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Institute
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- Institut für Romanistik (12)
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Numerical simulation of the Antartic ice sheet and its dynamic response to external pertubations
(2012)
Rechenstörungen im Kindes- und Jugendalter: psychische Auffälligkeiten und kognitive Defizite
(2012)
Der Einfluss unterschiedlich aggressiver Fusarium culmorum- und F. graminearum-Isolate auf die Schadbildausprägung bei Winterweizen sowie die Möglichkeit der Befallskontrolle mit Mykorrhiza Die durch Pilzarten der Gattung Fusarium spp. hervorgerufene partielle Taubährigkeit ist ein ernstes Problem im weltweiten Weizenanbau. Eine für die Schaderreger günstige feuchte Witterung zum Zeitpunkt der Weizenblüte in Kombination mit befallsfördernden agrotechnischen Maßnahmen löst immer wieder Epidemien aus. Hauptsächlich verursacht durch F. culmorum und F. graminearum führt eine Erkrankung zu Ertrags- und Qualitätseinbußen sowie zu einer Belastung des Ernteguts mit Mykotoxinen, die bereits in niedrigen Konzentrationen toxisch auf den tierischen und menschlichen Organismus wirken. Die am häufigsten vorkommenden Fusarium-Toxine in Weizen sind Deoxynivalenol (DON) und Zearalenon (ZEA). Isolate von F. graminearum- und F. culmorum können in ihrem DON- und ZEA-Bildungsvermögen und ihrem Potential, Nekrosen zu verursachen, stark variieren. In Laborversuchen (in vitro) wurden F. graminearum- und F. culmorum-Isolate hinsichtlich dieser Eigenschaften (hier als Aggressivität bezeichnet) charakterisiert und anschließend wurde im Feldversuch überprüft, ob die in vitro-ermittelte Aggressivität die Schadbildausprägung bei Weizenpflanzen beeinflusst. Nur im ersten Versuchsjahr, das durch hohe Niederschläge gekennzeichnet war, konnte ein Einfluss der Aggressivität und einer zusätzlichen Beregnung im Feldversuch nachgewiesen werden. Die als hoch-aggressiv eingestuften Fusarium-Isolate reduzierten unter dem Einfluss der Beregnung den Ertrag und das Tausendkorngewicht. Die Beregnung führte zu einer Erhöhung des Pilzwachstums und der DON- und ZEA-Produktion. Ein extrem trockener Sommer verhinderte die Infektion der Weizenpflanzen durch die beimpften Fusarium-Isolate und ein anschließendes Pilzwachstum in den Ähren im zweiten Versuchsjahr. Um den Befall von Weizenpflanzen mit Fusarium spp. vorzubeugen, stehen verschiedene pflanzenbauliche Maßnahmen zur Verfügung. Eine Möglichkeit stellen in diesem Zusammenhang die symbiotischen Mykorrhizapilze (MP) dar. Die Pilze sind in der Lage, Pflanzen zu stärken und antagonistisch auf pilzliche Schaderreger zu wirken. Um zu überprüfen, ob MP dazu beitragen könnten, den Befall von Weizenpflanzen mit Fusarium spp. niedrig zu halten, wurden Weizenpflanzen mit MP und Fusarium spp. beimpft und die Auswirkungen der Interaktionen auf die Weizenpflanzen in einem Klimakammer- und einem Feldversuch getestet. In der Klimakammer wurde eine Reduzierung des Fusarium-Befalls nachgewiesen. Die mykorrhizierten Weizenpflanzen wiesen außerdem höhere Photosyntheseraten, höhere Sprosstrockenmassen und mehr Ähren im Vergleich zu den nicht-mykorrhizierten und mit Fusarium-beimpften Weizenpflanzen auf. Insgesamt wurde durch die Mykorrhizierung der negative Einfluss von Fusarium spp. kompensiert. Im Freiland konnte kein Einfluss der MP auf Fusarium spp. beobachtet werden. Im ersten Versuchsjahr führte das Beimpfen der Weizenpflanzen mit MP zu höheren Wurzel- und Sprosstrockenmassen sowie zu höheren Tausendkorngewichten im Vergleich zu den mit Fusarium spp.-beimpften Weizenpflanzen. Im zweiten Versuchsjahr konnte dieses Ergebnis nicht wiederholt werden.
We investigate properties of quantum mechanical systems in the light of quantum information theory. We put an emphasize on systems with infinite-dimensional Hilbert spaces, so-called continuous-variable systems'', which are needed to describe quantum optics beyond the single photon regime and other Bosonic quantum systems. We present methods to obtain a description of such systems from a series of measurements in an efficient manner and demonstrate the performance in realistic situations by means of numerical simulations. We consider both unconditional quantum state tomography, which is applicable to arbitrary systems, and tomography of matrix product states. The latter allows for the tomography of many-body systems because the necessary number of measurements scales merely polynomially with the particle number, compared to an exponential scaling in the generic case. We also present a method to realize such a tomography scheme for a system of ultra-cold atoms in optical lattices. Furthermore, we discuss in detail the possibilities and limitations of using continuous-variable systems for measurement-based quantum computing. We will see that the distinction between Gaussian and non-Gaussian quantum states and measurements plays an crucial role. We also provide an algorithm to solve the large and interesting class of naturally occurring Hamiltonians, namely frustration free ones, efficiently and use this insight to obtain a simple approximation method for slightly frustrated systems. To achieve this goals, we make use of, among various other techniques, the well developed theory of matrix product states, tensor networks, semi-definite programming, and matrix analysis.
A point process is a mechanism, which realizes randomly locally finite point measures. One of the main results of this thesis is an existence theorem for a new class of point processes with a so called signed Levy pseudo measure L, which is an extension of the class of infinitely divisible point processes. The construction approach is a combination of the classical point process theory, as developed by Kerstan, Matthes and Mecke, with the method of cluster expansions from statistical mechanics. Here the starting point is a family of signed Radon measures, which defines on the one hand the Levy pseudo measure L, and on the other hand locally the point process. The relation between L and the process is the following: this point process solves the integral cluster equation determined by L. We show that the results from the classical theory of infinitely divisible point processes carry over in a natural way to the larger class of point processes with a signed Levy pseudo measure. In this way we obtain e.g. a criterium for simplicity and a characterization through the cluster equation, interpreted as an integration by parts formula, for such point processes. Our main result in chapter 3 is a representation theorem for the factorial moment measures of the above point processes. With its help we will identify the permanental respective determinantal point processes, which belong to the classes of Boson respective Fermion processes. As a by-product we obtain a representation of the (reduced) Palm kernels of infinitely divisible point processes. In chapter 4 we see how the existence theorem enables us to construct (infinitely extended) Gibbs, quantum-Bose and polymer processes. The so called polymer processes seem to be constructed here for the first time. In the last part of this thesis we prove that the family of cluster equations has certain stability properties with respect to the transformation of its solutions. At first this will be used to show how large the class of solutions of such equations is, and secondly to establish the cluster theorem of Kerstan, Matthes and Mecke in our setting. With its help we are able to enlarge the class of Polya processes to the so called branching Polya processes. The last sections of this work are about thinning and splitting of point processes. One main result is that the classes of Boson and Fermion processes remain closed under thinning. We use the results on thinning to identify a subclass of point processes with a signed Levy pseudo measure as doubly stochastic Poisson processes. We also pose the following question: Assume you observe a realization of a thinned point process. What is the distribution of deleted points? Surprisingly, the Papangelou kernel of the thinning, besides a constant factor, is given by the intensity measure of this conditional probability, called splitting kernel.
Entwicklung multi-stimuli sensitiver Materialien auf der Basis von flüssigkristallinen Elastomeren
(2012)
Aufgrund der zunehmenden technischen Ansprüche der Gesellschaft sind sich aktiv bewegende Polymere in den Mittelpunkt aktueller Forschung gerückt. Diese spielen bei Anwen-dungen im Bereich von künstlichen Muskeln und Implantaten für die minimal invasive Chirurgie eine wichtige Rolle. Vor allem Formänderungs- und Formgedächtnispolymere stehen dabei im wissenschaftlichen Fokus. Während die kontaktlose Deformation einer permanenten Form in eine temporäre metastabile Form, charakteristisch für Formände-rungspolymere ist, kann bei Formgedächtnis-Materialien die temporäre Form, aufgrund der Ausbildung reversibler, temporärer Netzpunkte, fixiert werden. Ein Polymermaterial, das eine Kombination beider Funktionen aufweist würde zu einem Material führen welches kontaktlos in eine temporäre Form deformiert und in dieser fixiert werden kann. Zusätzlich würde aufgrund der kontaktlosen Deformation die Reversibilität dieser Funktion gewähr-leistet sein. Ein solches Material ist bislang noch nicht beschrieben worden. In dieser Arbeit wird untersucht, ob durch die Kopplung zweier separat schaltbarer, be-kannter Funktionen eine neue schaltbare Funktion erzielt werden kann. Daher wurden multi-stimuli sensitive Materialien entwickelt die eine Kopplung des Formänderungs- und des Formgedächtniseffektes aufweisen. Dazu wurden zwei Konzepte entwickelt, die sich hinsichtlich der Reihenfolge der verwendeten Stimuli unterscheiden. Im ersten Konzept wurden flüssigkristalline Elastomere basie-rend auf Azobenzenderivaten aufgebaut und hinsichtlich der Kombination des licht-induzierten Formänderungseffektes mit dem thermisch-induzierten Formgedächtniseffekt untersucht. Diese orientierten Netzwerke weisen oberhalb der Glasübergangstemperatur (Tg) eine kontaktlose Verformung (Biegung) durch Bestrahlung mit UV-Licht des geeigneten Wellenlängenbereichs auf, wodurch eine temporäre Form erhalten wurde. Hierbei spielt der Vernetzungsgrad eine entscheidende Rolle bezüglich der Ausprägung dieser Biegung. Eine fixierte, temporäre Form konnte durch gleichzeitiges Abkühlen des Materials unterhalb von Tg während der Bestrahlung mit UV-Licht erhalten werden. Nach erneutem Aufheizen über Tg konnte die Originalform wiederhergestellt werden. Dieser Vorgang konnte reversibel durchgeführt werden. Damit wurde gezeigt, dass eine neue schaltbare Funktion erzielt wurde, die auf der Kopplung des lichtinduzierten Formänderungs- mit dem thermisch-induzierten Formgedächtniseffekt basiert. Die Abstimmung der einzelnen Funktion wird in diesem Konzept über die Morphologie des Systems gewährleistet. Diese neue Funktion ermöglicht eine kontaktlose Deformation des Materials in eine temporäre Form, welche fixiert werden kann. Im zweiten Konzept wurde eine Kopplung des thermisch induzierten Formänderungs- mit dem licht-induzierten Formgedächtniseffekt angestrebt. Um dies zu realisieren wurden nematisch, flüssigkristalline Hauptkettenelastomere (NMC-LCE) entwickelt, die eine nied-rige Übergangstemperatur der nematischen in die isotrope Phase (TNI), als auch einen aus-geprägten thermisch induzierten Formänderungseffekt aufweisen. Zusätzlich wurde eine photosensitive Schicht aufgebaut, die Cinnamylidenessigsäuregruppen in der Seitenkette eines Polysiloxanrückgrates aufweist. Die Reversibilität der photoinduzierten [2+2]-Cycloaddition konnte für dieses photosensitive Polymer beobachtet werden, wodurch die-ses Polymersystem in der Lage ist reversible temporäre Netzpunkte, aufgrund der Bestrah-lung mit UV-Licht, auszubilden. Die kovalente Anbindung der photosensitiven Schicht an die Oberfläche des flüssigkristallinen Kerns wurde erfolgreich durchgeführt, wodurch ein Multi-Komponenten-System aufgebaut wurde. Die Kombination des thermisch-induzierten Formänderungs- mit dem licht-induzierten Formgedächtniseffektes wurde anhand dieses Systems untersucht. Während die Einzelkomponenten die erforderliche Funktion zeigten, ist hier noch Arbeit in der Abstimmung beider Strukturen zu leisten. Insbesondere die Variation der Schichtdicken beider Komponenten steht im Fokus zukünftiger Arbeiten. In dieser Arbeit wurde durch die Kopplung von zwei separat schaltbaren, bekannten Funktionen eine neue schaltbare Funktion erzielt. Dies setzt voraus, dass die Einzelkomponenten hinsichtlich einer Funktion schaltbar sind und in einem Material integriert werden können. Des Weiteren müssen die beiden Funktionen mit unterschiedlichen Stimuli geschaltet werden. Ein wichtiger Schritt bei der Kopplung der Funktionen, ist die Abstimmung der beiden Komponenten. Dies kann über die Variation der Morphologie oder der Struktur erzielt werden. Anhand der Vielzahl der vorhandenen stimuli-sensitiven Materialien sind verschiedene Kopplungsmöglichkeiten vorhanden. Demnach wird erwartet, dass auf diesem Gebiet weitere neue Funktionen erzielt werden können.
Typische assoziative Verdicker für wässrige Systeme basieren auf linearen, doppelt hydrophob endmodifizierten Poly(ethylenglykolen) (PEGs). Diese Polymere aggregieren aufgrund ihrer Struktur in wässriger Lösung und bilden ein Netzwerk aus verbrückten Polymer-Mizellen. Dabei kann ein Polymer-Molekül maximal zwei Mizellen miteinander verbinden. Bisher ist unklar, wie die Anzahl der Endgruppen eines verzweigten, mehrfach hydrophob endmodifizierten hydrophilen Polymers die Struktur und Dynamik solcher Netzwerke beeinflusst. Die Synthese verzweigter Polymere auf PEG-Basis erfolgt mittels lebender ionischer Polymerisation und ist experimentell aufwändig. Das Einführen hydrophober Endgruppen erfordert zusätzliche Synthese-Schritte. In dieser Arbeit wurden hydrophile Sternpolymere mit hydrophoben Endgruppen in einem Schritt hergestellt. Dazu wurde die Technik der radikalischen Polymerisation unter Kettenübertragung durch reversible Addition und anschließende Fragmentierung (reversible addition-fragmentation chain transfer, RAFT) genutzt. Die Synthese der Sternpolymere erfolgte von einem multifunktionalen Kern, der die R-Gruppe der RAFT-Kettenüberträger (chain transfer agents, CTAs) bildete. Die dazu benötigten CTAs wurden so konzipiert, dass mit ihrer Hilfe sowohl die Anzahl der Arme des Sternpolymers (von 2 bis 4), als auch die Länge der hydrophoben Endgruppe (C4, C12, C18) variiert werden konnte. Der große Vorteil der RAFT-Polymerisation ist, dass sie viele polare Monomere für die Synthese der hydrophilen Arme des Sternpolymers toleriert. In dieser Arbeit wurden als Modell-Monomere Oligo(ethylenglykol)methylether-acrylat (OEGA) und N,N-Dimethylacrylamid (DMA) eingesetzt. Beide Monomere bilden nicht-ionische hydrophile Polymere. Poly(OEGA) ist ein Kammpolymer, das auf PEG basiert. Poly(DMA) besitzt dagegen eine deutlich kompaktere Struktur. Die erhaltenen amphiphilen Sternpolymere wurden umfassend molekular charakterisiert. Die Molmassen wurden mit verschiedenen GPC-Systemen bestimmt und der Grad der Endgruppenfunktionalisierung wurde mittels UV/Vis- und 1H-NMR-Spektroskopie überprüft. Die Polymerisation von OEGA zeigt mit den CTAs einige Charakteristika der Polymerisation mit reversibler Deaktivierung (RDRP, auch „kontrollierte radikalische Polymerisation“), wird aber durch Kettenübertragung zum Monomer bzw. Polymer gestört. Diese Nebenreaktion ist auf die Struktur des Monomers als Oligoether zurückzuführen. Bei allen untersuchten Polymerisationen von DMA mit den multifunktionalen CTAs steigt die Molmasse linear mit dem Umsatz. Die erhaltenen Polymere zeigen durchweg monomodale und enge Molmassenverteilungen (PDI ≤ 1,2). Die Molmassen lassen sich in einem weiten Bereich von 25 kg/mol bis 150 kg/mol einstellen und die Endgruppen der Polymere bleiben zu 90 % erhalten. Während die Polymerisation von DMA sowohl mit den di- als auch den trifunktionalen CTAs innerhalb von 3 h zu quantitativen Umsätzen verläuft, wird der quantitative Umsatz des Monomers bei der Polymerisation mit tetrafunktionalen CTAs erst nach 4 h erreicht. Diese Verzögerung ist auf eine Retardierung in der Anfangsphase der Polymerisation zurückzuführen, die sich aus der besonderen Struktur der tetrafunktionalen CTAs erklärt. Auf dem System zur Polymerisation von DMA aufbauend ließen sich Gradienten-Block-Copolymere in Eintopfreaktionen herstellen. Dazu wurde nach Erreichen des quantitativen Umsatzes von DMA ein zweites Monomer zur Reaktionsmischung gegeben. Mit Ethylacrylat (EtA) wurden so lineare amphiphile symmetrische Triblock-Copolymere erhalten. Dabei wurde die Länge des hydrophoben Blocks durch unterschiedliche Mengen an EtA variiert. Mit N,N-Diethylacrylamid (DEA) wurden lineare symmetrische Triblock-Copolymere sowie 3-Arm Stern-Diblock-Copolymere hergestellt, die über einen thermisch schaltbaren zweiten Block verfügen. Bei diesen Polymeren lässt sich die Länge des hydrophoben Teils in situ durch Veränderung der Temperatur variieren. Das Verhalten der amphiphilen Sternpolymere in wässriger Lösung und in Mikroemulsion wurde im Rahmen einer Kooperation an der TU Berlin mit Hilfe von Kleinwinkel-Neutronenstreuung (SANS), dynamischer Lichtstreuung (DLS) und Rheologie untersucht. Die Polymere wirken durch Assoziation der hydrophoben Endgruppen als effektive Verdicker sowohl allein in wässriger Lösung als auch in Mikroemulsion. Die Struktur des gebildeten Netzwerks hängt dabei von der Konzentration des Polymers in der Lösung und der Länge der Endgruppe (Hydrophobie) ab. Die dynamischen Eigenschaften der Lösungen werden außerdem durch die Anzahl der Arme der Polymere bestimmt.
This work describes the synthesis and characterization of stimuli-responsive polymers made by reversible addition-fragmentation chain transfer (RAFT) polymerization and the investigation of their self-assembly into “smart” hydrogels. In particular the hydrogels were designed to swell at low temperature and could be reversibly switched to a collapsed hydrophobic state by rising the temperature. Starting from two constituents, a short permanently hydrophobic polystyrene (PS) block and a thermo-responsive poly(methoxy diethylene glycol acrylate) (PMDEGA) block, various gelation behaviors and switching temperatures were achieved. New RAFT agents bearing tert-butyl benzoate or benzoic acid groups, were developed for the synthesis of diblock, symmetrical triblock and 3-arm star block copolymers. Thus, specific end groups were attached to the polymers that facilitate efficient macromolecular characterization, e.g by routine 1H-NMR spectroscopy. Further, the carboxyl end-groups allowed functionalizing the various polymers by a fluorophore. Because reports on PMDEGA have been extremely rare, at first, the thermo-responsive behavior of the polymer was investigated and the influence of factors such as molar mass, nature of the end-groups, and architecture, was studied. The use of special RAFT agents enabled the design of polymer with specific hydrophobic and hydrophilic end-groups. Cloud points (CP) of the polymers proved to be sensitive to all molecular variables studied, namely molar mass, nature and number of the end-groups, up to relatively high molar masses. Thus, by changing molecular parameters, CPs of the PMDEGA could be easily adjusted within the physiological interesting range of 20 to 40°C. A second responsivity, namely to light, was added to the PMDEGA system via random copolymerization of MDEGA with a specifically designed photo-switchable azobenzene acrylate. The composition of the copolymers was varied in order to determine the optimal conditions for an isothermal cloud point variation triggered by light. Though reversible light-induced solubility changes were achieved, the differences between the cloud points before and after the irradiation were small. Remarkably, the response to light differed from common observations for azobenzene-based systems, as CPs decreased after UV-irradiation, i.e with increasing content of cis-azobenzene units. The viscosifying and gelling abilities of the various block copolymers made from PS and PMDEGA blocks were studied by rheology. Important differences were observed between diblock copolymers, containing one hydrophobic PS block only, the telechelic symmetrical triblock copolymers made of two associating PS termini, and the star block copolymers having three associating end blocks. Regardless of their hydrophilic block length, diblock copolymers PS11 PMDEGAn were freely flowing even at concentrations as high as 40 wt. %. In contrast, all studied symmetrical triblock copolymers PS8-PMDEGAn-PS8 formed gels at low temperatures and at concentrations as low as 3.5 wt. % at best. When heated, these gels underwent a gel-sol transition at intermediate temperatures, well below the cloud point where phase separation occurs. The gel-sol transition shifted to markedly higher transition temperatures with increasing length of the hydrophilic inner block. This effect increased also with the number of arms, and with the length of the hydrophobic end blocks. The mechanical properties of the gels were significantly altered at the cloud point and liquid-like dispersions were formed. These could be reversibly transformed into hydrogels by cooling. This thesis demonstrates that high molar mass PMDEGA is an easily accessible, presumably also biocompatible and at ambient temperature well water-soluble, non-ionic thermo-responsive polymer. PMDEGA can be easily molecularly engineered via the RAFT method, implementing defined end-groups, and producing different, also complex, architectures, such as amphiphilic triblock and star block copolymers, having an analogous structure to associative telechelics. With appropriate design, such amphiphilic copolymers give way to efficient, “smart” viscosifiers and gelators displaying tunable gelling and mechanical properties.
In this work, the synthesis of biopolymer-based hydrogel networks with defined architecture is presented. In order to obtain materials with defined properties, the chemoselective copper-catalyzed azide-alkyne cycloaddition (or Click Chemistry) was used for the synthesis of gelatin-based hydrogels. Alkyne-functionalized gelatin was reacted with four different diazide crosslinkers above its sol-gel transition to suppress the formation of triple helices. By variation of the crosslinking density and the crosslinker flexibility, the swelling (Q: 150-470 vol.-%;) and the Young’s and shear moduli (E: 50 kPa - 635 kPa, G’: 0.1 kPa - 16 kPa) could be tuned in the kPa range. In order to understand the network structure, a method based on the labelling of free functional groups within the hydrogel was developed. Gelatin-based hydrogels were incubated with alkyne-functionalized fluorescein to detect the free azide groups, resulting from the formation of dangling chains. Gelatin hydrogels were also incubated with azido-functionalized fluorescein to check the presence of alkyne groups available for the attachment of bioactive molecules. By using confocal laser scanning microscopy and fluorescence spectroscopy, the amount of crosslinking, grafting and free alkyne groups could be determined. Dangling chains were observed in samples prepared by using an excess of crosslinker and also when using equimolar amounts of alkyne:azide. In the latter case the amount of dangling chains was affected by the crosslinker structure. Specifically, 0.1% of dangling chains were found using 4,4’-diazido-2,2’-stilbene-disulfonic acid as cosslinker, 0.06% with 1,8-diazidooctane, 0.05% with 1,12-diazidododecane and 0.022 % with PEG-diazide. This observation could be explained considering the structure of the crosslinkers. During network formation, the movements of the gelatin chains are restricted due to the formation of covalent netpoints. A further crosslinking will be possible only in the case of crosslinker that are flexible and long enough to reach another chain. The method used to obtain defined gelatin-based hydrogels enabled also the synthesis of hyaluronic acid-based hydrogels with tailorable properties. Alkyne-functionalized hyaluronic acid was crosslinked with three different linkers having two terminal azide functionalities. By variation of the crosslinking density and crosslinker type, hydrogels with elastic moduli in the range of 0.5-3 kPa have been prepared. The variation of the crosslinking density and crosslinker type had furthermore an influence also on the hydrolytic and enzymatic degradation of gelatin-based hydrogels. Hydrogels with a low crosslinker amount experienced a faster decrease in mass loss and elastic modulus compared to hydrogels with higher crosslinker content. Moreover, the structure of the crosslinker had a strong influence on the enzymatic degradation. Hydrogels containing a crosslinker with a rigid structure were much more resistant to enzymatic degradation than hydrogels containing a flexible crosslinker. During hydrolytic degradation, the hydrogel became softer while maintaining the same outer dimensions. These observations are in agreement with a bulk degradation mechanism, while the decrease in size of the hydrogels during enzymatic degradation suggested a surface erosion mechanism. Because of the use of small amount of crosslinker (0.002 mol.% 0.02 mol.%) the networks synthesized can still be defined as biopolymer-based hydrogels. However, they contain a small percentage of synthetic residues. Alternatively, a possible method to obtain biopolymer-based telechelics, which could be used as crosslinkers, was investigated. Gelatin-based fragments with defined molecular weight were obtained by controlled degradation of gelatin with hydroxylamine, due to its specific action on asparaginyl-glycine bonds. The reaction of gelatin with hydroxylamine resulted in fragments with molecular weights of 15, 25, 37, and 50 kDa (determined by SDS-PAGE) independently of the reaction time and conditions. Each of these fragments could be potentially used for the synthesis of hydrogels in which all components are biopolymer-based materials.
Fußverkehr findet im gesamten öffentlichen Raum statt und ermöglicht die lückenlose Verbindung von Tür zu Tür. Jeder Mensch steht vor Beginn einer Fortbewegung vor den Fragen „Wo bin ich?“, „Wo liegt mein Ziel?“ und „Wie komme ich dahin?“. Ein Großteil der auf dem Markt befindlichen Navigationssysteme für Fußgänger stellen reduzierte Varianten aus Fahrzeugen dar und basieren auf 2D- Kartendarstellungen oder bilden die Realität als dreidimensionales Modell ab. Navigationsprobleme entstehen dann, wenn es dem Nutzer nicht gelingt, die Information aus der Anweisung auf die Wirklichkeit zu beziehen und umzusetzen. Ein möglicher Grund dafür liegt in der Visualisierung der Navigationsanweisung. Die räumliche Wahrnehmung des Menschen erfolgt ausgehend von einem bestimmten Betrachtungsstandpunkt und bringt die Lage von Objekten und deren Beziehung zueinander zum Ausdruck. Der Einsatz von Augmented Reality (erweiterte Realität) entspricht dem Erscheinungsbild der menschlichen Wahrnehmung und ist für Menschen eine natürliche und zugleich vertraute Ansichtsform. Im Unterschied zu kartographischer Visualisierung wird die Umwelt mittels Augmented Reality nicht modelliert, sondern realitätsgetreu abgebildet und ergänzt. Das Ziel dieser Arbeit ist ein Navigationsverfahren, das der natürlichen Fort-bewegung und Sichtweise von Fußgängern gerecht wird. Das Konzept basiert auf dem Einsatz einer Kombination aus Realität und virtueller Realität zu einer erweiterten Ansicht. Da keine Darstellungsform als die Route selbst besser geeignet ist, um einen Routenverlauf zu beschreiben, wird die Realität durch eine virtuelle Route erweitert. Die perspektivische Anpassung der Routendarstellung erfordert die sensorische Erfassung der Position und Lage des Betrachtungsstandpunktes. Das der Navigation zu Grunde liegende Datenmodell bleibt dem Betrachter dabei verborgen und ist nur in Form der erweiterten Realität sichtbar. Der im Rahmen dieser Arbeit entwickelte Prototyp trägt die Bezeichnung RealityView. Die Basis bildet ein freies und quelloffenes Navigationssystem, das für die Fußgängernavigation modular erweitert wurde. Das Ergebnis ist ein smartphonebasierter Navigationsprototyp, in dem die Ansichtsform einer zweidimensionalen Bildschirmkarte im Grundriss und die Darstellung einer erweiterten Realität im Aufriss kombiniert werden. Die Evaluation des Prototyps bestätigt die Hypothese, dass der Einsatz von Augmented Reality für die Navigation von Fußgängern möglich ist und von der Nutzergruppe akzeptiert wird. Darüber hinaus bescheinigen Wissenschaftler im Rahmen von Experten-interviews den konzeptionellen Ansatz und die prototypische Umsetzung des RealityView. Die Auswertung einer Eye-Tracking-Pilotstudie erbrachte den Nachweis, dass Fußgänger die Navigationsanweisung auf markante Objekte der Umwelt beziehen, deren Auswahl durch den Einsatz von Augmented Reality begünstigt wird.
Essstörungen bei Jugendlichen im Hochleistungssport : eine Analyse sportbezogener Einflussfaktoren
(2012)
Essstörungen, wie Anorexia Nervosa oder Bulimia Nervorsa, gehen mit einer hohen psychischen Belastung einher und können gesundheitliche Schäden zur Folge haben. Bei Athleten mit einer Essstörung kann es darüber hinaus zu Einbußen in der Sportleistung kommen. Gerade für den Hochleistungssport ist es daher wichtig zu wissen, welches Risiko für Essstörungen besteht und wodurch das Risiko bedingt wird. Bisherige Studien zeigen deutliche Unterschiede zwischen den Sportarten. Eliteathleten aus ästhetischen Sportarten, wie rhythmische Sportgymnastik oder Eiskunstlauf, scheinen ein besonders hohes Essstörungsrisiko aufzuweisen. Deutlich geringere Prävalenzraten finden sich in Ballsportarten, wie Handball oder Basketball. Um zu verstehen, welche Aspekte der Sportart das Essstörungsrisiko beeinflussen, beschäftigt sich die vorliegende Arbeit mit der Rolle sportbezogener Variablen. In die Studien einbezogen wurden insgesamt 171 Athleten zwischen 11 und 18 Jahren (im Mittel 14.1 ± 1.8 Jahre) aus ästhetischen Sportarten und Ballsportarten, die einen Fragebogenpaket mit Instrumenten zu gestörtem Essverhalten, allgemeiner Körperunzufriedenheit, sozialem Druck im Sport, sportbezogener Körperunzufriedenheit, Schlankheitsstreben zur Leistungssteigerung und negativen Gefühle bei Trainingsausfall ausfüllten. Nach einem Jahr wieder befragt wurden 65 Athleten aus ästhetischen Sportarten. Nach Kontrolle von Alter, Geschlecht, BMI und allgemeiner Körperunzufriedenheit trugen sportbezogene Variablen signifikant zur weiteren Varianzaufklärung gestörten Essverhaltens bei. Die Längsschnittanalysen bestätigten einen Risikofaktorstatus für Schlankheitsstreben zur Leistungssteigerung. Zusammenhänge zwischen sportbezogenen Aspekten und gestörtem Essverhalten zeigten sich sowohl in Hochrisikosportarten für gestörtes Essverhalten (ästhetischen Sportarten), als auch in Niedrigrisikosportarten für gestörtes Essverhalten (Ballsportarten). Mit Ausnahme von negativen Gefühlen nach Trainingsausfall traten die sportbezogenen Variabeln häufiger in den ästhetischen Sportarten auf als in den Ballsportarten. Die eigenen Befunde verdeutlichen somit, dass der Einbezug potentieller sportbezogener Risikofaktoren − zusätzlich zu den allgemeinen Risikofaktoren − zum besseren Verständnis der Essstörungssymptomatik von Athleten beiträgt. Vor allem die Bedeutung von Gewicht für die Leistung beeinflusst das Essstörungsrisiko bei Athleten und ist stärker ausgeprägt in Hochrisikosportarten für Essstörungssymptomatik.
The constantly growing capacity of reconfigurable devices allows simultaneous execution of complex applications on those devices. The mere diversity of applications deems it impossible to design an interconnection network matching the requirements of every possible application perfectly, leading to suboptimal performance in many cases. However, the architecture of the interconnection network is not the only aspect affecting performance of communication. The resource manager places applications on the device and therefore influences latency between communicating partners and overall network load. Communication protocols affect performance by introducing data and processing overhead putting higher load on the network and increasing resource demand. Approaching communication holistically not only considers the architecture of the interconnect, but communication-aware resource management, communication protocols and resource usage just as well. Incorporation of different parts of a reconfigurable system during design- and runtime and optimizing them with respect to communication demand results in more resource efficient communication. Extensive evaluation shows enhanced performance and flexibility, if communication on reconfigurable devices is regarded in a holistic fashion.
Der Förster-Resonanzenergietransfer (FRET) liefert einen wichtigen Beitrag bei der Untersuchung kleinskaliger biologischer Systeme und Prozesse. Möglich wird dies durch die r-6-Abhängigkeit des FRET, die es erlaubt Abstände und strukturelle Änderungen weit unterhalb der Beugungsgrenze des Lichts mit hoher Sensitivität und geringem Aufwand zu bestimmen. Die besonderen photophysikalischen Eigenschaften von Terbiumkomplexen (LTC) und Quantenpunkten (QD) machen sie zu geeigneten Kandidaten für hochsensitive und störungsarme Multiplex-Abstandsmessungen in biologischen Systemen und Prozessen. Die Abstandsbestimmungen setzen jedoch eine genaueste Kenntnis des Mechanismus des Energietransfers von LTC auf QD ebenso voraus, wie das Wissen um Größe und Gestalt letzterer. Quantenpunkte haben im Vergleich zu biologischen Strukturen ähnliche Dimensionen und können nicht als punktförmig betrachtet werden, wie es bei einfacheren Farbstoffen möglich ist. Durch ihre Form kommt es zu einer Abstandsverteilung innerhalb des Donor-Akzeptorsystems. Dies beeinflusst den Energietransfer und damit die experimentellen Ergebnisse. In dieser Arbeit wurde der Energietransfer von LTC auf QD untersucht, um zu einer Aussage hinsichtlich des Mechanismus der Energieübertragung und der dabei zu berücksichtigenden photophysikalischen und strukturellen Parameter von LTC und QD zu gelangen. Mit der Annahme einer Abstandsverteilung sollten die Größen der Quantenpunkte bestimmt und der Einfluss von Form und Gestalt auf den Energietransfer betrachtet werden. Die notwendigen theoretischen und praktischen Grundlagen wurden eingangs dargestellt. Daran schlossen sich Messungen zur photophysikalischen Charakterisierung der Donoren und Akzeptoren an, die Grundlage der Berechnung der FRET-Parameter waren. Die Förster-Radien zeigten die für den FRET von LTC auf QD typischen extrem hohen Werte von bis zu 11 nm. Zeitaufgelöste Messungen der FRET-induzierten Lumineszenz der Donoren und Akzeptoren in den beiden biomolekularen Modellsystemen Zink-Histidin und Biotin-Streptavidin beschlossen den praktischen Teil. Als Donor wurde Lumi4Tb gebunden an ein Peptid bzw. Streptavidin genutzt, Akzeptoren waren fünf verschiedene, kommerziell erhältliche Quantenpunkte mit Carboxyl- bzw. Biotinfunktionalisierung. Bei allen Donor-Akzeptor-Paarungen konnte FRET beobachtet und ausgewertet werden. Es konnte gezeigt werden, dass die gesamte Emission des Terbiums zum Energietransfer beiträgt und der Orientierungsfaktor ² den Wert 2/3 annimmt. Die Charakterisierung der Bindungsverhältnisse innerhalb der FRET-Paare von LTC und QD über Verteilungsfunktionen bietet über die Form der Verteilungskurve die Möglichkeit Aussagen über die Gestalt der FRET-Partner zu treffen. So war es möglich, die mittlere Form der Quantenpunkte als Sphäre zu bestimmen. Dies entsprach, insbesondere bei den in z-Richtung des Kristallgitters elongierten Quantenpunkten, nicht den Erwartungen. Dieser Befund ermöglicht daher bei zukünftigen Messungen eine Verbesserung der Genauigkeit bei Abstandsbestimmungen mit Quantenpunkten. Neben der Ermittlung der die FRET-Verteilung bestimmenden Gestalt der Quantenpunkte konnte im Rahmen dieser Arbeit anhand vergleichender Messungen die Dicke der Polymerhülle der QD bestimmt und so gezeigt werden, dass FRET-Paare aus lumineszenten Terbiumkomplexen und Quantenpunkten in der Lage sind, Abstände im Nano- bis Sub-Nanometerbereich aufzulösen.
Die Strahlentherapie ist neben der Chemotherapie und einer operativen Entfernung die stärkste Waffe für die Bekämpfung bösartiger Tumore in der Krebsmedizin. Nach Herz-Kreislauf-Erkrankungen ist Krebs die zweithäufigste Todesursache in der westlichen Welt, wobei Prostatakrebs heutzutage die häufigste, männliche Krebserkrankung darstellt. Trotz technologischer Fortschritte der radiologischen Verfahren kann es noch viele Jahre nach einer Radiotherapie zu einem Rezidiv kommen, was zum Teil auf die hohe Resistenzfähigkeit einzelner, entarteter Zellen des lokal vorkommenden Tumors zurückgeführt werden kann. Obwohl die moderne Strahlenbiologie viele Aspekte der Resistenzmechanismen näher beleuchtet hat, bleiben Fragestellungen, speziell über das zeitliche Ansprechen eines Tumors auf ionisierende Strahlung, größtenteils unbeantwortet, da systemweite Untersuchungen nur begrenzt vorliegen. Als Zellmodelle wurden vier Prostata-Krebszelllinien (PC3, DuCaP, DU-145, RWPE-1) mit unterschiedlichen Strahlungsempfindlichkeiten kultiviert und auf ihre Überlebensfähigkeit nach ionisierender Bestrahlung durch einen Trypanblau- und MTT-Vitalitätstest geprüft. Die proliferative Kapazität wurde mit einem Koloniebildungstest bestimmt. Die PC3 Zelllinie, als Strahlungsresistente, und die DuCaP Zelllinie, als Strahlungssensitive, zeigten dabei die größten Differenzen bezüglich der Strahlungsempfindlichkeit. Auf Grundlage dieser Ergebnisse wurden die beiden Zelllinien ausgewählt, um anhand ihrer transkriptomweiten Genexpressionen, eine Identifizierung potentieller Marker für die Prognose der Effizienz einer Strahlentherapie zu ermöglichen. Weiterhin wurde mit der PC3 Zelllinie ein Zeitreihenexperiment durchgeführt, wobei zu 8 verschiedenen Zeitpunkten nach Bestrahlung mit 1 Gy die mRNA mittels einer Hochdurchsatz-Sequenzierung quantifiziert wurde, um das dynamisch zeitversetzte Genexpressionsverhalten auf Resistenzmechanismen untersuchen zu können. Durch das Setzen eines Fold Change Grenzwertes in Verbindung mit einem P-Wert < 0,01 konnten aus 10.966 aktiven Genen 730 signifikant differentiell exprimierte Gene bestimmt werden, von denen 305 stärker in der PC3 und 425 stärker in der DuCaP Zelllinie exprimiert werden. Innerhalb dieser 730 Gene sind viele stressassoziierte Gene wiederzufinden, wie bspw. die beiden Transmembranproteingene CA9 und CA12. Durch Berechnung eines Netzwerk-Scores konnten aus den GO- und KEGG-Datenbanken interessante Kategorien und Netzwerke abgeleitet werden, wobei insbesondere die GO-Kategorien Aldehyd-Dehydrogenase [NAD(P)+] Aktivität (GO:0004030) und der KEGG-Stoffwechselweg der O-Glykan Biosynthese (hsa00512) als relevante Netzwerke auffällig wurden. Durch eine weitere Interaktionsanalyse konnten zwei vielversprechende Netzwerke mit den Transkriptionsfaktoren JUN und FOS als zentrale Elemente identifiziert werden. Zum besseren Verständnis des dynamisch zeitversetzten Ansprechens der strahlungsresistenten PC3 Zelllinie auf ionisierende Strahlung, konnten anhand der 10.840 exprimierten Gene und ihrer Expressionsprofile über 8 Zeitpunkte interessante Einblicke erzielt werden. Während es innerhalb von 30 min (00:00 - 00:30) nach Bestrahlung zu einer schnellen Runterregulierung der globalen Genexpression kommt, folgen in den drei darauffolgenden Zeitabschnitten (00:30 - 01:03; 01:03 - 02:12; 02:12 - 04:38) spezifische Expressionserhöhungen, die eine Aktivierung schützender Netzwerke, wie die Hochregulierung der DNA-Reparatursysteme oder die Arretierung des Zellzyklus, auslösen. In den abschließenden drei Zeitbereichen (04:38 - 09:43; 09:43 - 20:25; 20:25 - 42:35) liegt wiederum eine Ausgewogenheit zwischen Induzierung und Supprimierung vor, wobei die absoluten Genexpressionsveränderungen ansteigen. Beim Vergleich der Genexpressionen kurz vor der Bestrahlung mit dem letzten Zeitpunkt (00:00 - 42:53) liegen mit 2.670 die meisten verändert exprimierten Gene vor, was einer massiven, systemweiten Genexpressionsänderung entspricht. Signalwege wie die ATM-Regulierung des Zellzyklus und der Apoptose, des NRF2-Signalwegs nach oxidativer Stresseinwirkung und die DNA-Reparaturmechanismen der homologen Rekombination, des nicht-homologen End Joinings, der MisMatch-, der Basen-Exzision- und der Strang-Exzision-Reparatur spielen bei der zellulären Antwort eine tragende Rolle. Äußerst interessant sind weiterhin die hohen Aktivitäten RNA-gesteuerter Ereignisse, insbesondere von small nucleolar RNAs und Pseudouridin-Prozessen. Demnach scheinen diese RNA-modifizierenden Netzwerke einen bisher unbekannten funktionalen und schützenden Einfluss auf das Zellüberleben nach ionisierender Bestrahlung zu haben. All diese schützenden Netzwerke mit ihren zeitspezifischen Interaktionen sind essentiell für das Zellüberleben nach Einwirkung von oxidativem Stress und zeigen ein komplexes aber im Einklang befindliches Zusammenspiel vieler Einzelkomponenten zu einem systemweit ablaufenden Programm.
Actin is one of the most abundant and highly conserved proteins in eukaryotic cells. The globular protein assembles into long filaments, which form a variety of different networks within the cytoskeleton. The dynamic reorganization of these networks - which is pivotal for cell motility, cell adhesion, and cell division - is based on cycles of polymerization (assembly) and depolymerization (disassembly) of actin filaments. Actin binds ATP and within the filament, actin-bound ATP is hydrolyzed into ADP on a time scale of a few minutes. As ADP-actin dissociates faster from the filament ends than ATP-actin, the filament becomes less stable as it grows older. Recent single filament experiments, where abrupt dynamical changes during filament depolymerization have been observed, suggest the opposite behavior, however, namely that the actin filaments become increasingly stable with time. Several mechanisms for this stabilization have been proposed, ranging from structural transitions of the whole filament to surface attachment of the filament ends. The key issue of this thesis is to elucidate the unexpected interruptions of depolymerization by a combination of experimental and theoretical studies. In new depolymerization experiments on single filaments, we confirm that filaments cease to shrink in an abrupt manner and determine the time from the initiation of depolymerization until the occurrence of the first interruption. This duration differs from filament to filament and represents a stochastic variable. We consider various hypothetical mechanisms that may cause the observed interruptions. These mechanisms cannot be distinguished directly, but they give rise to distinct distributions of the time until the first interruption, which we compute by modeling the underlying stochastic processes. A comparison with the measured distribution reveals that the sudden truncation of the shrinkage process neither arises from blocking of the ends nor from a collective transition of the whole filament. Instead, we predict a local transition process occurring at random sites within the filament. The combination of additional experimental findings and our theoretical approach confirms the notion of a local transition mechanism and identifies the transition as the photo-induced formation of an actin dimer within the filaments. Unlabeled actin filaments do not exhibit pauses, which implies that, in vivo, older filaments become destabilized by ATP hydrolysis. This destabilization can be identified with an acceleration of the depolymerization prior to the interruption. In the final part of this thesis, we theoretically analyze this acceleration to infer the mechanism of ATP hydrolysis. We show that the rate of ATP hydrolysis is constant within the filament, corresponding to a random as opposed to a vectorial hydrolysis mechanism.
Mikroorganismen in geothermischen Aquiferen : Einfluss mikrobieller Prozesse auf den Anlagenbetrieb
(2012)
In Fluid-, Filter- und Sedimentproben von vier geothermischen Anlagen des Norddeutschen Beckens wurden mit molekulargenetischen Verfahren unterschiedliche mikrobielle Gemeinschaften nachgewiesen. Die mikrobielle Zusammensetzung in den Prozesswässern wurde dabei durch die Aquiferteufe, die Salinität, die Temperatur und den verfügbaren Elektronendonatoren und -akzeptoren beeinflusst. Die in den anoxischen Prozesswässern identifizierten Organismen zeichneten sich durch einen chemoheterotrophen oder chemoautotrophen Stoffwechsel aus, wobei Nitrat, Sulfat, Eisen (III) oder Bikarbonat als terminale Elektronenakzeptoren fungierten. Mikroorganismen beeinflussten den Betrieb von zwei Anlagen negativ. So reduzierten im Prozesswasser des Kältespeichers am Berliner Reichstag vorhandene Eisenoxidierer, nahe verwandt zu der Gattung Gallionella, die Injektivität der Bohrungen durch Eisenhydroxidausfällungen in den Filterschlitzen. Biofilme, die von schwefeloxidierenden Bakterien der Gattung Thiothrix in den Filtern der obertägigen Anlage gebildet wurden, führten ebenfalls zu Betriebsstörungen, indem sie die Injektion des Fluids in den Aquifer behinderten. Beim Wärmespeicher in Neubrandenburg waren Sulfatreduzierer vermutlich an der Bildung von Eisensulfidausfällungen in den obertägigen Filtern und im bohrlochnahen Bereich beteiligt und verstärkten Korrosionsprozesse an der Pumpe im Bohrloch der kalten Aquiferseite. Organische Säuren in den Fluiden sowie mineralische Ausfällungen in den Filtern der obertägigen Anlagen waren Belege für die Aktivität der in den verschiedenen Anlagen vorhandenen Mikroorganismen. Es wurde zudem deutlich, dass Mikroorganismen auf Grund der hohen Durchflussraten in den Anlagen chemische Veränderungen in den Prozesswässern deutlich sensitiver anzeigen als chemische Analyseverfahren. So deuteten Änderungen in der Zusammensetzung der mikrobiellen Biozönosen und speziell die Identifikation von Indikatororganismen wie Eisen- und Schwefeloxidierern, fermentativen Bakterien und Sulfatreduzierern auf eine erhöhte Verfügbarkeit von Elektronendonatoren oder akzeptoren in den Prozesswässern hin. Die Ursachen für die an den Geothermieanlagen auftretenden Betriebsstörungen konnten dadurch erkannt werden.
In diesem Buch geht es um ein Phänomen, das als konstantes Element in der Geschichte des Christentums bezeichnet werden kann: Neuoffenbarungen. Denn der Kanonisierung der Bibel und dem kritischen Blick der kirchlichen Orthodoxie zum Trotz gab und gibt es immer wieder Menschen, die behaupten, dass sich ihnen Gottvater, Christus, der Heilige Geist oder andere Wesenheiten (Maria, Engel, Verstorbene) offenbart haben. Religionswissenschaftler haben das Thema bislang weitgehend ignoriert. Sie haben den Bereich des Christentums den Theologen überlassen und sich allenfalls mit frei flottierender Esoterik befasst. Theologen neigen ihrerseits dazu, Neuoffenbarungen apologetisch zu bekämpfen. Die vorliegende Untersuchung leistet daher einen wichtigen Beitrag zur religionswissenschaftlichen Erforschung des Themas. Im ersten Teil des Buches wird der Begriff „Neuoffenbarung“ aus verschiedenen religionswissenschaftlichen Perspektiven betrachtet. Zunächst wird untersucht, was die christliche Theologie unter „Offenbarung“ versteht. Danach werden die verschiedenen Termini analysiert, die für das Feld der außer- und nachbiblischen Offenbarungen kursieren (Neuoffenbarung, Privatoffenbarung, Channeling, Spiritismus, Prophetie u. v. m.). Anschließend werden jene Argumente referiert, die von Neuoffenbarungsanhängern bzw. kirchlichen Apologeten ins Feld geführt werden, um die Legitimität von Neuoffenbarungen zu behaupten bzw. zu bestreiten. Dass Neuoffenbarungen gar nicht so neu sind, zeigt ein religionshistorischer Überblick. Denn der Anspruch, besondere Offenbarungen empfangen zu haben, lässt sich in jeder Epoche des Christentums nachweisen. Nachdem einige Exponenten des prophetischen Charismas als ideengeschichtliche Vorläufer und Geistesverwandte der modernen Neuoffenbarungen vorgestellt wurden, werden diese schließlich selbst in den Fokus genommen. Das disparate Feld der Neuoffenbarungsträger des 19. und 20. Jahrhunderts wird anhand exemplarischer Gestalten in einer Typologie geordnet dargestellt. Um den Zitationszirkel zu durchbrechen, der sich offensichtlich im Diskurs etabliert hat, werden darin auch bislang weniger bekannte Neuoffenbarer vorgestellt. In einer Art Tiefenbohrung werden diese religionsphilosophischen, semantischen, historischen und systematischen Zugänge im zweiten Teil an der mexikanischen Neuoffenbarung „Das Buch des Wahren Lebens“ exemplifiziert. Die analysierende Darstellung beschränkt sich jedoch nicht auf ein isoliertes Objekt, sondern dies wird in einen komparatistischen Kontext gestellt: Zentrale Topoi des „Buches des Wahren Lebens“ (Christologie, Reinkarnationslehre, Kirchenkritik u. v. m.) werden zum einen in einer Synopse mit anderen Neuoffenbarungen dargestellt und zum anderen an der orthodoxen Theologie gespiegelt. Damit wird eine doppelte Differenz gezeigt: die Nähe/Ferne zu ähnlichen Phänomenen und die Nähe/Ferne zum kirchlichen Christentum.
Für den Einsatz in Autobatterien gibt es besondere Anforderungen an den Elektrolyten im Bereich der Energie- und Leistungsdichten, um beispielsweise thermische Verluste gering zu halten. Hochleitfähige Elektrolyte mit Leitfähigkeiten im Millisiemensbereich sind hier ebenso notwendig wie auch sichere, d.h. möglichst nicht brennbare und einen niedrigen Dampfdruck besitzende Materialien. Um diese Vorgaben zu erreichen, ist es notwendig, einen polymeren Separator zu entwickeln, welcher auf brennbare organische Lösungsmittel verzichtet und damit eine drastische Steigerung der Sicherheit gewährleistet. Gleichzeitig müssen hierbei die Leistungsvorgaben bezüglich der Leitfähigkeit erfüllt werden. Zu diesem Zweck wurde ein Konzept basierend auf der Kombination von einer polymeren sauerstoffreichen Matrix und einer ionischen Flüssigkeit entwickelt und verifiziert. Dabei wurden folgende Erkenntnisse gewonnen: 1. Es wurden neuartige diacrylierte sauerstoffreiche Matrixkomponenten mit vielen Carbonylfunktionen, für eine gute Lithiumleitfähigkeit, synthetisiert. 2. Es wurden mehrere neue ionische Flüssigkeiten sowohl auf Imidazolbasis als auch auf Ammoniumbasis synthetisiert und charakterisiert. 3. Die Einflüsse der Kationenstruktur und der Einfluss der Gegenionen im Bezug auf Schmelzpunkte und Leitfähigkeiten wurden untersucht. 4. Aus den entwickelten Materialien wurden Blendsysteme hergestellt und mittels Impedanzspektrometrie untersucht: Leitfähigkeiten von 10-4S/cm bei Raumtemperatur sind realisierbar. 5. Die Blendsysteme wurden auf ihre thermische Stabilität hin untersucht: Stabilitäten bis 250°C sind erreichbar. Dabei wird keine kristalline Struktur beobachtet.
Immune genes of the major histocompatibility complex (MHC) constitute a central component of the adaptive immune system and play an essential role in parasite resistance and associated life-history strategies. In addition to pathogen-mediated selection also sexual selection mechanisms have been identified as the main drivers of the typically-observed high levels of polymorphism in functionally important parts of the MHC. The recognition of the individual MHC constitution is presumed to be mediated through olfactory cues. Indeed, MHC genes are in physical linkage with olfactory receptor genes and alter the individual body odour. Moreover, they are expressed on sperm and trophoplast cells. Thus, MHC-mediated sexual selection processes might not only act in direct mate choice decisions, but also through cryptic processes during reproduction. Bats (Chiroptera) represent the second largest mammalian order and have been identified as important vectors of newly emerging infectious diseases affecting humans and wildlife. In addition, they are interesting study subjects in evolutionary ecology in the context of olfactory communication, mate choice and associated fitness benefits. Thus, it is surprising that Chiroptera belong to the least studied mammalian taxa in terms of their MHC evolution. In my doctoral thesis I aimed to gain insights in the evolution and diversity pattern of functional MHC genes in some of the major New World bat families by establishing species-specific primers through genome-walking into unknown flanking parts of familiar sites. Further, I took a free-ranging population of the lesser bulldog bat (Noctilio albiventris) in Panama as an example to understand the functional importance of the individual MHC constitution in parasite resistance and reproduction as well as the possible underlying selective forces shaping the observed diversity. My studies indicated that the typical MHC characteristics observed in other mammalian orders, like evidence for balancing and positive selection as well as recombination and gene conversion events, are also present in bats shaping their MHC diversity. I found a wide range of copy number variation of expressed DRB loci in the investigated species. In Saccopteryx bilineata, a species with a highly developed olfactory communication system, I found an exceptionally high number of MHC loci duplications generating high levels of variability at the individual level, which has never been described for any other mammalian species so far. My studies included for the first time phylogenetic relationships of MHC genes in bats and I found signs for a family-specific independent mode of evolution of duplicated genes, regardless whether the highly variable exon 2 (coding for the antigen binding region of the molecule) or more conserved exons (3, 4; encoding protein stabilizing parts) were considered indicating a monophyletic origin of duplicated loci within families. This result questions the general assumed pattern of MHC evolution in mammals where duplicated genes of different families usually cluster together suggesting that duplication occurred before speciation took place, which implies a trans-species mode of evolution. However, I found a trans-species mode of evolution within genera (Noctilio, Myotis) based on exon 2 signified by an intermingled clustering of DRB alleles. The gained knowledge on MHC sequence evolution in major New World bat families will facilitate future MHC investigations in this order. In the N. albiventris study population, the single expressed MHC class II DRB gene showed high sequence polymorphism, moderate allelic variability and high levels of population-wide heterozygosity. Whereas demographic processes had minor relevance in shaping the diversity pattern, I found clear evidence for parasite-mediated selection. This was evident by historical positive Darwinian selection maintaining diversity in the functionally important antigen binding sites, and by specific MHC alleles which were associated with low and high ectoparasite burden according to predictions of the ‘frequency dependent selection hypothesis’. Parasite resistance has been suggested to play an important role in mediating costly life history trade-offs leading to e.g. MHC- mediated benefits in sexual selection. The ‘good genes model’ predicts that males with a genetically well-adapted immune system in defending harmful parasites have the ability to allocate more resources to reproductive effort. I found support for this prediction since non-reproductive adult N. albiventris males carried more often an allele associated with high parasite loads, which differentiated them genetically from reproductively active males as well as from subadults, indicating a reduced transmission of this allele in subsequent generations. In addition, they suffered from increased ectoparasite burden which presumably reduced resources to invest in reproduction. Another sign for sexual selection was the observation of gender-specific difference in heterozygosity, with females showing lower levels of heterozygosity than males. This signifies that the sexes differ in their selection pressures, presumably through MHC-mediated molecular processes during reproduction resulting in a male specific heterozygosity advantage. My data make clear that parasite-mediated selection and sexual selection are interactive and operate together to form diversity at the MHC. Furthermore, my thesis is one of the rare studies contributing to fill the gap between MHC-mediated effects on co-evolutionary processes in parasite-host-interactions and on aspects of life-history evolution.
Ten polyQ (polyglutamine) diseases constitute a group of hereditary, neurodegenerative, lethal disorders, characterized by neuronal loss and motor and cognitive impairments. The only common molecular feature of polyQ disease-associated proteins is the homopolymeric polyglutamine repeat. The pathological expansion of polyQ tract invariably leads to protein misfolding and aggregation, resulting in formation of the fibrillar intraneuronal deposits (aggregates) of the disease protein. The polyQ-related cellular toxicity is currently attributed to early, small, soluble aggregate species (oligomers), whereas end-stage, fibrillar, insoluble aggregates are considered to be benign. In the complex cellular environment aggregation and toxicity of mutant polyQ proteins can be affected by both the sequences of the corresponding disease protein (factors acting in cis) and the cellular environment (factors acting in trans). Additionally, the nucleus has been suggested to be the primary site of toxicity in the polyQ-based neurodegeneration. In this study, the dynamics and structure of nuclear and cytoplasmic inclusions were examined to determine the intrinsic and extrinsic factors influencing the cellular aggregation of atrophin-1, a protein implicated in the pathology of dentatorubral-pallidoluysian atrophy (DRPLA), a polyQ-based disease with complex clinical features. Dynamic imaging, combined with biochemical and biophysical approaches revealed a large heterogeneity in the dynamics of atrophin-1 within the nuclear inclusions compared with the compact and immobile cytoplasmic aggregates. At least two types of inclusions of polyQ-expanded atrophin-1 with different mobility of the molecular species and ability to exchange with the surrounding monomer pool coexist in the nucleus of the model cell system, neuroblastoma N2a cells. Furthermore, our novel cross-seeding approach which allows for monitoring of the architecture of the aggregate core directly in the cell revealed an evolution of the aggregate core of the polyQ-expanded ATN1 from one composed of the sequences flanking the polyQ domain at early aggregation phases to one dominated by the polyQ stretch in the later aggregation phase. Intriguingly, these changes in the aggregate core architecture of nuclear and cytoplasmic inclusions mirrored the changes in the protein dynamics and physico-chemical properties of the aggregates in the aggregation time course. 2D-gel analyses followed by MALDI-TOF MS (matrix-assisted laser desorption/ionization time of flight mass spectrometry) were used to detect alterations in the interaction partners of the pathological ATN1 variant compared to the non-pathological ATN1. Based on these results, we propose that the observed complexity in the dynamics of the nuclear inclusions provides a molecular explanation for the enhanced cellular toxicity of the nuclear aggregates in polyQ-based neurodegeneration.
The present work is devoted to establishing of a new generation of self-healing anti-corrosion coatings for protection of metals. The concept of self-healing anticorrosion coatings is based on the combination of the passive part, represented by the matrix of conventional coating, and the active part, represented by micron-sized capsules loaded with corrosion inhibitor. Polymers were chosen as the class of compounds most suitable for the capsule preparation. The morphology of capsules made of crosslinked polymers, however, was found to be dependent on the nature of the encapsulated liquid. Therefore, a systematic analysis of the morphology of capsules consisting of a crosslinked polymer and a solvent was performed. Three classes of polymers such as polyurethane, polyurea and polyamide were chosen. Capsules made of these polymers and eight solvents of different polarity were synthesized via interfacial polymerization. It was shown that the morphology of the resulting capsules is specific for every polymer-solvent pair. Formation of capsules with three general types of morphology, such as core-shell, compact and multicompartment, was demonstrated by means of Scanning Electron Microscopy. Compact morphology was assumed to be a result of the specific polymer-solvent interactions and be analogues to the process of swelling. In order to verify the hypothesis, pure polyurethane, polyurea and polyamide were synthesized; their swelling behavior in the solvents used as the encapsulated material was investigated. It was shown that the swelling behavior of the polymers in most cases correlates with the capsules morphology. Different morphologies (compact, core-shell and multicompartment) were therefore attributed to the specific polymer-solvent interactions and discussed in terms of “good” and “poor” solvent. Capsules with core-shell morphology are formed when the encapsulated liquid is a “poor” solvent for the chosen polymer while compact morphologies are formed when the solvent is “good”. Multicompartment morphology is explained by the formation of infinite networks or gelation of crosslinked polymers. If gelation occurs after the phase separation in the system is achieved, core-shell morphology is present. If gelation of the polymer occurs far before crosslinking is accomplished, further condensation of the polymer due to the crosslinking may lead to the formation of porous or multicompartment morphologies. It was concluded that in general, the morphology of capsules consisting of certain polymer-solvent pairs can be predicted on the basis of polymer-solvent behavior. In some cases, the swelling behavior and morphology may not match. The reasons for that are discussed in detail in the thesis. The discussed approach is only capable of predicting capsule morphology for certain polymer-solvent pairs. In practice, the design of the capsules assumes the trial of a great number of polymer-solvent combinations; more complex systems consisting of three, four or even more components are often used. Evaluation of the swelling behavior of each component pair of such systems becomes unreasonable. Therefore, exploitation of the solubility parameter approach was found to be more useful. The latter allows consideration of the properties of each single component instead of the pair of components. In such a manner, the Hansen Solubility Parameter (HSP) approach was used for further analysis. Solubility spheres were constructed for polyurethane, polyurea and polyamide. For this a three-dimensional graph is plotted with dispersion, polar and hydrogen bonding components of solubility parameter, obtained from literature, as the orthogonal axes. The HSP of the solvents are used as the coordinates for the points on the HSP graph. Then a sphere with a certain radius is located on a graph, and the “good” solvents would be located inside the sphere, while the “poor” ones are located outside. Both the location of the sphere center and the sphere radius should be fitted according to the information on polymer swelling behavior in a number of solvents. According to the existing correlation between the capsule morphology and swelling behavior of polymers, the solvents located inside the solubility sphere of a polymer give capsules with compact morphologies. The solvents located outside the solubility sphere of the solvent give either core-shell or multicompartment capsules in combination with the chosen polymer. Once the solubility sphere of a polymer is found, the solubility/swelling behavior is approximated to all possible substances. HSP theory allows therefore prediction of polymer solubility/swelling behavior and consequently the capsule morphology for any given substance with known HSP parameters on the basis of limited data. The latter makes the theory so attractive for application in chemistry and technology, since the choice of the system components is usually performed on the basis of a large number of different parameters that should mutually match. Even slight change of the technology sometimes leads to the necessity to find the analogue of this or that solvent in a sense of solvency but carrying different chemistry. Usage of the HSP approach in this case is indispensable. In the second part of the work examples of the HSP application for the fabrication of capsules with on-demand-morphology are presented. Capsules with compact or core-shell morphology containing corrosion inhibitors were synthesized. Thus, alkoxysilanes possessing long hydrophobic tail, combining passivating and water-repelling properties, were encapsulated in polyurethane shell. The mechanism of action of the active material required core-shell morphology of the capsules. The new hybrid corrosion inhibitor, cerium diethylhexyl phosphate, was encapsulated in polyamide shells in order to facilitate the dispersion of the substance and improve its adhesion to the coating matrix. The encapsulation of commercially available antifouling agents in polyurethane shells was carried out in order to control its release behavior and colloidal stability. Capsules with compact morphology made of polyurea containing the liquid corrosion inhibitor 2-methyl benzothiazole were synthesized in order to improve the colloidal stability of the substance. Capsules with compact morphology allow slower release of the liquid encapsulated material compared to the core-shell ones. If the “in-situ” encapsulation is not possible due to the reaction of the oil-soluble monomer with the encapsulated material, a solution was proposed: loading of the capsules should be performed after monomer deactivation due to the accomplishment of the polymerization reaction. Capsules of desired morphologies should be preformed followed by the loading step. In this way, compact polyurea capsules containing the highly effective but chemically active corrosion inhibitors 8-hydroxyquinoline and benzotriazole were fabricated. All the resulting capsules were successfully introduced into model coatings. The efficiency of the resulting “smart” self-healing anticorrosion coatings on steel and aluminium alloy of the AA-2024 series was evaluated using characterization techniques such as Scanning Vibrating Electron Spectroscopy, Electrochemical Impedance Spectroscopy and salt-spray chamber tests.
In this thesis, different aspects within the research field of protein spectro- and electro-chemistry on nanostructured materials are addressed. On the one hand, this work is related to the investigation of nanostructured transparent and conductive metal oxides as platform for the immobilization of electroactive enzymes. On the other hand the second part of this work is related to the immobilization of sulfite oxidase on gold nanoparticles modified electrode. Finally direct and mediated spectroelectrochemistry protein with high structure complexity such as the xanthine dehydrogenase from Rhodobacter capsulatus and its high homologues the mouse aldehyde oxidase homolog 1. Stable immobilization and reversible electrochemistry of cytochrome c in a transparent and conductive tin-doped and tin-rich indium oxide film with a well-defined mesoporosity is reported. The transparency and good conductivity, in combination with the large surface area of these materials, allow the incorporation of a high amount of electroactive biomolecules (between 250 and 2500 pmol cm-2) and their electrochemical and spectroscopic investigation. Both, the electrochemical behavior and the immobilization of proteins are influenced by the geometric parameters of the porous material, such as the structure and pore shape, the surface chemistry, as well as the protein size and charge. UV-Vis and resonance Raman spectroscopy, in combination with direct protein voltammetry, are employed for the characterization of cytochrome c immobilized in the mesoporous indium tin oxide and reveal no perturbation of the structural integrity of the redox protein. A long term protein immobilization is reached using these unmodified mesoporous indium oxide based materials, i.e. more than two weeks even at high ionic strength. The potential of this modified material as an amperometric biosensor for the detection of superoxide anions is demonstrated. A sensitivity of about 100 A M-1 m-2, in a linear measuring range of the superoxide concentration between 0.13 and 0.67 μM, is estimated. In addition an electrochemical switchable protein-based optical device is designed with the core part composed of cytochrome c immobilized on a mesoporous indium tin oxide film. A color developing redox sensitive dye is used as switchable component of the system. The cytochrome c-catalyzed oxidation of the dye by hydrogen peroxide is spectroscopically investigated. When the dye is co-immobilized with the protein, its redox state is easily controlled by application of an electrical potential at the supporting material. This enables to electrochemical reset the system to the initial state and repetitive signal generation. The case of negative charged proteins, which does not have a good interaction with the negative charged indium oxide based films, is also explored. The modification of an indium tin oxide film with a positive charged polymer and the employment of a antimony doped tin oxide film were investigated in this work in order to overcome the repulsion induced by similar charges of the protein and electrode. Human sulfite oxidase and its separated heme-containing domain are able to direct exchange electrons with the supporting material. A study of a new approach for sulfite biosensing, based on enhanced direct electron transfer of a human sulfite oxidase immobilized on a gold nanoparticles modified electrode is reported. The spherical gold nanoparticles were prepared via a novel method by reduction of HAuCl4 with branched poly(ethyleneimine) in an ionic liquid resulting in particles of about 10 nm in hydrodynamic diameter. These nanoparticles were covalently attached to a mercaptoundecanoic acid modified Au-electrode and act as platform where human sulfite oxidase is adsorbed. An enhanced interfacial electron transfer and electrocatalysis is therefore achieved. UV-Vis and resonance Raman spectroscopy, in combination with direct protein voltammetry, were employed for the characterization of the system and reveal no perturbation of the structural integrity of the redox protein. The proposed biosensor exhibited a quick steady-state current response, within 2 s and a linear detection range between 0.5 and 5.4 μM with high sensitivity (1.85 nA μM-1). The investigated system provides remarkable advantages, since it works at low applied potential and at very high ionic strength. Therefore these properties could make the proposed system useful in the development of bioelectronic devices and its application in real samples. Finally protein with high structure complexity such as the xanthine dehydrogenase from Rhodobacter capsulatus and the mouse aldehyde oxidase homolog 1 were spectroelectrochemically studied. It could be demonstrated that different cofactors present in the protein structure, like the FAD and the molybdenum cofactor, are able to directly exchange electrons with an electrode and are displayed as a single peak in a square wave voltammogram. Protein mutants bearing a serine substituted to the cysteines, bounding to the most exposed iron sulfur cluster additionally showed direct electron transfer which can be attributable to this cluster. On the other hand a mediated spectroelectrochemical titration of the protein bound FAD cofactor was performed in presence of transparent iron and cobalt complex mediators. The results showed the formation of the stable semiquinone and the fully reduced flavin. Two formal potentials for each single electron exchange step were then determined.
Die Mykorrhiza (griechisch: mýkēs für „Pilz”; rhiza für „Wurzel”) stellt eine Symbiose zwischen Pilzen und einem Großteil der Landpflanzen dar. Der Pilz verbessert durch die Symbiose die Versorgung der Pflanze mit Nährstoffen, während die Pflanze den Pilz mit Kohlenhydraten versorgt. Die arbuskuläre Mykorrhiza (AM) stellt dabei einen beson-dere Form der Mykorrhiza dar. Der AM-Pilz bildet dabei während der Symbiose die namensgebenden Arbuskeln innerhalb der Wurzelzellen als Ort des primären Nährstoff- austausches aus. Die AM-Symbiose (AMS) ist der Forschungsschwerpunkt dieser Arbeit. Als Modellorganismen wurden Medicago truncatula und Glomus intraradices verwendet. Es wurden Transkriptionsanalysen durchgeführt um u.a. AMS regulierte Transkriptions- faktoren (TFs) zu identifizieren. Die Aktivität der Promotoren von drei der so identifizier-ten AMS-regulierten TFs (MtOFTN, MtNTS, MtDES) wurde mit Hilfe eine Reportergens visualisiert. Der Bereich der größten Promotoraktivität waren in einem Fall nur die ar- buskelhaltigen Zellen (MtOFTN). Im zweiten Fall war der Promotor auch aktiv in nicht arbuskelhaltigen Zellen, jedoch am stärksten aktiv in den arbuskelhaltigen Zellen (MtNTS). Ein weiterer Promotor war in arbuskelhaltigen Zellen und den diesen benach-barten Zellen gleich aktiv (MtDES). Zusätzlich wurden weitere Gene als AMS-reguliert identifiziert und es wurde für drei dieser Gene (MtPPK, MtAmT, MtMDRL) ebenfalls eine Promotor::Reporter-Aktivitäts- studie durchgeführt. Die Promotoren der Kinase (MtPPK) und des Ammoniumtrans-porters (MtAmt) waren dabei ausschließlich in arbuskelhaltigen Zellen aktiv, während die Aktivität des ABC-Transporters (MtMDRL) keinem bestimmten Zelltyp zuzuordnen war. Für zwei weitere identifizierte Gene, ein Kupfertransporter (MtCoT) und ein Zucker- bzw. Inositoltransporter (MtSuT), wurden RNA-Interferenz (RNAi)-Untersuchungen durchgeführt. Dabei stellte sich in beiden Fällen heraus, dass, sobald ein RNAi-Effekt in den transformierten Wurzeln vorlag, diese in einem deutlich geringerem Ausmaß wie in der Wurzelkontrolle von G. intraradices kolonisiert worden sind. Im Falle von MtCoT könnte das aus dem selben Grund geschehen, wie im Falle von MtPt4. Welche Rolle MtSuT genau in der Ausbildung der AMS spielt und welche Rolle Inositol in der Aus- bildung der AMS spielt müsste durch weitere Untersuchungen am Protein untersucht werden. Weitere Untersuchen an den in dieser Arbeit als spezifisch für arbuskelhaltige Zellen gezeigten Genen MtAmT, MtPPK und MtOFTN könnten ebenfalls aufschlussreich für das weitere Verständnis der AMS sein. Dies trifft auch auf die TFs MtNTS und MtDES zu, die zwar nicht ausschließlich arbuskelspezifisch transkribiert werden, aber auch eine Rolle in der Regulation der AMS innerhalb von M. truncatula Wurzeln zu spielen scheinen.
This thesis investigates the gradient flow of Dirac-harmonic maps. Dirac-harmonic maps are critical points of an energy functional that is motivated from supersymmetric field theories. The critical points of this energy functional couple the equation for harmonic maps with spinor fields. At present, many analytical properties of Dirac-harmonic maps are known, but a general existence result is still missing. In this thesis the existence question is studied using the evolution equations for a regularized version of Dirac-harmonic maps. Since the energy functional for Dirac-harmonic maps is unbounded from below the method of the gradient flow cannot be applied directly. Thus, we first of all consider a regularization prescription for Dirac-harmonic maps and then study the gradient flow. Chapter 1 gives some background material on harmonic maps/harmonic spinors and summarizes the current known results about Dirac-harmonic maps. Chapter 2 introduces the notion of Dirac-harmonic maps in detail and presents a regularization prescription for Dirac-harmonic maps. In Chapter 3 the evolution equations for regularized Dirac-harmonic maps are introduced. In addition, the evolution of certain energies is discussed. Moreover, the existence of a short-time solution to the evolution equations is established. Chapter 4 analyzes the evolution equations in the case that the domain manifold is a closed curve. Here, the existence of a smooth long-time solution is proven. Moreover, for the regularization being large enough, it is shown that the evolution equations converge to a regularized Dirac-harmonic map. Finally, it is discussed in which sense the regularization can be removed. In Chapter 5 the evolution equations are studied when the domain manifold is a closed Riemmannian spin surface. For the regularization being large enough, the existence of a global weak solution, which is smooth away from finitely many singularities is proven. It is shown that the evolution equations converge weakly to a regularized Dirac-harmonic map. In addition, it is discussed if the regularization can be removed in this case.
Nucleation and growth of unsubstituted metal phthalocyanine films from solution on planar substrates
(2012)
In den vergangenen Jahren wurden kosteneffiziente nasschemische Beschichtungsverfahren für die Herstellung organischer Dünnfilme für verschiedene opto-elektronische Anwendungen entdeckt und weiterentwickelt. Unter anderem wurden Phthalocyanin-Moleküle in photoaktiven Schichten für die Herstellung von Solarzellen intensiv erforscht. Aufgrund der kleinen bzw. unbekannten Löslichkeit wurden Phthalocyanin-Schichten durch Aufdampfverfahren im Vakuum hergestellt. Des Weiteren wurde die Löslichkeit durch chemische Synthese erhöht, was aber die Eigenschaften von Pc beeinträchtigte. In dieser Arbeit wurde die Löslichkeit, optische Absorption und Stabilität von 8 verschiedenen unsubstituierten Metall-Phthalocyaninen in 28 verschiedenen Lösungsmitteln quantitativ gemessen. Wegen ausreichender Löslichkeit, Stabilität und Anwendbarkeit in organischen Solarzellen wurde Kupferphthalocyanin (CuPc) in Trifluoressigsäure (TFA) für weitere Untersuchungen ausgewählt. Durch die Rotationsbeschichtung von CuPc aus TFA Lösung wurde ein dünner Film aus der verdampfenden Lösung auf dem Substrat platziert. Nach dem Verdampfen des Lösungsmittels, die Nanobändern aus CuPc bedecken das Substrat. Die Nanobänder haben eine Dicke von etwa ~ 1 nm (typische Dimension eines CuPc-Molekül) und variierender Breite und Länge, je nach Menge des Materials. Solche Nanobändern können durch Rotationsbeschichtung oder auch durch andere Nassbeschichtungsverfahren, wie Tauchbeschichtung, erzeugt werden. Ähnliche Fibrillen-Strukturen entstehen durch Nassbeschichtung von anderen Metall-Phthalocyaninen, wie Eisen- und Magnesium-Phthalocyanin, aus TFA-Lösung sowie auf anderen Substraten, wie Glas oder Indium Zinnoxid. Materialeigenschaften von aufgebrachten CuPc aus TFA Lösung und CuPc in der Lösung wurden ausführlich mit Röntgenbeugung, Spektroskopie- und Mikroskopie Methoden untersucht. Es wird gezeigt, dass die Nanobänder nicht in der Lösung, sondern durch Verdampfen des Lösungsmittels und der Übersättigung der Lösung entstehen. Die Rasterkraftmikroskopie wurde dazu verwendet, um die Morphologie des getrockneten Films bei unterschiedlicher Konzentration zu studieren. Der Mechanismus der Entstehung der Nanobändern wurde im Detail studiert. Gemäß der Keimbildung und Wachstumstheorie wurde die Entstehung der CuPc Nanobänder aus einer übersättigt Lösung diskutiert. Die Form der Nanobändern wurde unter Berücksichtigung der Wechselwirkung zwischen den Molekülen und dem Substrat diskutiert. Die nassverarbeitete CuPc-Dünnschicht wurde als Donorschicht in organischen Doppelschicht Solarzellen mit C60-Molekül, als Akzeptor eingesetzt. Die Effizienz der Energieumwandlung einer solchen Zelle wurde entsprechend den Schichtdicken der CuPc Schicht untersucht.
Agriculture is one of the most important human activities providing food and more agricultural goods for seven billion people around the world and is of special importance in sub-Saharan Africa. The majority of people depends on the agricultural sector for their livelihoods and will suffer from negative climate change impacts on agriculture until the middle and end of the 21st century, even more if weak governments, economic crises or violent conflicts endanger the countries’ food security. The impact of temperature increases and changing precipitation patterns on agricultural vegetation motivated this thesis in the first place. Analyzing the potentials of reducing negative climate change impacts by adapting crop management to changing climate is a second objective of the thesis. As a precondition for simulating climate change impacts on agricultural crops with a global crop model first the timing of sowing in the tropics was improved and validated as this is an important factor determining the length and timing of the crops´ development phases, the occurrence of water stress and final crop yield. Crop yields are projected to decline in most regions which is evident from the results of this thesis, but the uncertainties that exist in climate projections and in the efficiency of adaptation options because of political, economical or institutional obstacles have to be considered. The effect of temperature increases and changing precipitation patterns on crop yields can be analyzed separately and varies in space across the continent. Southern Africa is clearly the region most susceptible to climate change, especially to precipitation changes. The Sahel north of 13° N and parts of Eastern Africa with short growing seasons below 120 days and limited wet season precipitation of less than 500 mm are also vulnerable to precipitation changes while in most other part of East and Central Africa, in contrast, the effect of temperature increase on crops overbalances the precipitation effect and is most pronounced in a band stretching from Angola to Ethiopia in the 2060s. The results of this thesis confirm the findings from previous studies on the magnitude of climate change impact on crops in sub-Saharan Africa but beyond that helps to understand the drivers of these changes and the potential of certain management strategies for adaptation in more detail. Crop yield changes depend on the initial growing conditions, on the magnitude of climate change, and on the crop, cropping system and adaptive capacity of African farmers which is only now evident from this comprehensive study for sub-Saharan Africa. Furthermore this study improves the representation of tropical cropping systems in a global crop model and considers the major food crops cultivated in sub-Saharan Africa and climate change impacts throughout the continent.
This work investigates diffusion in nonlinear Hamiltonian systems. The diffusion, more precisely subdiffusion, in such systems is induced by the intrinsic chaotic behavior of trajectories and thus is called chaotic diffusion''. Its properties are studied on the example of one- or two-dimensional lattices of harmonic or nonlinear oscillators with nearest neighbor couplings. The fundamental observation is the spreading of energy for localized initial conditions. Methods of quantifying this spreading behavior are presented, including a new quantity called excitation time. This new quantity allows for a more precise analysis of the spreading than traditional methods. Furthermore, the nonlinear diffusion equation is introduced as a phenomenologic description of the spreading process and a number of predictions on the density dependence of the spreading are drawn from this equation. Two mathematical techniques for analyzing nonlinear Hamiltonian systems are introduced. The first one is based on a scaling analysis of the Hamiltonian equations and the results are related to similar scaling properties of the NDE. From this relation, exact spreading predictions are deduced. Secondly, the microscopic dynamics at the edge of spreading states are thoroughly analyzed, which again suggests a scaling behavior that can be related to the NDE. Such a microscopic treatment of chaotically spreading states in nonlinear Hamiltonian systems has not been done before and the results present a new technique of connecting microscopic dynamics with macroscopic descriptions like the nonlinear diffusion equation. All theoretical results are supported by heavy numerical simulations, partly obtained on one of Europe's fastest supercomputers located in Bologna, Italy. In the end, the highly interesting case of harmonic oscillators with random frequencies and nonlinear coupling is studied, which resembles to some extent the famous Discrete Anderson Nonlinear Schroedinger Equation. For this model, a deviation from the widely believed power-law spreading is observed in numerical experiments. Some ideas on a theoretical explanation for this deviation are presented, but a conclusive theory could not be found due to the complicated phase space structure in this case. Nevertheless, it is hoped that the techniques and results presented in this work will help to eventually understand this controversely discussed case as well.
Leaf senescence is an active process required for plant survival, and it is flexibly controlled, allowing plant adaptation to environmental conditions. Although senescence is largely an age-dependent process, it can be triggered by environmental signals and stresses. Leaf senescence coordinates the breakdown and turnover of many cellular components, allowing a massive remobilization and recycling of nutrients from senescing tissues to other organs (e.g., young leaves, roots, and seeds), thus enhancing the fitness of the plant. Such metabolic coordination requires a tight regulation of gene expression. One important mechanism for the regulation of gene expression is at the transcriptional level via transcription factors (TFs). The NAC TF family (NAM, ATAF, CUC) includes various members that show elevated expression during senescence, including ORE1 (ANAC092/AtNAC2) among others. ORE1 was first reported in a screen for mutants with delayed senescence (oresara1, 2, 3, and 11). It was named after the Korean word “oresara,” meaning “long-living,” and abbreviated to ORE1, 2, 3, and 11, respectively. Although the pivotal role of ORE1 in controlling leaf senescence has recently been demonstrated, the underlying molecular mechanisms and the pathways it regulates are still poorly understood. To unravel the signaling cascade through which ORE1 exerts its function, we analyzed particular features of regulatory pathways up-stream and down-stream of ORE1. We identified characteristic spatial and temporal expression patterns of ORE1 that are conserved in Arabidopsis thaliana and Nicotiana tabacum and that link ORE1 expression to senescence as well as to salt stress. We proved that ORE1 positively regulates natural and dark-induced senescence. Molecular characterization of the ORE1 promoter in silico and experimentally suggested a role of the 5’UTR in mediating ORE1 expression. ORE1 is a putative substrate of a calcium-dependent protein kinase named CKOR (unpublished data). Promising data revealed a positive regulation of putative ORE1 targets by CKOR, suggesting the phosphorylation of ORE1 as a requirement for its regulation. Additionally, as part of the ORE1 up-stream regulatory pathway, we identified the NAC TF ATAF1 which was able to transactivate the ORE1 promoter in vivo. Expression studies using chemically inducible ORE1 overexpression lines and transactivation assays employing leaf mesophyll cell protoplasts provided information on target genes whose expression was rapidly induced upon ORE1 induction. First, a set of target genes was established and referred to as early responding in the ORE1 regulatory network. The consensus binding site (BS) of ORE1 was characterized. Analysis of some putative targets revealed the presence of ORE1 BSs in their promoters and the in vitro and in vivo binding of ORE1 to their promoters. Among these putative target genes, BIFUNCTIONAL NUCLEASE I (BFN1) and VND-Interacting2 (VNI2) were further characterized. The expression of BFN1 was found to be dependent on the presence of ORE1. Our results provide convincing data which support a role for BFN1 as a direct target of ORE1. Characterization of VNI2 in age-dependent and stress-induced senescence revealed ORE1 as a key up-stream regulator since it can bind and activate VNI2 expression in vivo and in vitro. Furthermore, VNI2 was able to promote or delay senescence depending on the presence of an activation domain located in its C-terminal region. The plasticity of this gene might include alternative splicing (AS) to regulate its function in different organs and at different developmental stages, particularly during senescence. A model is proposed on the molecular mechanism governing the dual role of VNI2 during senescence.
It sometimes happens that we finish reading a passage of text just to realize that we have no idea what we just read. During these episodes of mindless reading our mind is elsewhere yet the eyes still move across the text. The phenomenon of mindless reading is common and seems to be widely recognized in lay psychology. However, the scientific investigation of mindless reading has long been underdeveloped. Recent progress in research on mindless reading has been based on self-report measures and on treating it as an all-or-none phenomenon (dichotomy-hypothesis). Here, we introduce the levels-of-inattention hypothesis proposing that mindless reading is graded and occurs at different levels of cognitive processing. Moreover, we introduce two new behavioral paradigms to study mindless reading at different levels in the eye-tracking laboratory. First (Chapter 2), we introduce shuffled text reading as a paradigm to approximate states of weak mindless reading experimentally and compare it to reading of normal text. Results from statistical analyses of eye movements that subjects perform in this task qualitatively support the ‘mindless’ hypothesis that cognitive influences on eye movements are reduced and the ‘foveal load’ hypothesis that the response of the zoom lens of attention to local text difficulty is enhanced when reading shuffled text. We introduce and validate an advanced version of the SWIFT model (SWIFT 3) incorporating the zoom lens of attention (Chapter 3) and use it to explain eye movements during shuffled text reading. Simulations of the SWIFT 3 model provide fully quantitative support for the ‘mindless’ and the ‘foveal load’ hypothesis. They moreover demonstrate that the zoom lens is an important concept to explain eye movements across reading and mindless reading tasks. Second (Chapter 4), we introduce the sustained attention to stimulus task (SAST) to catch episodes when external attention spontaneously lapses (i.e., attentional decoupling or mind wandering) via the overlooking of errors in the text and via signal detection analyses of error detection. Analyses of eye movements in the SAST revealed reduced influences from cognitive text processing during mindless reading. Based on these findings, we demonstrate that it is possible to predict states of mindless reading from eye movement recordings online. That cognition is not always needed to move the eyes supports autonomous mechanisms for saccade initiation. Results from analyses of error detection and eye movements provide support to our levels-of-inattention hypothesis that errors at different levels of the text assess different levels of decoupling. Analyses of pupil size in the SAST (Chapter 5) provide further support to the levels of inattention hypothesis and to the decoupling hypothesis that off-line thought is a distinct mode of cognitive functioning that demands cognitive resources and is associated with deep levels of decoupling. The present work demonstrates that the elusive phenomenon of mindless reading can be vigorously investigated in the cognitive laboratory and further incorporated in the theoretical framework of cognitive science.
Mit der Liberalisierung des Strommarkts, den unsicheren Aussichten in der Klimapolitik und stark schwankenden Preisen bei Brennstoffen, Emissionsrechten und Kraftwerkskomponenten hat bei Kraftwerksinvestitionen das Risikomanagement an Bedeutung gewonnen. Dies äußert sich im vermehrten Einsatz probabilistischer Verfahren. Insbesondere bei regulativen Risiken liefert der klassische, häufigkeitsbasierte Wahrscheinlichkeitsbegriff aber keine Handhabe zur Risikoquantifizierung. In dieser Arbeit werden Kraftwerksinvestitionen und -portfolien in Deutschland mit Methoden des Bayes'schen Risikomanagements bewertet. Die Bayes'sche Denkschule begreift Wahrscheinlichkeit als persönliches Maß für Unsicherheit. Wahrscheinlichkeiten können auch ohne statistische Datenanalyse allein mit Expertenbefragungen gewonnen werden. Das Zusammenwirken unsicherer Werttreiber wurde mit einem probabilistischen DCF-Modell (Discounted Cash Flow-Modell) spezifiziert und in ein Einflussdiagramm mit etwa 1200 Objekten umgesetzt. Da der Überwälzungsgrad von Brennstoff- und CO2-Kosten und damit die Höhe der von den Kraftwerken erwirtschafteten Deckungsbeiträge im Wettbewerb bestimmt werden, reicht eine einzelwirtschaftliche Betrachtung der Kraftwerke nicht aus. Strompreise und Auslastungen werden mit Heuristiken anhand der individuellen Position der Kraftwerke in der Merit Order bestimmt, d.h. anhand der nach kurzfristigen Grenzkosten gestaffelten Einsatzreihenfolge. Dazu wurden 113 thermische Großkraftwerke aus Deutschland in einer Merit Order vereinigt. Das Modell liefert Wahrscheinlichkeitsverteilungen für zentrale Größen wie Kapitalwerte von Bestandsportfolien sowie Stromgestehungskosten und Kapitalwerte von Einzelinvestitionen (Steinkohle- und Braunkohlekraftwerke mit und ohne CO2-Abscheidung sowie GuD-Kraftwerke). Der Wert der Bestandsportfolien von RWE, E.ON, EnBW und Vattenfall wird primär durch die Beiträge der Braunkohle- und Atomkraftwerke bestimmt. Erstaunlicherweise schlägt sich der Emissionshandel nicht in Verlusten nieder. Dies liegt einerseits an den Zusatzgewinnen der Atomkraftwerke, andererseits an den bis 2012 gratis zugeteilten Emissionsrechten, welche hohe Windfall-Profite generieren. Dadurch erweist sich der Emissionshandel in seiner konkreten Ausgestaltung insgesamt als gewinnbringendes Geschäft. Über die Restlaufzeit der Bestandskraftwerke resultiert ab 2008 aus der Einführung des Emissionshandels ein Barwertvorteil von insgesamt 8,6 Mrd. €. In ähnlicher Dimension liegen die Barwertvorteile aus der 2009 von der Bundesregierung in Aussicht gestellten Laufzeitverlängerung für Atomkraftwerke. Bei einer achtjährigen Laufzeitverlängerung ergäben sich je nach CO2-Preisniveau Barwertvorteile von 8 bis 15 Mrd. €. Mit höheren CO2-Preisen und Laufzeitverlängerungen von bis zu 28 Jahren würden 25 Mrd. € oder mehr zusätzlich anfallen. Langfristig erscheint fraglich, ob unter dem gegenwärtigen Marktdesign noch Anreize für Investitionen in fossile Kraftwerke gegeben sind. Zu Beginn der NAP 2-Periode noch rentable Investitionen in Braunkohle- und GuD-Kraftwerke werden mit der auslaufenden Gratiszuteilung von Emissionsrechten zunehmend unrentabler. Die Rentabilität wird durch Strommarkteffekte der erneuerbaren Energien und ausscheidender alter Gas- und Ölkraftwerke stetig weiter untergraben. Steinkohlekraftwerke erweisen sich selbst mit anfänglicher Gratiszuteilung als riskante Investition. Die festgestellten Anreizprobleme für Neuinvestitionen sollten jedoch nicht dem Emissionshandel zugeschrieben werden, sondern resultieren aus den an Grenzkosten orientierten Strompreisen. Das Anreizproblem ist allerdings bei moderaten CO2-Preisen am größten. Es gilt auch für Kraftwerke mit CO2-Abscheidung: Obwohl die erwarteten Vermeidungskosten für CCS-Kraftwerke gegenüber konventionellen Kohlekraftwerken im Jahr 2025 auf 25 €/t CO2 (Braunkohle) bzw. 38,5 €/t CO2 (Steinkohle) geschätzt werden, wird ihr Bau erst ab CO2-Preisen von 50 bzw. 77 €/t CO2 rentabel. Ob und welche Kraftwerksinvestitionen sich langfristig rechnen, wird letztlich aber politisch entschieden und ist selbst unter stark idealisierten Bedingungen kaum vorhersagbar.
Sustainable management of semi-arid African savannas under environmental and political change
(2012)
Drylands cover about 40% of the earth’s land surface and provide the basis for the livelihoods of 38% of the global human population. Worldwide, these ecosystems are prone to heavy degradation. Increasing levels of dryland degradation result a strong decline of ecosystem services. In addition, in highly variable semi-arid environments changing future environmental conditions will potentially have severe consequences for productivity and ecosystem dynamics. Hence, global efforts have to be made to understand the particular causes and consequences of dryland degradation and to promote sustainable management options for semi-arid and arid ecosystems in a changing world. Here I particularly address the problem of semi-arid savanna degradation, which mostly occurs in form of woody plant encroachment. At this, I aim at finding viable sustainable management strategies and improving the general understanding of semi-arid savanna vegetation dynamics under conditions of extensive livestock production. Moreover, the influence of external forces, i.e. environmental change and land reform, on the use of savanna vegetation and on the ecosystem response to this land use is assessed. Based on this I identify conditions and strategies that facilitate a sustainable use of semi-arid savanna rangelands in a changing world. I extended an eco-hydrological model to simulate rangeland vegetation dynamics for a typical semi-arid savanna in eastern Namibia. In particular, I identified the response of semi-arid savanna vegetation to different land use strategies (including fire management) also with regard to different predicted precipitation, temperature and CO2 regimes. Not only environmental but also economic and political constraints like e.g. land reform programmes are shaping rangeland management strategies. Hence, I aimed at understanding the effects of the ongoing process of land reform in southern Africa on land use and the semi-arid savanna vegetation. Therefore, I developed and implemented an agent-based ecological-economic modelling tool for interactive role plays with land users. This tool was applied in an interdisciplinary empirical study to identify general patterns of management decisions and the between-farm cooperation of land reform beneficiaries in eastern Namibia. The eco-hydrological simulations revealed that the future dynamics of semi-arid savanna vegetation strongly depend on the respective climate change scenario. In particular, I found that the capacity of the system to sustain domestic livestock production will strongly depend on changes in the amount and temporal distribution of precipitation. In addition, my simulations revealed that shrub encroachment will become less likely under future climatic conditions although positive effects of CO2 on woody plant growth and transpiration have been considered. While earlier studies predicted a further increase in shrub encroachment due to increased levels of atmospheric CO2, my contrary finding is based on the negative impacts of temperature increase on the drought sensitive seedling germination and establishment of woody plant species. Further simulation experiments revealed that prescribed fires are an efficient tool for semi-arid rangeland management, since they suppress woody plant seedling establishment. The strategies tested have increased the long term productivity of the savanna in terms of livestock production and decreased the risk for shrub encroachment (i.e. savanna degradation). This finding refutes the views promoted by existing studies, which state that fires are of minor importance for the vegetation dynamics of semi-arid and arid savannas. Again, the difference in predictions is related to the bottleneck at the seedling establishment stage of woody plants, which has not been sufficiently considered in earlier studies. The ecological-economic role plays with Namibian land reform beneficiaries showed that the farmers made their decisions with regard to herd size adjustments according to economic but not according to environmental variables. Hence, they do not manage opportunistically by tracking grass biomass availability but rather apply conservative management strategies with low stocking rates. This implies that under the given circumstances the management of these farmers will not per se cause (or further worsen) the problem of savanna degradation and shrub encroachment due to overgrazing. However, as my results indicate that this management strategy is rather based on high financial pressure, it is not an indicator for successful rangeland management. Rather, farmers struggle hard to make any positive revenue from their farming business and the success of the Namibian land reform is currently disputable. The role-plays also revealed that cooperation between farmers is difficult even though obligatory due to the often small farm sizes. I thus propose that cooperation needs to be facilitated to improve the success of land reform beneficiaries.
Die Photophysik und Photochemie von Flavinen sind aufgrund ihrer biologischen Funktion, inbesondere von Flavoproteinen, von großen Interesse. Flavoproteine spielen eine große Rolle in einer Vielzahl von biologischen Prozessen, z.B. Biolumineszenz, Entfernung von Radikalen, die bei oxidativem Stress entstehen, Photosynthese und DNA-Reparatur. Die spektroskopischen Eigenschaften des Flavin-Cofaktors machen diesen zu einem natürlichen Reporter für Veränderungen innerhalb des aktiven Zentrums. Deshalb sind die Flavoproteine eine der am meisten untersuchten Enzymfamilien. Eine biologische Aktivität des Flavins führt über einen elektronisch angeregten Zustand, wo dann, abhängig von der Aminosäureumgebung, ein bestimmter Mechanismus zu einem biologischen Prozess führt (Photozyklus). Ein wichtiges Analysetool zum Verständnis des anfänglichen Photoanregungsschritts der Flavine sind die elektronische und die Schwingungsspektroskopie. In dieser Arbeit wurden die Prozesse von Riboflavin (RF) während und nach optischer Anregung mit theoretischen Mitteln beleuchtet. Dazu wurden quantenchemische Berechnungen für Schwingungsspektren (vibratorische) von Riboflavin, auch Laktoflavin oder Vitamin B2 genannt, dem Grundmolekül der Chromophore biologischer Blaulichtrezeptoren, in dessen elektronischem Grundzustand und dessen niedrigsten angeregten Zustand durchgeführt. Weiterhin wurden vibronische (vibratorische+elektronische) Absorptionsspektren und ein vibronisches Emissionsspektrum berechnet. Die so berechneten Schwingungs- und elektronischen Spektren sind in guter qualitativer wie quantitativer Übereinstimmung mit gemessenen Werten, und helfen so, die experimentellen Signale der Photoanregung von Flavinen zuzuweisen. Unmittelbar nach der Photoanregung wurde ein Verlust des Doppelbindungscharakters im polaren Bereich des Ringssystems beobachtet, was zu der vibronischen Feinstruktur im elektronischen Absorptions- und Emissionsspektrum führte. Hier zeigte sich zudem, dass neben den vibronischen Effekten auch die Lösungsmitteleffekte wichtig für das quantitative Verständnis der Photophysik der Flavine in Lösung sind. Um Details des optischen Anregungsprozesses als initialen, elementaren Schritt zur Signalweiterleitung zu entschlüsseln, wurden ultraschnelle (femtosekundenaufgelöste) Experimente durchgeführt, die die Photoaktivierung des Flavins untersuchen. Diese Arbeit soll zu einem weiteren Verständnis und der Interpretation dieser Experimente durch das Studium der Post-Anregungsschwingungsdynamik von Riboflavin und mikrosolvatisiertem Riboflavin beitragen. Dazu wurde eine 200 fs lange Molekulardynamik in angeregten Zuständen betrachtet. Durch die Analyse charakteristischer Atombewegungen und durch die Berechnungen zeitaufgelöster Emissionsspektren fand man heraus, dass nach der optischen Anregung Schwingungen im Ringssystem des Riboflavins einsetzen. Mit Hilfe dieser Berechnungen kann die Umverteilung der Energie im angeregten Zustand beobachtet werden. Neben den theoretischen Untersuchungen zu Riboflavin in der Gasphase und auch in Lösung wurde ein Modell für eine BLUF (Blue-Light Photoreceptor Using Flavin) Domäne, ein Flavin benutzender Photorezeptor, erstellt. Hierbei zeigt sich, dass man die in dieser Arbeit angewendeten Analysemethoden auch auf biologisch relevante Systeme anwenden kann.