Institut für Physik und Astronomie
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We explore the properties of adsorption of flexible polyelectrolyte chains in confined spaces between the oppositely charged surfaces in three basic geometries. A method of approximate uniformly valid solutions for the Green function equation for the eigenfunctions of polymer density distributions is developed to rationalize the critical adsorption conditions. The same approach was implemented in our recent study for the inverse problem of polyelectrolyte adsorption onto a planar surface, and on the outer surface of rod-like and spherical obstacles. For the three adsorption geometries investigated, the theory yields simple scaling relations for the minimal surface charge density that triggers the chain adsorption, as a function of the Debye screening length and surface curvature. The encapsulation of polyelectrolytes is governed by interplay of the electrostatic attraction energy toward the adsorbing surface and entropic repulsion of the chain squeezed into a thin slit or small cavities. Under the conditions of surface-mediated confinement, substantially larger polymer linear charge densities are required to adsorb a polyelectrolyte inside a charged spherical cavity, relative to a cylindrical pore and to a planar slit (at the same interfacial surface charge density). Possible biological implications are discussed briefly in the end.
The biological function and the technological applications of semiflexible polymers, such as DNA, actin filaments and carbon nanotubes, strongly depend on their rigidity. Semiflexible polymers are characterized by their persistence length, the definition of which is the subject of the first part of this thesis. Attractive interactions, that arise e.g.~in the adsorption, the condensation and the bundling of filaments, can change the conformation of a semiflexible polymer. The conformation depends on the relative magnitude of the material parameters and can be influenced by them in a systematic manner. In particular, the morphologies of semiflexible polymer rings, such as circular nanotubes or DNA, which are adsorbed onto substrates with three types of structures, are studied: (i) A topographical channel, (ii) a chemically modified stripe and (iii) a periodic pattern of topographical steps. The results are compared with the condensation of rings by attractive interactions. Furthermore, the bundling of two individual actin filaments, whose ends are anchored, is analyzed. This system geometry is shown to provide a systematic and quantitative method to extract the magnitude of the attraction between the filaments from experimentally observable conformations of the filaments.
In the present work, we discuss two subjects related to the nonequilibrium dynamics of polymers or biological filaments adsorbed to two-dimensional substrates. The first part is dedicated to thermally activated dynamics of polymers on structured substrates in the presence or absence of a driving force. The structured substrate is represented by double-well or periodic potentials. We consider both homogeneous and point driving forces. Point-like driving forces can be realized in single molecule manipulation by atomic force microscopy tips. Uniform driving forces can be generated by hydrodynamic flow or by electric fields for charged polymers. In the second part, we consider collective filament motion in motility assays for motor proteins, where filaments glide over a motor-coated substrate. The model for the simulation of the filament dynamics contains interactive deformable filaments that move under the influence of forces from molecular motors and thermal noise. Motor tails are attached to the substrate and modeled as flexible polymers (entropic springs), motor heads perform a directed walk with a given force-velocity relation. We study the collective filament dynamics and pattern formation as a function of the motor and filament density, the force-velocity characteristics, the detachment rate of motor proteins and the filament interaction. In particular, the formation and statistics of filament patterns such as nematic ordering due to motor activity or clusters due to blocking effects are investigated. Our results are experimentally accessible and possible experimental realizations are discussed.
Die Fusion von Membranen ist ein entscheidender Prozeß bei der Entwicklung von Zellen im Körper. Beispielsweise ist sie eine der Voraussetzungen bei der Befruchtung einer Eizelle durch ein Spermium oder für das Eindringen von Viren in eine Zelle. Membranfusion ist auch notwendig für den Stofftransport in die Zelle hinein oder aus ihr heraus. Die Membranfusion ist daher auch von praktischen Interesse auf den Gebieten der Pharmazeutik und des 'Bioengineering'. Oft muss eine Membran mit der infiziertin Zelle fusionieren, um ein Medikament an sein Zeil zu bringen. Deshalb ist ein Verständnis der Membranfusion von großem Interesse für die Entwicklung von gezielten und effizienten Methoden des 'drug delivery'. Dasselbe gilt für die gezielte Zufuhr von Genen bei der Gentherapie. Obwohl die Membranfusion schon vor nahezu 200 Jahren von dem deutschen Biologen und Mediziner Johannes Müller beobachtet wurde, liegt ein vollständiges Verständnis des Fusionsprozesses von Zellen und (Modell-) Membranen auch heute noch in weiter Ferne. Allerdings hat im letzten Jahrzehnt das Interesse für dieses Forschungsgebiet stark zugenommen. Wissenschaftler der unterschiedlichsten Disziplinen arbeiten daran, die Mechanismen der Membranfusion aufzudecken. Biologen untersuchen Proteine, die die Fusion auslösen, Chemiker entwickeln Moleküle, die die Fusion erleichtern, und Physiker versuchen die Antriebsmechanismen der Membranfusion zu verstehen. Neue Mikroskopietechniken und die hohe Rechenleistung moderner Computer helfen die molekulare und die makroskopische Welt der Membranfusion in einem Bild zusammenzufügen. Für unsere Untersuchungen haben wir Modellmembranen, die aus Lipiddoppelschichten bestehen, benutzt. Diese Membranen formen sogenannte Vesikel oder Liposomen, abgeschlossene Membrane, in denen eine bestimmte Menge an Flüssigkeit enthalten ist. Indem wir Rezeptoren in die Membran einbringen, schaffen wir funkionalisierte Vesikel, die sich differenzieren, kooperieren und selektiv reagieren können. Wir benutzen positiv geladene wasserlösliche Ionen, um Wechselwirkungen zwischen den Vesikeln zu vermitteln, und lassen die Rezeptoren und die Ionen den Fusionsprozess auslösen. Die Wechselwirkungen werden unter dem Mikroskop durch spezielle Mikromechanischn Gerätz Mikromechinerien kontrolliert. Mit Hilfe einer sehr schnellen digitale Bildaufnahmetechnik ist es uns gelungen, die Fusion unserer Modellmembranen aufzunehmen und in Echtzeit zu dokumentieren mit einer Auflösung von 50 µs. Unsere Messungen können vergleichen werden mit Computersimulationen des Fusionsprozesses. Diese Simulationen untersuchen Prozesse, die zwischen 0.1 und 1 Mikrosekunde dauern. Eine Herausforderung für die Zukunft wird es sein, die Lücke zwischen den in Experimenten (50µs) und den in Simulationen zugänglichen Zeitskalen von beiden Seiten her zu schließen.