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Die vorliegende Dissertation behandelt drei thematische Schwerpunkte. Im Ergebnisteil steht die chemische Synthese von sogenannten (1,7)-Naphthalenophanen im Vordergrund, die zur Substanzklasse von Cyclophanen gehören. Während zahlreiche Synthesemethoden Strategien zum Aufbau von Ringsystemen (wie z. B. von Naphthalenophanen) verfolgen, die Teil einer bereits existierenden aromatischen Struktur der Ausgangsverbindung sind, nutzen nur wenige Ansätze Reaktionen, die einen Ringschluss zum gewünschten Produkt erst im Zuge der Synthese etablieren. Eine Benzanellierung, die eine besondere Aufmerksamkeit im Arbeitskreis erfahren hat, ist die Dehydro-DIELS-ALDER-Reaktion (DDA-Reaktion). Im Rahmen dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass zwölf ausgewählte (1,7)-Naphthalenophane, die teilweise ringgespannt und makrozyklisch aufgebaut waren, mithilfe einer photochemischen Variante der DDA-Reaktion (PDDA-Reaktion) zugänglich gemacht werden können. Die Versuche, auf thermischem Wege (TDDA-Reaktion) (1,7)-Naphthalenophane herzustellen, misslangen. Die außergewöhnliche Reaktivität der Photoreaktanten konnte mithilfe quantenchemischer Berechnungen durch eine gefaltete Grundzustandsgeometrie erklärt werden. Darüber hinaus wurden Ringspannungen und strukturelle Spannungsindikatoren der relevanten Photoprodukte ermittelt und Trends in Abhängigkeit der Linkerlänge in den NMR-Spektren der Zielverbindungen ermittelt sowie diskutiert. Zudem zeigte eine Variation am Chromophor (Acyl-, Carbonsäure- und Carbonsäureester) der Photoreaktanten bei der Bestrahlung in Dichlormethan eine vergleichbare Photokinetik und -reaktivität. Der zweite Abschnitt dieser Dissertation ist dem Design und der Entwicklung zweier Photoreaktoren für UV-Anwendungen im kontinuierlichen Durchfluss gewidmet, da photochemische Transformationen bekanntermaßen in ihrer Skalierbarkeit limitiert sind. Im ersten Prototyp konnten mittels effizienter Parallelschaltung mit bis zu drei UV-Lampen (𝜆𝜆 = 254, 310 und 355 nm) Produktmaterialmengen von bis zu n = 188 mmol anhand eines ausgewählten Fallbeispiels erreicht werden. Im konstruktionstechnisch stark vereinfachten zweiten Photoreaktor wurden alle quarzhaltigen Elemente gegen günstigeres PLEXIGLAS® ersetzt. Das Resultat waren identische Raum-Zeit-Ausbeuten in Bezug auf das zuvor gewählte Synthesebeispiel. Demnach bietet die UV-Photochemie im kontinuierlichen Durchfluss Vorteile gegenüber der traditionellen Bestrahlung im Tauchreaktor. Hinsichtlich Reaktionszeit, Produktausbeuten und Lösemittelverbrauch ist sie synthetisch weit überlegen. Im letzten Abschnitt der Arbeit wurden diese Erkenntnisse genutzt, um biomedizinisch und pharmakologisch vielversprechende 1-Arylnaphthalen-Lignane mittels einer intramolekularen PDDA-Reaktion (IMPDDA-Reaktion) als Schlüsselschritt herzustellen. Hierzu wurden drei Konzepte erarbeitet und in der Totalsynthese von drei ausgewählten Zielstrukturen auf Basis des 1-Arylnaphthalengrundgerüsts realisiert.
Die vorliegende Arbeit thematisiert die Synthese und Charakterisierung von neuen funktionalisierten ionischen Flüssigkeiten und deren Polymerisation. Die ionischen Flüssigkeiten wurden dabei sowohl mit polymerisierbaren Kationen als auch Anionen hergestellt. Zum einen wurden bei thermisch initiierten Polymerisationen Azobis(isobutyronitril) (AIBN) verwendet und zum anderen dienten bei photochemisch initiierten Polymerisationen Bis-4-(methoxybenzoyl)diethylgermanium (Ivocerin®) als Radikalstarter.
Mittels Gelpermeationschromatographie konnte das Homopolymer Polydimethylaminoethylmethacrylat untersucht werden, welches erst im Anschluss an die GPC-Messungen polymeranalog modifiziert wurde. Dabei wurden nach einer Quaternisierung und anschließender Anionenmetathese bei diesen Polymeren die Grenzviskositäten bestimmt und mit den Grenzviskositäten der direkt polymerisierten ionischen Flüssigkeiten verglichen. Bei der direkten Polymerisation von Poly(N-[2-(Methacryloyloxy)ethyl]-N-butyl-N,N-dimethyl-ammoniumbis(trifluormethylsulfonyl)imid) lag [η_Huggins] bei 100 mL/g und bei dem polymeranalog hergestellten Polymer betrug [η_Huggins] = 40 mL/g.
Die ionischen Flüssigkeiten mit polymerisierbaren funktionellen Gruppen wurden mittels Photo-DSC hinsichtlich der maximalen Polymerisationsgeschwindigkeit (Rpmax), der Zeit, in der dieses Maximum erreicht wurde, tmax, ihrer Glasüberganstemperatur (Tg) und des Umsatzes an Vinylprotonen untersucht. Bei diesen Messungen wurde zum einen der Einfluss der unterschiedlichen Alkylkettenlänge am Ammoniumion und der Einfluss von verschiedenen Anionen bei gleichbleibender Kationenstruktur analysiert. So polymerisierte das ethylsubstituierte Kation mit einer tmax von 21 Sekunden am langsamsten. Die maximale Polymerisationsgeschwindigkeit (Rpmax) betrug 3.3∙10-2 s-1. Die tmax Werte der übrigen alkylsubstituierten ionischen Flüssigkeiten mit einer polymerisierbaren funktionellen Gruppe hingegen lagen zwischen 10 und 15 Sekunden. Die Glasübergangstemperaturen der mittels photoinduzierter Polymerisation hergestellten Polymere lagen mit 44 bis 55 °C nahe beieinander. Alle Monomere zeigten einen hohen Umsatz der Vinylprotonen; er betrug zwischen 93 und 100%.
Mithilfe einer Bandanlage, ausgerüstet mit einer LED (λ = 395 nm), konnten Polymerfilme hergestellt werden. Der Umsatz an Doppelbindungsäquivalenten dieser Filme wurde anhand der 1H-NMR Spektroskopie bestimmt. Bei der dynamisch-mechanischen Analyse wurden die Polymerfilme mit einer konstanten Heizrate und Frequenz periodisch wechselnden Beanspruchungen ausgesetzt, um die Glasübergangstemperaturen zu bestimmen. Die niedrigste Tg mit 26 °C besaß das butylsubstituierte N-[2-(Methacryloyloxy)ethyl]-N-butyl-N,N-dimethyl-ammoniumbis(trifluormethylsulfonyl)imid, welches als Polymerfilm mit Ivocerin® als Initiator hergestellt wurde, wohingegen die höchste Tg bei dem gleichen Polymer, welches direkt durch freie radikalische Polymerisation der ionischen Flüssigkeit in Masse mit AIBN hergestellt wurde, 51 °C betrug. Zusätzlich wurden die Filme unter dem Aspekt der Topographie mit einem Rasterkraftmikroskop untersucht, welches eine Domänenstruktur des Polymers N-[2-(methacryloyloxy)ethyl]-N-butyl-N,N-dimethyl-ammonium tris(pentafluorethyl)trifluorphosphat offenbarte.
In der vorliegenden Arbeit wurde sich mit der Frage beschäftigt, ob und wenn ja inwiefern das spanische que, neben seinen klassischen Verwendungsweisen als Pronomen und Konjunktion, als Diskursmarker (DM) fungieren kann, also ob que in bestimmten Kontexten seinen propositionalen Gehalt verliert und rein diskursive Funktionen übernimmt.
Es wurden 128 Beispiele von satzinitialen que untersucht, welche sich zunächst nicht eindeutig als grammatisches Element klassifizieren lassen. Die Beispiele entstammen einem Korpus, welches auf einem auf Grundlage der zweiten Staffel der Netflix-Serie “Élite” erstellten Transkript basiert. Das Material wurde anhand von fünf auf Grundlage der Forschungsliteratur erstellten Kriterien analysiert und je nach Erfüllung oder Nicht-Erfüllung in die Kategorien “nicht pragmatikalisiert” (NP), “teilweise pragmatikalisiert” (TP) und “pragmatikalisiert” (P) eingeordnet. Innerhalb jeder dieser Kategorien wurde(n) die entsprechende(n) grammatische(n) bzw. pragmatische(n) Funktion(en) spezifiziert und die Ergebnisse in einem Raster zusammengetragen. Für die Funktionszuordnung in der Kategorie (P) wurde hierbei auf die DM-Klassifizierung von Martín Zorraquino und Portolés 1999 zurückgegriffen und hierbei teilweise noch einmal weiter spezifiziert.
Bei der Analyse haben sich 89 als P, 34 als TP und fünf Beispiele als NP herausgestellt. Von den 89 als P eingestuften que wurde der Großteil (84) als “comentador” beschrieben - als DM, der einen Kommentar einführt. So wurden insgesamt 72 que als DM eingestuft, die einen erklärenden Kommentar einleiten.
Es wurde hiermit eine objektive Einstufung von que als DM erreicht, welche gleichzeitig erste Aufschlüsse über die spezifischen Funktionen von que als DM gibt. Die Nutzung konkreter Kriterien zur Analyse von potentiellen DM gewährleistet Objektivität und leistet einen Beitrag zur Systematisierung der teils von Uneinigkeiten und Interpretationen geprägten DM-Forschung.
Die Dissertation legt ihren Schwerpunkt auf die synchronische und diachronische Variation im Gebrauch der französischen Kausalkonjunktion parce que sowie auf die Interaktion mit den außersprachlichen Variablen Alter und sozioprofessionelle Kategorie. Basierend auf vorausgehenden makrodiachronischen Studien, die Anhaltspunkte dafür liefern, dass die Konjunktion einen Prozess der Pragmatikalisierung durchlaufen hat und weiterhin durchläuft, wurde ein Untersuchungskorpus von 56 Interviews aus den diachronisch distinkten Korpora ESLO1, ESLO2 und LangAge extrahiert. Dieses Untersuchungskorpus diente als Grundlage für Panelstudien und Trendstudien, die darauf ausgerichtet waren, die Pragmatikalisierung von parce que aus einem mikrodiachronischen Gesichtspunkt zu verifizieren. Zusätzlich zu der diachronischen Perspektive wurde eine synchronische Perspektive eingenommen, um die Variation im Gebrauch der Konjunktion so einem diachronischen Phänomen wie dem age grading oder der apparent time zuordnen zu können. Ausgehend von der Theorie der Konstruktionsgrammatik wurden parce que enthaltende Konstruktionen bottom-up annotiert und in fünf Pragmatikalitätsgrade kategorisiert (pra0–pra4). Diese wurden anschließend quantifiziert und in Abhängigkeit des Geburtsjahres und der sozioprofessionellen Kategorie der (männlichen) Sprecher mithilfe mehrerer R-Modelle wie ctrees, trees, lm, hclust und kmeans analysiert.
Die Frequenzentwicklung der Pragmatikalitätsgrade bestätigte die Pragmatikalisierungshypothese in einem mikrodiachronischen Rahmen. Zudem konnte ein quantitativer Rückgang im Gebrauch der Konstruktionen am nicht- oder weniger pragmatikalisierten (pra0, pra1) Pol festgestellt werden, während Verwendungsweisen höherer Pragmatikalisierungsgrade (pra2–pra4) über 40 Jahre vergleichsweise stabil blieben.
Obwohl für pra2 kein signifikanter Wandel hervortrat, wies dessen Entwicklung bei den Sprechern im mittleren Lebensalter sowie das synchronische Muster in Abhängigkeit von Alter (oder Geburtsjahr) und von sozioprofessioneller Kategorie dennoch in Richtung einer zugrundeliegenden diachronischen Variation. Diese könnte als ein durch die sozialen Transformationen der 1960er und 1970er Jahre katalysiertes Phänomen des age grading interpretiert werden. Für die näher am pragmatischen Pol situierten Gebrauchsweisen (pra3 und pra4) konnte keine klare Tendenz ermittelt werden.
Die Ergebnisse fordern diachronische Konzepte wie age grading und apparent time heraus, indem sie die Simplizität der zugrundeliegenden Mechanismen sowie die gängigen Methoden, diese zu identifizieren, infrage stellen.
In den vergangenen Jahren hat sich die Politikdidaktik zunehmend mit dem Einsatz von Narrationen im Politikunterricht beschäftigt, denn neben Sachtexten bietet auch die Belletristik die Möglichkeit, sich mit politischen Themen auseinanderzusetzen. Insbesondere die Literatur von Ferdinand von Schirach hat in den letzten Jahren zunehmend Anklang in der Gesellschaft gefunden. Von Schirachs Texte greifen gesellschaftskritische Themen auf, beleuchten diese aus verschiedenen Perspektiven und fordern zur Meinungsbildung heraus. Aus diesem Grund weisen von Schirachs Narrationen ein hohes Potential für die Politische Bildung auf. Politische Bildung schließt auch die Rechterziehung ein. Der Fall Collini von Ferdinand von Schirach setzt sich sowohl mit rechtlichen, als auch mit politischen Themen im Sinne der Rechtserziehung auseinander. In der vorliegenden Masterarbeit wird der Frage nachgegangen, inwieweit der Roman Der Fall Collini von Ferdinand von Schirach als Narration eine Chance für politisch-rechtliches Lernen im Politikunterricht darstellt. Um die Forschungsfrage zu beantworten, werden die Lernchancen und -grenzen des Romans hinsichtlich seiner Thematik und seines Genres, sowie durch den Roman geförderten Kompetenzen herausgearbeitet und die durch ihn möglichen fächerübergreifenden Bezüge verdeutlicht. Durch die Auseinandersetzung mit von Schirachs Werk beschäftigen sich die Schülerinnen und Schüler mit politisch-rechtlichen Themen, wie dem Spannungsverhältnis von Recht und Gerechtigkeit, dem Ablauf von Strafgerichtsverfahren, dem theoretischen Anspruch des Rechtsstaates und dessen realen Schwächen. Zudem fördert die Auseinandersetzung mit dem Roman Der Fall Collini die vier fachbezogenen Kompetenzen der Politischen Bildung, sowie Multiperspektivität und exemplarisches Lernen. Des Weiteren verknüpft der Roman historische, politisch-rechtliche und moralisch-ethische Aspekte miteinander, wodurch fächerübergreifende Bezüge mit den Fächern Geschichte, Deutsch und L-E-R hergestellt werden können. Darüber hinaus spricht der Justizroman als Narration seine Leserinnen und Leser auch emotional an und fördert somit eine ganzheitliche und nachhaltige Wissensvermittlung im Sinne der Rechtserziehung. Es hat sich gezeigt, dass Der Fall Collini von Ferdinand von Schirach sich für die unterrichtliche Beschäftigung innerhalb der Politischen Bildung besonders eignet.
Die Dissertation geht der grundlegenden Forschungsfrage nach, wie die Liberal-Demokratische Partei Deutschlands (LDPD) auf lokaler Ebene die ihr zugeschriebene Rolle im politischen Alltag ausfüllte, in welchem Verhältnis sie zum System der DDR stand sowie welche Handlungsspielräume bestanden und genutzt wurden. Ihre Parteiarbeit vor Ort vom Mauerbau bis in die 1980er Jahre hinein blieb von der Forschung bisher weitgehend unbeobachtet, da das Interesse verstärkt der herrschenden SED oder den rebellischen Ansätzen der LDPD in den 1940er und späten 1980er Jahren galt. Die vorliegende Arbeit hat einen ersten Schritt unternommen, die liberale Partei auf Kreis- und Ortsebene zu untersuchen, und trägt dazu bei, diese Lücken zu schließen. Anhand der Fallbeispiele Gotha, Erfurt-Stadt und Eisenach beleuchtet die Dissertation die interne Parteiorganisation, Verhalten und Motivationen der Mitglieder sowie unter Berücksichtigung netzwerktheoretischer Ansätze die Verflechtungen der lokalen Parteifunktionsträger, die sich in die kommunale Arbeit vor Ort einmischten. Informations- und Situationsberichte sowie Korrespondenzen und Organisationsunterlagen gaben Auskunft über Selbstbilder, Aktivität, Themen und Kommunikationsaspekte. Deutlich werden die strengen Kontrollmechanismen innerhalb der Partei sowie das Spannungsfeld zwischen einer klaren Unterstützung der SED-Politik und individuell eigen-sinnigem Verhalten.
Durch die Analysekategorie des „Eigen-Sinns“ als Form der vielschichtigen Aneig- nung von Herrschaftsstrukturen in Abgrenzung zu den Begriffen Opposition und Widerstand wird gezeigt, dass die LDPD-Mitglieder in den untersuchten Kreisen sich zwar Freiheiten der Kritikäußerung nahmen sowie weitgehend selbstständig den Grad ihrer Aktivität bestimmten, dabei die grundlegenden Systemfragen jedoch nicht berührten. Es existierten viele unterschiedliche Lebenswelten der Akteure, abhängig von Tätigkeitsfeld, Motivation und Umfeld, die zu verschiedenen Taktiken und Ausprägungen des Eigen-Sinns bei einfachen Mitgliedern und den lokalen Funktionsträgern führten. Durch ihre kommunale Mitarbeit jedoch kümmerten sich die Liberaldemokraten in den Gemeinden um die drängendsten Versorgungsprobleme und sorgten mit der aktiven Rekrutierung ihrer Mitglieder für Arbeitsprogramme und Wettbewerbe für eine Beteiligung der LDPD an der Beseitigung der schlimmsten Mängel im öffentlichen Raum. Damit leisteten sie einen Beitrag zur Dämpfung der allgemeinen Unzufriedenheit und stärkten mittelbar das DDR-System. Im Gegenzug erhielten sie dafür von der SED eingeschränkte und klar definierte Handlungsspielräume. Mittels der beruflichen Verankerung der meisten aktiven Liberaldemokraten im ökonomischen Bereich konnte viel Praxiswissen herausgebildet werden, mit dem sich die untersuchten LDPD-Verbände im Rahmen der gewährten Gestaltungsfreiheit durchaus selbstbewusst in kommunale Prozesse einmischten. Für die Stabilisierung des Systems über die lange Zeit zwischen Mauerbau und Mauerfall spielten sie damit eine wichtige Rolle.
Die Vermischung von Distanzierung, Akzeptanz, Widerspruch und Gehorsam machen die Parteibasis und auch die aktiven Parteifunktionsträger auf der unteren Ebene zu einem sehr spannenden Untersuchungsfeld, das auch noch längst nicht ausgeschöpft ist.
Zusammenfassung zur Dissertation „Neuartige DBD-Fluoreszenzfarbstoffe: Synthese, Untersuchungen und Anwendungen“ von Leonard John
In dieser Arbeit konnten auf Basis der etablierten [1,3]-Dioxolo[4,5-f][1,3]benzodioxol (DBD) Fluoreszenzfarbstoffe zwei neue Konzepte zur Darstellung unsymmetrisch funktionalisierter DBD-Fluorophore entwickelt werden. Die Variation der elektronenziehenden Reste führte zu einer Erweiterung des Farbspektrums an DBD-Fluorophoren, wobei alle weiteren spektroskopischen Parameter (Fluoreszenzlebenszeit, -quantenausbeute und STOKES-Verschiebung) unverändert hohe Werte aufweisen. Neben der Variation der elektronenziehenden Reste wurde das "pi"-System des DBD-Farbstoffs mit der Einführung von Stilben-, und Tolan-Derivaten vergrößert. Stilben-Derivate zeigten ähnlich gute spektroskopische Eigenschaften wie die bereits etablierten DBD-Farbstoffe.
Fluorophore mit langwelliger Emission sind auf Grund der großen Gewebe-Eindringtiefe besonders interessant für biologische Anwendungen. Da der langwelligste Vertreter der O4-DBD-Farbstoffe in polaren Medien nur schwer löslich ist, wurde ein Weg zur Einführung löslichkeitsvermittelnder Gruppen gesucht. Hierbei fiel die Wahl auf eine Carbonsäure-Gruppe zur Steigerung der Hydrophilie. Eine von vier untersuchten Methoden erwies sich als zielführend, sodass das gewünschte Molekül isoliert werden konnte. Eine erhöhte Wasserlöslichkeit wurde allerdings nicht beobachtet.
Zur Erforschung von Fettstoffwechselkrankheiten wie der ALZHEIMER-Krankheit werden fluoreszenzmarkierte Lipide benötigt. Um unterschiedliche Bereiche einer Membran zu untersuchen, war das Ziel, den Fluorophor an unterschiedlichen Stellen innerhalb der Fettsäure zu lokalisieren. Hierbei sollte die Gesamtkettenlänge des DBD-Lipids einer C18-Kette, analog der Stearinsäure, entsprechen. Durch die stufenweise Einführung der Reste gelang es, drei DBD-Lipide herzustellen, wobei sich der Fluorophor an unterschiedlichen Positionen innerhalb der Kette befindet. Die photophysikalischen Eigenschaften der Lipide weichen nur marginal von denen der reinen Fluorophore ab. Eine Einlagerung in giant unilamellar vesicles (GUVs) konnte für zwei Derivate beobachtet werden, wobei keine domänenspezifisch war.
Ein weiteres Ziel dieser Arbeit war es, die vier Sauerstoffatome im DBD-Grundkörper stufenweise durch Schwefelatome zu ersetzen und die Ringgrößen des DBD-Fluorophors zu variieren. Für die Ringgröße zeigte der 1,2-S2-DBD mit jeweils zwei Fünfringen die besten spektroskopischen Eigenschaften. Durch die Synthese von zwei weiteren schwefelhaltigen DBD-Grundkörpern (S1- und 1,4-S2-DBD) konnten insgesamt drei neue Farbstoffklassen zugänglich gemacht werden. Für alle neuen Chromophore wurden elektronenziehende Reste (Aldehyd, Acyl, Ester, Carboxy) eingeführt und die jeweiligen Derivate spektroskopisch untersucht. Mit steigender Anzahl an Schwefel-Atomen im Grundkörper zeigt sich eine bathochrome Verschiebung der Emission,
wobei die Werte für die Fluoreszenzlebenszeit- und -quantenausbeute abnehmen. Die optimalen spektroskopischen Eigenschaften aus langwelliger Emission, hoher Fluoreszenzlebenszeit und -quantenausbeute zeigt das 1,4-S2-Dialdehyd-Derivat. Für die S1- und 1,2-S2-Dialdehyd-
Derivate wurden Konzepte entwickelt, um bioreaktive Reste (Alkin, HOSu, Maleimid) einzuführen und die Fluorophore in biologischen Systemen anwenden zu können.
Der vorliegende Band enthält sämtliche Impulsvorträge der Lateintage von 2018 bis 2020. Zum Thema „Im Schatten der Gesellschaft? Roms Umgang mit sozialen Randgruppen“ sprachen 2018 Meike Rühl und Nicola Hömke. Unter der Überschrift „Im Zentrum der Macht: Forum Romanum“ beleuchteten Jon Albers, Filippo Carlà-Uhink und Jan Reimann 2019 jenen wirkmächtigen Ort in seinen verschiedenen Facetten näher. 2020 gab Holger Sonnabend Lateinschülern einen Einblick in das Thema „Nero – Kaiser und Künstler“. Die Vorträge sind in der Reihenfolge abgedruckt, in der sie auf dem jeweiligen Lateintag gehalten wurden.
Aus dem Inhalt:
- Die Rolle Nationaler Menschenrechtsinstitutionen bei der Umsetzung der UN-Leitprinzipien für Wirtschaft
und Menschenrechte: Paradoxien und Potenziale
- Lehrbuchbeispiel des Versagens: Die Schutzverantwortung und die Rohingya in Myanmar
- Rechtsfragen der Umsetzung von Urteilen des Europäischen Gerichtshofs für Menschenrechte