Quantum chemical approach to atomic manipulation of chlorobenzene on the Si(111)-7 x 7 surface
- We present a cluster model to describe the localization of hot charge carriers on the Si(111)-7 x 7 surface, which leads to (nonlocal) desorption of chlorobenzene molecules in scanning tunneling microscope (STM) manipulation experiments. The localized charge carriers are modeled by a small cluster. By means of quantum chemical calculations, this cluster model explains many experimental findings from STM manipulation. We show that the negative charge is mainly localized in the surface, while the positive one also resides on the molecule. Both resonances boost desorption: In the negative resonance the adatom is elevated; in the positive one the chemisorption bond between the silicon surface adatom and chlorobenzene is broken. We find normal modes promoting desorption matching experimental low-temperature activation energies for electron-and hole-induced desorption.
Verfasserangaben: | Manuel Martin UtechtORCiDGND, Richard E. Palmer, Tillmann KlamrothORCiDGND |
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DOI: | https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.1.026001 |
ISSN: | 2475-9953 |
Titel des übergeordneten Werks (Englisch): | Physical review materials |
Untertitel (Englisch): | Resonance localization, vibrational activation, and surface dynamics |
Verlag: | American Physical Society |
Verlagsort: | College Park |
Publikationstyp: | Wissenschaftlicher Artikel |
Sprache: | Englisch |
Datum der Erstveröffentlichung: | 12.07.2017 |
Erscheinungsjahr: | 2017 |
Datum der Freischaltung: | 13.04.2022 |
Band: | 1 |
Ausgabe: | 2 |
Seitenanzahl: | 5 |
Fördernde Institution: | Deutsche Forschungsgemeinschaft [KL-1387/3-1]; EPSRC |
Organisationseinheiten: | Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Chemie |
DDC-Klassifikation: | 5 Naturwissenschaften und Mathematik / 54 Chemie / 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften |
Peer Review: | Referiert |
Publikationsweg: | Open Access / Green Open-Access |