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In der vorliegenden Arbeit konnten erfolgreich zwei unterschiedliche Hybridmaterialien (HM) über die Sol-Gel-Methode synthetisiert werden. Bei den HM handelt es sich um Monolithe mit einem Durchmesser von bis zu 4,5 cm. Das erste HM besteht aus Titandioxid und Bombyx mori Seide und wird als TS bezeichnet, während das zweite weniger Seide und zusätzlich Polyethylenoxid (PEO) enthält und daher als TPS abgekürzt wird. Einige der HM wurden nach der Synthese in eine wässrige Tetrachloridogoldsäure-Lösung getaucht, wodurch sich auf der Oberfläche Goldnanopartikel gebildet haben.
Die Materialien wurden mittels Elektronenmikroskopie, energiedispersiver Röntgenspektroskopie, Ramanspektroskopie sowie Röntgenpulverdiffraktometrie charakterisiert. Die Ergebnisse zeigen, dass beide HM aus etwa 5 nm großen, sphärischen Titandioxidnanopartikeln aufgebaut sind, die primär aus Anatas und zu einem geringen Anteil aus Brookit bestehen. Die Goldnanopartikel bei TPS_Au waren größer und polydisperser als die Goldnanopartikel auf dem TS_Au HM. Darüber hinaus sind die Goldnanopartikel im TS HM tiefer in das Material eingedrungen als beim TPS HM.
Die weiterführende Analyse der HM mittels Elementaranalyse und thermogravimetrischer Analyse ergab für TPS einen geringeren Anteil an organischen Bestandteilen im HM als für TS, obwohl für beide Synthesen die gleiche Masse an organischen Materialien eingesetzt wurde. Es wird vermutet, dass das PEO während der Synthese teilweise wieder aus dem Material herausgewaschen wird. Diese Theorie korreliert mit den Ergebnissen aus der Stickstoffsorption und der Quecksilberporosimetrie, die für das TPS HM eine höhere Oberfläche als für das TS HM anzeigten.
Die Variation einiger Syntheseparameter wie die Menge an Seide und PEO oder die Zusammensetzung der Titandioxidvorläuferlösung hatte einen großen Einfluss auf die synthetisierten HM. Während unterschiedliche Mengen an PEO die Größe des HM beeinflussten, konnte ohne Seide kein HM in einer ähnlichen Größe hergestellt werden. Die Bildung der HM wird stark von der Zusammensetzung der Titandioxidvorläuferlösung beeinflusst. Eine Veränderung führte daher nur selten zur Bildung eines homogenen HM.
Die in dieser Arbeit synthetisierten HM wurden als Photokatalysatoren für die Wasserspaltung und den Abbau von Methylenblau eingesetzt. Bei der photokatalytischen Wasserspaltung wurde zunächst der Einfluss unterschiedlicher Goldkonzentrationen beim TPS HM auf die Wasserstoffausbeute untersucht. Die besten Ergebnisse wurden bei einer Menge von 2,5 mg Tetrachloridogoldsäure erhalten. Darüber hinaus wurde gezeigt, dass mit dem TPS HM eine deutlich höhere Menge an Wasserstoff gewonnen werden konnte als mit dem TS HM. Die Ursachen für die schlechtere Aktivität werden in der geringeren spezifischen Oberfläche, der unterschiedlichen Porenstruktur, dem höheren Anteil an Seide und besonders in der geringeren Größe und höheren Eindringtiefe der Goldnanopartikel vermutet. Darüber hinaus konnte mit einem höheren UV-Anteil in der Lichtquelle sowie durch die Zugabe von Ethanol als Opferreagenz eine Zunahme der Wasserstoffausbeute erzielt werden.
Bei dem Methylenblauabbau wurde für beide HM zunächst nur eine Adsorption des Methylenblaus beobachtet. Nach der Zugabe von Wasserstoffperoxid konnte nach 8 h bereits eine fast vollständige Oxidation des Methylenblaus unter sichtbarem Licht beobachtet werden. Die Ursache für die etwas höhere Aktivität von TPS gegenüber TS wird in der unterschiedlichen Porenstruktur und dem höheren Anteil an Seide im TS HM vermutet. Insgesamt zeigen beide HM eine gute photokatalytische Aktivität für den Abbau von Methylenblau im Vergleich zu den erhaltenen Werten aus der Literatur.
Das Ziel dieser Arbeit ist die Untersuchung der aktiven Komponenten und ihrer Wechselwirkungen in teilorganischen Hybrid-Solarzellen. Diese bestehen aus einer dünnen Titandioxidschicht, kombiniert mit einer dünnen Polymerschicht. Die Effizienz der Hybrid-Solarzellen wird durch die Lichtabsorption im Polymer, die Dissoziation der gebildeten Exzitonen an der aktiven Grenzfläche zwischen TiO2 und Polymer, sowie durch Generation und Extraktion freier Ladungsträger bestimmt. Zur Optimierung der Solarzellen wurden grundlegende physikalische Wechselwirkungen zwischen den verwendeten Materialen sowie der Einfluss verschiedener Herstellungsparameter untersucht. Unter anderem wurden Fragen zum optimalen Materialeinsatz und Präparationsbedingungen beantwortet sowie grundlegende Einflüsse wie Schichtmorphologie und Polymerinfiltration näher betrachtet. Zunächst wurde aus unterschiedlich hergestelltem Titandioxid (Akzeptor-Schicht) eine Auswahl für den Einsatz in Hybrid-Solarzellen getroffen. Kriterium war hierbei die unterschiedliche Morphologie aufgrund der Oberflächenbeschaffenheit, der Film-Struktur, der Kristallinität und die daraus resultierenden Solarzelleneigenschaften. Für die anschließenden Untersuchungen wurden mesoporöse TiO2–Filme aus einer neuen Nanopartikel-Synthese, welche es erlaubt, kristalline Partikel schon während der Synthese herzustellen, als Elektronenakzeptor und konjugierte Polymere auf Poly(p-Phenylen-Vinylen) (PPV)- bzw. Thiophenbasis als Donatormaterial verwendet. Bei der thermischen Behandlung der TiO2-Schichten erfolgt eine temperaturabhängige Änderung der Morphologie, jedoch nicht der Kristallstruktur. Die Auswirkungen auf die Solarzelleneigenschaften wurden dokumentiert und diskutiert. Um die Vorteile der Nanopartikel-Synthese, die Bildung kristalliner TiO2-Partikel bei tiefen Temperaturen, nutzen zu können, wurden erste Versuche zur UV-Vernetzung durchgeführt. Neben der Beschaffenheit der Oxidschicht wurde auch der Einfluss der Polymermorphologie, bedingt durch Lösungsmittelvariation und Tempertemperatur, untersucht. Hierbei konnte gezeigt werden, dass u.a. die Viskosität der Polymerlösung die Infiltration in die TiO2-Schicht und dadurch die Effizienz der Solarzelle beeinflusst. Ein weiterer Ansatz zur Erhöhung der Effizienz ist die Entwicklung neuer lochleitender Polymere, welche möglichst über einen weiten spektralen Bereich Licht absorbieren und an die Bandlücke des TiO2 angepasst sind. Hierzu wurden einige neuartige Konzepte, z.B. die Kombination von Thiophen- und Phenyl-Einheiten näher untersucht. Auch wurde die Sensibilisierung der Titandioxidschicht in Anlehnung an die höheren Effizienzen der Farbstoffzellen in Betracht gezogen. Zusammenfassend konnten im Rahmen dieser Arbeit wichtige Einflussparameter auf die Funktion hybrider Solarzellen identifiziert und z.T. näher diskutiert werden. Für einige limitierende Faktoren wurden Konzepte zur Verbesserung bzw. Vermeidung vorgestellt.