Seán Schmitz

• Air pollution has been a persistent global problem in the past several hundred years. While some industrialized nations have shown improvements in their air quality through stricter regulation, others have experienced declines as they rapidly industrialize. The WHO’s 2021 update of their recommended air pollution limit values reflects the substantial impacts on human health of pollutants such as NO2 and O3, as recent epidemiological evidence suggests substantial long-term health impacts of air pollution even at low concentrations. Alongside developments in our understanding of air pollution's health impacts, the new technology of low-cost sensors (LCS) has been taken up by both academia and industry as a new method for measuring air pollution. Due primarily to their lower cost and smaller size, they can be used in a variety of different applications, including in the development of higher resolution measurement networks, in source identification, and in measurements of air pollution exposure. While significant efforts have been madeAir pollution has been a persistent global problem in the past several hundred years. While some industrialized nations have shown improvements in their air quality through stricter regulation, others have experienced declines as they rapidly industrialize. The WHO’s 2021 update of their recommended air pollution limit values reflects the substantial impacts on human health of pollutants such as NO2 and O3, as recent epidemiological evidence suggests substantial long-term health impacts of air pollution even at low concentrations. Alongside developments in our understanding of air pollution's health impacts, the new technology of low-cost sensors (LCS) has been taken up by both academia and industry as a new method for measuring air pollution. Due primarily to their lower cost and smaller size, they can be used in a variety of different applications, including in the development of higher resolution measurement networks, in source identification, and in measurements of air pollution exposure. While significant efforts have been made to accurately calibrate LCS with reference instrumentation and various statistical models, accuracy and precision remain limited by variable sensor sensitivity. Furthermore, standard procedures for calibration still do not exist and most proprietary calibration algorithms are black-box, inaccessible to the public. This work seeks to expand the knowledge base on LCS in several different ways: 1) by developing an open-source calibration methodology; 2) by deploying LCS at high spatial resolution in urban environments to test their capability in measuring microscale changes in urban air pollution; 3) by connecting LCS deployments with the implementation of local mobility policies to provide policy advice on resultant changes in air quality. In a first step, it was found that LCS can be consistently calibrated with good performance against reference instrumentation using seven general steps: 1) assessing raw data distribution, 2) cleaning data, 3) flagging data, 4) model selection and tuning, 5) model validation, 6) exporting final predictions, and 7) calculating associated uncertainty. By emphasizing the need for consistent reporting of details at each step, most crucially on model selection, validation, and performance, this work pushed forward with the effort towards standardization of calibration methodologies. In addition, with the open-source publication of code and data for the seven-step methodology, advances were made towards reforming the largely black-box nature of LCS calibrations. With a transparent and reliable calibration methodology established, LCS were then deployed in various street canyons between 2017 and 2020. Using two types of LCS, metal oxide (MOS) and electrochemical (EC), their performance in capturing expected patterns of urban NO2 and O3 pollution was evaluated. Results showed that calibrated concentrations from MOS and EC sensors matched general diurnal patterns in NO2 and O3 pollution measured using reference instruments. While MOS proved to be unreliable for discerning differences among measured locations within the urban environment, the concentrations measured with calibrated EC sensors matched expectations from modelling studies on NO2 and O3 pollution distribution in street canyons. As such, it was concluded that LCS are appropriate for measuring urban air quality, including for assisting urban-scale air pollution model development, and can reveal new insights into air pollution in urban environments. To achieve the last goal of this work, two measurement campaigns were conducted in connection with the implementation of three mobility policies in Berlin. The first involved the construction of a pop-up bike lane on Kottbusser Damm in response to the COVID-19 pandemic, the second surrounded the temporary implementation of a community space on Böckhstrasse, and the last was focused on the closure of a portion of Friedrichstrasse to all motorized traffic. In all cases, measurements of NO2 were collected before and after the measure was implemented to assess changes in air quality resultant from these policies. Results from the Kottbusser Damm experiment showed that the bike-lane reduced NO2 concentrations that cyclists were exposed to by 22 ± 19%. On Friedrichstrasse, the street closure reduced NO2 concentrations to the level of the urban background without worsening the air quality on side streets. These valuable results were communicated swiftly to partners in the city administration responsible for evaluating the policies’ success and future, highlighting the ability of LCS to provide policy-relevant results. As a new technology, much is still to be learned about LCS and their value to academic research in the atmospheric sciences. Nevertheless, this work has advanced the state of the art in several ways. First, it contributed a novel open-source calibration methodology that can be used by a LCS end-users for various air pollutants. Second, it strengthened the evidence base on the reliability of LCS for measuring urban air quality, finding through novel deployments in street canyons that LCS can be used at high spatial resolution to understand microscale air pollution dynamics. Last, it is the first of its kind to connect LCS measurements directly with mobility policies to understand their influences on local air quality, resulting in policy-relevant findings valuable for decisionmakers. It serves as an example of the potential for LCS to expand our understanding of air pollution at various scales, as well as their ability to serve as valuable tools in transdisciplinary research.…
• Luftverschmutzung ist seit hundert Jahren ein anhaltendes globales Problem. Während sich die Luftqualität in einigen Industrieländern durch strengere Vorschriften verbessert hat, hat sie sich in anderen Ländern im Zuge der schnell fortschreitenden Industrialisierung verschlechtert. Die Aktualisierung der von der WHO für das Jahr 2021 empfohlenen Grenzwerte für die Luftverschmutzung spiegelt die erheblichen Aus-wirkungen von Schadstoffen wie Stickstoffdioxid (NO2) und Ozon (O3) auf die menschliche Gesundheit wider, da neuere epidemiologische Erkenntnisse darauf hindeuten, dass Luft-verschmutzung selbst bei niedrigen Konzentrationen erhebliche langfristige gesundheitliche Auswirkungen hat. Parallel zu den Entwicklungen in unserem Verständnis der gesundheitlichen Auswirkungen von Luftverschmutzung wurde die neue Technologie der Low-Cost-Sensoren (LCS) sowohl von der Wissenschaft als auch von der Industrie als neue Methode zur Messung der Luftverschmutzung aufgegriffen. Vor allem aufgrund ihrer geringeren Kosten und kleineren Größe könnenLuftverschmutzung ist seit hundert Jahren ein anhaltendes globales Problem. Während sich die Luftqualität in einigen Industrieländern durch strengere Vorschriften verbessert hat, hat sie sich in anderen Ländern im Zuge der schnell fortschreitenden Industrialisierung verschlechtert. Die Aktualisierung der von der WHO für das Jahr 2021 empfohlenen Grenzwerte für die Luftverschmutzung spiegelt die erheblichen Aus-wirkungen von Schadstoffen wie Stickstoffdioxid (NO2) und Ozon (O3) auf die menschliche Gesundheit wider, da neuere epidemiologische Erkenntnisse darauf hindeuten, dass Luft-verschmutzung selbst bei niedrigen Konzentrationen erhebliche langfristige gesundheitliche Auswirkungen hat. Parallel zu den Entwicklungen in unserem Verständnis der gesundheitlichen Auswirkungen von Luftverschmutzung wurde die neue Technologie der Low-Cost-Sensoren (LCS) sowohl von der Wissenschaft als auch von der Industrie als neue Methode zur Messung der Luftverschmutzung aufgegriffen. Vor allem aufgrund ihrer geringeren Kosten und kleineren Größe können sie in einer Vielzahl von Anwendungen eingesetzt werden, u. a. bei der Entwicklung von Messnetzen mit höherer räumlicher Auf-lösung, bei der Identifizierung von Quellen und bei der Messung der Luftverschmutzung. Es wurden zwar erhebliche Anstrengungen unternommen, um LCS mit Hilfe von Referenzinstrumenten und verschiedenen statistischen Modellen genau zu kalibrieren, aber die Genauigkeit und Präzision bleiben durch die variable Sensorempfindlichkeit begrenzt. Darüber hinaus gibt es immer noch keine Standardverfahren für die Kalibrierung, und die meisten proprietären Kalibrierungsalgorithmen sind Blackboxen, die für die Öffentlichkeit nicht zugänglich sind. Mit dieser Arbeit soll die Wissensbasis über LCS auf verschiedene Weise erweitert werden: 1) durch die Entwicklung einer Open-Source-Kalibrierungsmethodik; 2) durch den Einsatz von LCS mit hoher räumlicher Auflösung in städtischen Umgebungen, um ihre Fähigkeit zur Messung kleinräumlicher Veränderungen der städtischen Luftverschmutzung zu testen; 3) durch die Verknüpfung von LCS-Einsätzen mit der Umsetzung lokaler Verkehrsmaßnahmen, um politische Empfehlungen zu den daraus resultierenden Veränderungen der Luftqualität geben zu können. In einem ersten Schritt wurde festgestellt, dass LCS mit Hilfe von sieben allgemeinen Schritten konsistent und mit guter Leistung gegenüber Referenzinstrumenten kalibriert werden können: 1) Bewertung der Rohdatenverteilung, 2) Datenbereinigung, 3) Kenn-zeichnung von Daten, 4) Modellauswahl und -abstimmung, 5) Modellvalidierung, 6) Export der endgültigen Vorhersagen und 7) Berechnung der damit verbundenen Unsicherheit. Durch die Betonung der Notwendigkeit einer konsistenten Berichterstattung über Details bei jedem Schritt, insbesondere bei der Modellauswahl, -validierung und -leistung, hat diese Arbeit die Bemühungen um eine Standardisierung der Kalibrierungs-methoden vorangetrieben. Darüber hinaus wurden mit der Open-Source-Veröffentlichung von Code und Daten für die siebenstufige Methodik Fortschritte bei der Reformierung der weitgehenden Blackbox-Natur von LCS-Kalibrierungen erzielt. Nach der Einführung einer transparenten und zuverlässigen Kalibrierungsmethode wurden die LCS zwischen 2017 und 2020 an verschiedenen Straßen eingesetzt. Unter Ver-wendung von zwei Arten von LCS, Metalloxid (MOS) und elektrochemisch (EC), wurde ihre Leistung bei der Erfassung der erwarteten Muster der NO2- und O3-Belastung in Städten bewertet. Die Ergebnisse zeigten, dass die kalibrierten Konzentrationen der MOS- und EC-Sensoren mit den allgemeinen Tagesmustern der NO2- und O3-Belastung überein-stimmten, die mit Referenzgeräten gemessen wurden. Während sich MOS als unzuverlässig erwies, wenn es darum ging, Unterschiede zwischen den gemessenen Orten inner-halb der städtischen Umgebung zu erkennen, entsprachen die mit kalibrierten EC-Sensoren gemessenen Konzentrationen den Erwartungen aus Modellierungsstudien zur Verteilung der NO2- und O3-Belastung in Straßenschluchten. Daraus wurde der Schluss gezogen, dass LCS für die Messung der Luftqualität in Städten geeignet sind, auch zur Unterstützung der Entwicklung von Luftverschmutzungsmodellen auf städtischer Ebene, und dass sie neue Erkenntnisse über die Luftverschmutzung in städtischen Umgebungen liefern können. Um das letzte Ziel dieser Arbeit zu erreichen, wurden zwei Messkampagnen im Zusammenhang mit der Umsetzung von drei verkehrspolitischen Maßnahmen in Berlin durchgeführt. Bei der ersten handelte es sich um den Bau einer Pop-up-Radweg auf dem Kottbusser Damm als Reaktion auf die COVID-19-Pandemie, bei der zweiten um die vorübergehende Einrichtung eines Gemeinschaftsraums in der Böckhstraße und bei der letzten um die Sperrung eines Teils der Friedrichstraße für den gesamten motorisierten Verkehr. In allen Fällen wurden NO2-Messungen vor und nach der Durchführung der Maßnahme durchgeführt, um die Veränderungen der Luftqualität infolge dieser Maßnahmen zu bewerten. Die Ergebnisse des Experiments am Kottbusser Damm zeigten, dass die NO2-Konzentrationen, denen die Radfahrer ausgesetzt waren, durch den Radweg um 22 ± 19 % gesenkt wurden. In der Friedrichstraße sank die NO2-Konzentration durch die Straßensperrung auf das Niveau des städtischen Hintergrunds, ohne dass sich die Luft-qualität in den Seitenstraßen verschlechterte. Diese wertvollen Ergebnisse wurden den verantwortlichen Ansprechpersonen in der Stadtverwaltung, die für die Bewertung des Erfolgs und der Zukunft der Maßnahmen verantwortlich sind, schnell mitgeteilt, was die Fähigkeit von LCS unterstreicht, politisch relevante Ergebnisse zu liefern. Da es sich um eine neue Technologie handelt, muss noch viel über LCS und ihren Wert für die akademische Forschung im Bereich der Atmosphärenwissenschaften gelernt werden. Dennoch hat diese Arbeit den Stand der Technik in mehrfacher Hinsicht verbessert. Erstens wurde eine neuartige Open-Source-Kalibrierungsmethode entwickelt, die von LCS-Anwender*innen für verschiedene Luftschadstoffe verwendet werden kann. Zweitens wurde die Beweisgrundlage für die Zuverlässigkeit von LCS zur Messung der Luftqualität in Städten gestärkt, indem durch neuartige Einsätze in Straßenschluchten festgestellt wurde, dass LCS mit hoher räumlicher Auflösung zum Verständnis der Dynamik der Luftverschmutzung auf kleinräumlicher Ebene eingesetzt werden kann. Schließlich ist es die erste Studie dieser Art, die LCS-Messungen direkt mit verkehrspolitischen Maßnahmen verknüpft, um deren Einfluss auf die lokale Luftqualität zu verstehen, was zu politisch relevanten Erkenntnissen führt, die für Entscheidungsträger*innen wertvoll sind. Die Studie ist ein Beispiel für das Potenzial von LCS, unser Verständnis von Luftverschmutzung in verschiedenen Maßstäben zu erweitern, sowie für ihre Fähigkeit, als wert-volle Werkzeuge in der transdisziplinären Forschung zu dienen.…