon zwischen ca. 14 und 21 km zerstört wurde. Im letzten Teil der Arbeit wird ein neuer Algorithmus auf Basis der multivariaten Regression vorgestellt, mit dem Ozonabbauraten aus Ozonprofilen verschiedener Sensoren gleichzeitig berechnet werden können. Dabei können neben der Ozonabbaurate die systematischen Fehler zwischen den einzelnen Sensoren bestimmt werden. Dies wurde exemplarisch am antarktischen Winter 2003 für das 475 K potentielle Temperatur Niveau gezeigt. Neben den Ozonprofilen der Sonden wurden Daten von zwei Satellitenexperimenten verwendet. Die mit der multivariaten Matchtechnik berechneten Ozonabbauraten stimmen gut mit den Ozonabbauraten der Einzelsensor-Matchansätze überein.
Am Beispiel der Orgelpfeife wurde der Einfluss der Wandungsgeometrie des akustischen Wellenleiters auf die Schallabstrahlung untersucht. Für verschiedene Metalllegierungen wurden unterschiedliche Profile der Orgelpfeifenwandung verglichen: ein konisches Wandungsprofil mit zur Mündung hin abnehmender Wandungsstärke und ein paralleles Wandungsprofil mit konstanter Wandungsstärke. Für eine hohe statistische Sicherheit der Ergebnisse wurden sämtliche Untersuchungen an vier mal zehn Testpfeifen durchgeführt. Mit Ausnahme der beschriebenen Unterschiede sind die Pfeifen von gleichen Abmessungen und auf gleichen Klang intoniert. Die Überprüfung der Wandungseinflüsse auf den Klang besteht aus drei verschiedenen Untersuchungen: Erstens, einer subjektiven Hinterfragung der Wahrnehmbarkeit in einem Hörtest. Zweitens wurde der abgestrahlte Luftschall objektiv gemessen und das Spektrum der Pfeifen in seinen Komponenten (Teiltöne, Grundfrequenz) verglichen. Drittens wurde mit einer neuartigen Messtechnik die Oszillation des Pfeifenkörpers (ein einem akustischen Monopol entsprechendes "Atmen" des Querschnitts) untersucht. Die Ergebnisse belegen die Wahrnehmbarkeit unterschiedlicher Wandungsprofile als auch klare objektive Differenzen zwischen den emittierten Schallspektren. Ein Atmen mit guter Korrelation zur inneren Druckanregung bestätigt den Einfluss wandungsprofilabhängiger Oszillationen auf den Klang der Orgelpfeife. Schließlich wurde die Interaktion zweier in Abstand und Grundfrequenz nah beieinander liegender Orgelpfeifen überprüft. Als Ursache des dabei wahrnehmbaren Oktavsprung des Orgeltons konnte eine gegenphasiger Oszillation des Grundtons beider Pfeifen nachgewiesen werden.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein besseres Verständnis der Kopplung der Troposphäre und der Stratosphäre in den mittleren und polaren Breiten der Nordhemisphäre (NH) auf Monatszeitskalen erzielt, die auf die Ausbreitung von quasi-stationären Wellen zurückzuführen ist. Der Schwerpunkt lag dabei auf den dynamisch aktiven Wintermonaten, welche die grösste Variabilität aufweisen. Die troposphärische Variabilität wird zum Grossteil durch bevorzugte Zirkulationsstrukturen, den Telekonnexionsmustern, bestimmt. Mittels einer rotierten EOF-Analyse der geopotenziellen Höhe in 500 hPa wurden die wichtigsten regionalen troposphärischen Telekonnexionsmuster der Nordhemisphäre berechnet. Diese lassen sich drei grossen geografischen Regionen zuordnen; dem nordatlantisch-europäischen Raum, Eurasien und dem pazifisch-nordamerikanischen Raum. Da es sich um die stärksten troposphärischen Variabilitätsmuster handelt, wurden sie als grundlegende troposphärische Grössen herangezogen, um dynamische Zusammenhänge zwischen der troposphärischen und der stratosphärischen Zirkulation zu untersuchen. Dabei wurde anhand von instantanen und zeitverzögerten Korrelationsanalysen der troposphärischen Muster mit stratosphärischen Variablen erstmalig gezeigt, dass unterschiedliche regionale troposphärische Telekonnexionsmuster unterschiedliche Auswirkungen auf die stratosphärische Zirkulation haben. Es ergaben sich für die pazifisch-nordamerikanischen Muster signifikante instantane Korrelationen mit quasi-barotropen Musterstrukturen und für die nordatlantisch-europäischen Muster zonalsymmetrische Ringstrukturen ab 1978 mit signifikanten Korrelationswerten über tropischen und subtropischen Breiten und inversen Korrelationswerten über polaren Gebieten. Bei einer Untersuchung des Einflusses der stratosphärischen Variabilität wurde gezeigt, dass sich die stärkste Kopplung von nordatlantisch-europäischen Telekonnexionsmustern mit der stratosphärischen Zirkulation bei einem in Richtung Europa verschobenen Polarwirbel ergibt, wodurch die signifikanten Korrelationen ab 1978 erklärt werden können. Eine zonal gemittelte und vor allem lokale Untersuchung der Wellenausbreitungsbedingungen während dieser stratosphärischen Situation zeigt, dass es zu schwächeren Windgeschwindigkeiten in der Stratosphäre im Bereich von Nordamerika und des westlichen Nordatlantiks kommt und sich dadurch die Wellenausbreitungsbedingungen in diesem geografischen Bereich für planetare Wellen verbessern. Durch die stärkere Wellenausbreitung kommt es zu einer stärkeren Wechselwirkung mit dem Polarjet, wobei dieser abgebremst wird. Diese Abbremsung führt zu einer Verstärkung der meridionalen Residualzirkulation. D. h., wenn es zu einer verstärkten Wellenanregung im Nordatlantik und über Europa kommt, ist die Reaktion der Residualzirkulation bei einem nach Europa verschobenem Polarwirbel besonders stark. Die quasi-barotropen Korrelationsstrukturen, die sich bei den pazifisch-nordamerikanischen Mustern zeigen, weisen aufgrund von abnehmenden Störungsamplituden mit zunehmender Höhe, keiner Westwärtsneigung und einem negativen Brechungsindex im Pazifik auf verschwindende Wellen hin, die als Lösung der Wellengleichung bei negativem Brechungsindex auftreten. Dies wird durch den Polarjet, der im Bereich des Pazifiks stets sehr weit in Richtung Norden verlagert ist, verursacht. Abschliessend wurde in dieser Arbeit untersucht, ob die gefundenen Zusammenhänge von nordatlantisch-europäischen Telekonnexionsmustern mit der stratosphärischen Zirkulation auch von einem Atmosphärenmodell wiedergegeben werden können. Dazu wurde ein transienter 40-Jahre-Klimalauf des ECHAM4.L39(DLR)/CHEM Modells mit möglichst realistischen Antrieben erstmalig auf die Kopplung der Troposphäre und der Stratosphäre analysiert. Dabei konnten sowohl die troposphärischen, als auch die stratosphärischen Variabilitätsmuster vom Modell simuliert werden. Allerdings zeigen sich in den stratosphärischen Mustern Phasenverschiebungen in den Wellenzahl-1-Strukturen und ihre Zeitreihen weisen keinen signifikanten Trend ab 1978 auf. Die Kopplung der nordatlantisch-europäischen Telekonnexionsmuster mit der stratosphärischen Zirkulation zeigt eine wesentlich schwächere Reaktion der meridionalen Residualzirkulation. Somit stellte sich heraus, dass insbesondere die stratosphärische Zirkulation im Modell starke Diskrepanzen zu den Beobachtungen zeigt, die wiederum Einfluss auf die Wellenausbreitungsbedingungen haben. Es wird damit deutlich, dass für eine richtige Wiedergabe der Wellenausbreitung und somit der Kopplung der Troposphäre und Stratosphäre die stratosphärische Zirkulation eine wichtige Rolle spielt.
Unter atmosphärischen Zirkulationsregimen versteht man bevorzugte quasi-stationäre Zustände der atmosphärischen Zirkulation auf der planetaren Skala, die für eine bis mehrere Wochen persistieren können. Klimaänderungen, ob natürlich entstanden oder anthropogen verursacht, äußern sich in erster Linie durch Änderungen der Auftrittswahrscheinlichkeiten der natürlichen Regime. In der vorliegenden Arbeit wurden dynamische Mechanismen des Regimeverhaltens und der dekadischen Klimavariabilität der Atmosphäre bei Abwesenheit zeitlich veränderlicher externer Einflussfaktoren untersucht. Das Hauptwerkzeug dafür war ein quasi-geostrophisches Dreischichtenmodell der winterlichen atmosphärischen Zirkulation auf der Nordhemisphäre, das eine spektrale T21-Auflösung, einen orographischen und einen zeitlich konstanten thermischen Antrieb mit nicht-zonalen Anteilen besitzt. Ein solches Modell vermag großskalige atmosphärische Strömungsvorgänge außerhalb der Tropen mit einiger Genauigkeit zu simulieren. Nicht berücksichtigt werden Feuchteprozesse, die Wechselwirkung der Atmosphäre mit anderen Teilen des Klimasystems sowie anthropogene Einflüsse. Für das Dreischichtenmodell wurde ein automatisiertes, iteratives Verfahren zur Anpassung des thermischen Modellantriebs neu entwickelt. Jede Iteration des Verfahrens besteht aus einer Testintegration des Modells, ihrer Auswertung, dem Vergleich der Ergebnisse mit den NCEP-NCAR-Reanalysedaten aus den Wintermonaten Dezember, Januar und Februar sowie einer auf diesem Vergleich basierenden Antriebskorrektur. Nach Konvergenz des Verfahrens stimmt das Modell sowohl bezüglich des zonal gemittelten Klimazustandes als auch bezüglich der zeitgemittelten nicht-zonalen außertropischen diabatischen Erwärmung nahezu perfekt mit den wintergemittelten Reanalysedaten überein. In einer 1000-jährigen Simulation wurden die beobachtete mittlere Zirkulation im Winter sowie ihre Variabilität realitätsnah reproduziert, insbesondere die Arktische Oszillation (AO) und ihre vertikale Ausdehnung. Der AO-Index des Modells weist deutliche dekadische Schwankungen auf, die allein durch die interne Modelldynamik bedingt sind. Darüber hinaus zeigt das Modell ein Regimeverhalten, das gut mit den Beobachtungsdaten übereintimmt. Es besitzt ein Regime, das in etwa der negativen Phase der Nordatlantischen Oszillation (NAO) entspricht und eines, das der positiven Phase der AO ähnelt. Eine weit verbreitete Hypothese ist die näherungsweise Übereinstimmung zwischen Regimen und stationären Lösungen der Bewegungsgleichungen. In der vorliegenden Arbeit wurde diese Hypothese für das Dreischichtenmodell überprüft, mit negativem Resultat. Es wurden mittels eines Funktionalminimierungsverfahrens sechs verschiedene stationäre Zustände gefunden. Diese sind allesamt durch eine äußerst unrealistische Zirkulation gekennzeichnet und sind daher weit vom Modellattraktor entfernt. Fünf der sechs Zustände zeichnen sich durch einen extrem starken subtropischen Jet in der mittleren und obereren Modellschicht aus. Da die Ursache des Regimeverhaltens des Dreischichtenmodells nach wie vor unklar war, wurde auf ein einfacheres Modell, nämlich ein barotropes Modell mit T21-Auflösung zurückgegriffen. Für die Anpassung des Oberflächenantriebs wurde eine modifizierte Form der iterativen Prozedur verwendet. Die zeitgemittelte Zirkulation des barotropen Modells stimmt sehr gut mit der zeitlich und vertikal gemittelten Zirkulation des Dreischichtenmodells überein. Das dominierende räumliche Muster der Variabilität besitzt eine AO-ähnliche Struktur. Zudem besitzt das barotrope Modell zwei Regime, die näherungsweise der positiven und negativen Phase der AO entsprechen und somit auch den Regimen des Dreischichtenmodells ähneln. Im Verlauf der Justierung des Oberflächenantriebs konnte beobachtet werden, dass die zwei Regime des barotropen Modells durch die Vereinigung zweier koexistierender Attraktoren entstanden. Der wahrscheinliche Mechanismus der Attraktorvereinigung ist eine Randkrise eines der beiden Attraktoren, gefolgt von einer explosiven Bifurkation des anderen Attraktors. Es wird die Hypothese aufgestellt, dass der beim barotropen Modell vorgefundene Mechanismus der Regimeentstehung für atmosphärische Zirkulationsmodelle mit realitätsnahem Regimeverhalten Allgemeingültigkeit besitzt. Gestützt wird die Hypothese durch vier Experimente mit dem Dreischichtenmodell, bei denen jeweils der Parameter der Bodenreibung verringert und die Antriebsanpassung wiederholt wurde. Bei diesen Experimenten erhöhte sich die Persistenz und die Separiertheit der Regime bei abnehmender Reibung drastisch und damit auch der Anteil dekadischer Zeitskalen an der Variabilität. Die Zunahme der Persistenz der Regime ist charakteristisch für die Annäherung an eine inverse innere Krise, deren Existenz aber nicht nachgewiesen werden konnte.
In der vorliegenden Arbeit werden die Eigenschaften geschlossener fluider Membranen, sogenannter Vesikeln, bei endlichen Temperaturen untersucht. Dies beinhaltet Betrachtungen zur Form freier Vesikeln, eine Untersuchung des Adhäsionsverhaltens von Vesikeln an planaren Substraten sowie eine Untersuchung der Eigenschaften fluider Vesikeln in eingeschränkten Geometrien. Diese Untersuchungen fanden mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen einer triangulierten Vesikeloberfläche statt. Die statistischen Eigenschaften der fluktuierenden fluiden Vesikeln wurden zum Teil mittels Freier-Energie-Profile analysiert. In diesem Zusammenhang wurde eine neuartige Histogrammethode entwickelt.<BR> Die Form für eine freie fluide Vesikel mit frei veränderlichem Volumen, die das Konfigurationsenergie-Funktional minimiert, ist im Falle verschwindender Temperatur eine Kugel. Mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen sowie einem analytisch behandelbaren Modellsystem konnte gezeigt werden, daß sich dieses Ergebnis nicht auf endliche Temperaturen verallgemeinern lässt und statt dessen leicht prolate und oblate Vesikelformen gegenüber der Kugelgestalt überwiegen. Dabei ist die Wahrscheinlichkeit für eine prolate Form ein wenig gröoßer als für eine oblate. Diese spontane Asphärizität ist entropischen Ursprungs und tritt nicht bei zweidimensionalen Vesikeln auf. Durch osmotische Drücke in der Vesikel, die größer sind als in der umgebenden Flüssigkeit, lässt sich die Asphärizität reduzieren oder sogar kompensieren. Die Übergänge zwischen den beobachteten prolaten und oblaten Formen erfolgen im Bereich von Millisekunden in Abwesenheit osmotisch aktiver Partikel. Bei Vorhandensein derartiger Partikel ergeben sich Übergangszeiten im Bereich von Sekunden. Im Rahmen der Untersuchung des Adhäsionsverhaltens fluider Vesikeln an planaren, homogenen Substraten konnte mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulationen festgestellt werden, dass die Eigenschaften der Kontaktfläche der Vesikeln stark davon abhängen, welche Kräfte den Kontakt bewirken. Für eine dominierende attraktive Wechselwirkung zwischen Substrat und Vesikelmembran sowie im Falle eines Massendichteunterschieds der Flüssigkeiten innerhalb und außerhalb der Vesikel, der die Vesikel auf das Substrat sinken lässt, fndet man innerhalb der Kontakt ache eine ortsunabhangige Verteilung des Abstands zwischen Vesikelmembran und Substrat. Drückt die Vesikel ohne Berücksichtigung osmotischer Effekte auf Grund einer Differenz der Massendichten der Membran und der umgebenden Flüssigkeit gegen das Substrat, so erhält man eine Abstandsverteilung zwischen Vesikelmembran und Substrat, die mit dem Abstand vom Rand der Kontaktfläche variiert. Dieser Effekt ist zudem temperaturabhängig. Ferner wurde die Adhäsion fluider Vesikeln an chemisch strukturierten planaren Substraten untersucht. Durch das Wechselspiel von entropischen Effekten und Konfigurationsenergien entsteht eine komplexe Abhängigkeit der Vesikelform von Biegesteifigkeit, osmotischen Bedingungen und der Geometrie der attraktiven Domänen. Für die Bestimmung der Biegesteifigkeit der Vesikelmembranen liefern die existierenden Verfahren stark voneinander abweichende Ergebnisse. In der vorliegenden Arbeit konnte mittels Monte-Carlo-Simulationen zur Bestimmung der Biegesteifigkeit anhand des Mikropipettenverfahrens von Evans gezeigt werden, dass dieses Verfahren die a priori für die Simulation vorgegebene Biegesteifigkeit im wesentlichen reproduzieren kann. Im Hinblick auf medizinisch-pharmazeutische Anwendungen ist der Durchgang fluider Vesikeln durch enge Poren relevant. In Monte-Carlo-Simulationen konnte gezeigt werden, dass ein spontaner Transport der Vesikel durch ein Konzentrationsgefälle osmotisch aktiver Substanzen, das den physiologischen Bedingungen entspricht, induziert werden kann. Es konnten die hierfür notwendigen osmotischen Bedingungen sowie die charakteristischen Zeitskalen abgeschätzt werden. Im realen Experiment sind Eindringzeiten in eine enge Pore im Bereich weniger Minuten zu erwarten. Ferner konnte beobachtet werden, dass bei Vesikeln mit einer homogenen, positiven spontanen Krümmung Deformationen hin zu prolaten Formen leichter erfolgen als bei Vesikeln ohne spontane Krümmung. Mit diesem Effekt ist eine Verringerung der Energiebarriere für das Eindringen in eine Pore verbunden, deren Radius nur wenig kleiner als der Vesikelradius ist.