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Ellipsometrische Lichtstreuung als neue Methode zur Charakterisierung der Grenzfläche von Kolloiden
(2004)
Die ellipsometrische Lichtstreuung wird als eine neue, leistungsfähige Methode zur Charakterisierung von Schichten um kolloidale Partikel vorgestellt. Theoretische Grundlage der Methode ist die Mie-Theorie der Lichtstreuung. Experimentell wurde die Polarisationsoptik eines Null-Ellipsometers in den Strahlengang eines Lichtstreuaufbaus eingebaut. Wie in der Reflexionsellipsometrie um den Brewsterwinkel herum erhält man in der ellipsometrischen Streuung einen Winkelbereich, in dem die Methode empfindlich auf Schichten an der Oberfläche der Partikel ist. An verschiedenen Systemen wurde die Tauglichkeit der ellipsometrischen Streuung zur Charakterisierung von Schichten auf Partikeln demonstriert. So wurden Dicke und Brechungsindex einer thermosensitiven Schicht von Poly(N-isopropylacrylamid) auf einem Poly(methylmethacrylat)-Kern bestimmt. Damit ist es möglich, experimentell den Schichtbrechungsindex und damit den Quellungsgrad zu bestimmen. Des Weiteren wurde der Einfluss der NaCl-Konzentration auf die Polyelektrolythülle von Poly(methylmethacrylat)-Poly(styrolsulfonat)-Blockcopolymer-Partikeln untersucht. Die Polyelektrolytketten liegen im hier untersuchten Beispiel nicht gestreckt vor. Als drittes wurde die Verteilung von niedermolekularen Ionen um elektrostatisch stabilisierte Poly(styrol)-Latexpartikel in Wasser untersucht. Hier wurde gezeigt, dass die beobachteten Schichtdicken und Schichtbrechungsindizes viel größer sind, als nach der klassischen Poisson-Boltzmann-Theorie zu erwarten ist. Des Weiteren wurde die Doppelbrechung von unilamellaren Lipidvesikeln bestimmt. Außerdem wurden Messungen der dynamische Lichtstreuung im Intensitätsminimum der Ellipsometrie durchgeführt. Dabei wird ein Prozess mit einer Korrelationszeit, die unabhängig vom Streuvektor, aber abhängig von der verwendeten Wellenlänge ist, sichtbar. Die Natur dieses Prozesses konnte hier nicht vollständig geklärt werden.
The goal of this work was to study the binding of ions to polymers and lipid bilayer membranes in aqueous solutions. In the first part of this work, the influence of various inorganic salts and polyelectrolytes on the structure of water was studied using Isothermal Titration Calorimetry (ITC). The heat of dilution of the salts was used as a scale of water structure making and breaking of the ions. The heats of dilution could be attributed to the Hofmeister Series. Following this, the binding of Ca2+ to poly(sodium acrylate) (NaPAA) was studied. ITC and a Ca2+ Ion Selective Electrode were used to measure the reaction enthalpy and binding isotherm. Binding of Ca2+ ions to PAA, was found to be highly endothermic and therefore solely driven by entropy. We then compared the binding of ions to the one-dimensional PAA polymer chain to the binding to lipid vesicles with the same functional groups. As for the polymer, Ca2+ binding was found to be endothermic. Binding of calcium to the lipid bilayer was found to be weaker than to the polymer. In the context of these experiments, it was shown that Ca2+ not only binds to charged but also to zwitterionic lipid vesicles. Finally, we studied the interaction of two salts, KCl and NaCl, to a neutral polymer gel, PNIPAAM, and to the ionic polymer PAA. Combining calorimetry and a potassium selective electrode we observed that the ions interact with both polymers, whether containing charges or not.
Die Frage nach der Herkunft und der dynamischen Entwicklung langlebiger kosmischer Magnetfelder ist in vielen Details noch unbeantwortet. Es besteht zwar kein Zweifel daran, dass das Magnetfeld der Erde und anderer kosmischer Objekte durch den sogenannten Dynamoeffekt verursacht werden, der genaue Mechanismus als auch die notwendigen Voraussetzungen und Randbedingungen der zugrundeliegenden Strömungen sind aber weitgehend unbekannt. Die für einen Dynamo interessanten Strömungsmuster, die im Inneren von Himmelskörpern durch Konvektion und differentielle Rotation entstehen, sind Konvektionsrollen parallel zur Rotationsachse. Auf einer Strömung mit eben solcher Geometrie, der sogenannten Roberts-Strömung, basieren die in der vorliegenden Arbeit untersuchten Dynamomodelle. Mit Methoden der nichtlinearen Dynamik wird versucht, das Systemverhalten bei Änderung der Systemparamter genauer zu charakterisieren. Die numerischen Untersuchungen beginnen mit einer Analyse der Dynamoaktivität der Roberts-Strömung in Abhängigkeit von den zwei freien Parametern in den Modellgleichungen, der magnetischen Prandtl-Zahl und der Stärke des Energieinputs. Gefunden werden verschiedene Lösungstypen die von einem stationären Magnetfeld über periodische bis zu chaotischen Zuständen reichen. Die yugrundeliegenden Symmetrien werden beschrieben und die Bifurkationen, die zum Wechsel der Lösungstypen führen, charakterisiert. Zusätzlich gibt es Bereiche bei sehr kleinen Prandtl-Zahlen, in denen überhaupt kein Dynamo existiert. Dieses Verhalten wird in der Literatur auch für viele andere numerisch ausgewertete Modelle beschrieben. Im Übergangsbereich zwischen dynamoaktivem und dynamoinaktivem Bereich wird das Auftreten einer sogenannten Blowout-Bifurkation gefunden. Desweiteren beschäftigt sich die Arbeit mit der Frage, inwiefern Helizität, also eine schraubenförmige Bewegung, der Strömung den Dynamoeffekt beeinflusst. Dazu werden ähnliche Strömungstypen verglichen, die sich hauptsächlich in ihrem Helizitätswert unterscheiden. Es wird gefunden, dass ein bestimmter Wert der Helizität nicht unterschritten werden darf, um einen stabilen Roberts-Dynamo zu erhalten.
This thesis deals with the encoding and transmission of information through a quantum channel. A quantum channel is a quantum mechanical system whose state is manipulated by a sender and read out by a receiver. The individual state of the channel represents the message. The two topics of the thesis comprise 1) the possibility of compressing a message stored in a quantum channel without loss of information and 2) the possibility to communicate a message directly from one party to another in a secure manner, that is, a third party is not able to eavesdrop the message without being detected. The main results of the thesis are the following. A general framework for variable-length quantum codes is worked out. These codes are necessary to make lossless compression possible. Due to the quantum nature of the channel, the encoded messages are in general in a superposition of different lengths. It is found to be impossible to compress a quantum message without loss of information if the message is not apriori known to the sender. In the other case it is shown that lossless quantum data compression is possible and a lower bound on the compression rate is derived. Furthermore, an explicit compression scheme is constructed that works for arbitrarily given source message ensembles. A quantum cryptographic protocol - the “ping-pong protocol” - is presented that realizes the secure direct communication of classical messages through a quantum channel. The security of the protocol against arbitrary eavesdropping attacks is proven for the case of an ideal quantum channel. In contrast to other quantum cryptographic protocols, the ping-pong protocol is deterministic and can thus be used to transmit a random key as well as a composed message. The protocol is perfectly secure for the transmission of a key, and it is quasi-secure for the direct transmission of a message. The latter means that the probability of successful eavesdropping exponentially decreases with the length of the message.
Nanostructured materials are the materials having structural features on the scale of nanometers i.e. 10-9 m. the structural features can enhance the natural properties of the materials or induce additional properties, which are useful for day to technology as well as the future technologies One way to synthesize nanostructured materials is using templating techniques. The templating process involves use of a certain “mould” or “scaffold” to generate the structure. The mould is called as the template, can be a single molecule or assembly of molecule or a larger object, which has its own structure. The product material can be obtained by filling the space around the template with a “precursor”, transformation of precursor into the desired material and then removal of template to get product. The precursor can be any chemical moiety that can be easily transformed in to the desired material. Alternatively the desired material is processed into very tiny bricks or “nano building blocks (NBB)” and the product is obtained by arrangement of the NBB by using a scaffold. We synthesized porous metal oxide spheres of namely TiO2-M2O3: titanium dioxide- M-oxide (M = aluminum, gallium and indium) TiO2-M2O3 and cerium oxide-zirconium oxide solid solution. We used porous polymeric beads as templates. These beads used for chromatographic purposes. For the synthesis of TiO2-M2O3 we used metal- alkoxides as precursor. The pore of beads were filled with precursor and then reacted with water to give transformation of the precursor to amorphous oxide network. The network is crystallized and template is removed by heat treatment at high temperatures. In a similar way we obtained porous spheres of CexZr1-xO2. For this we synthesized nanoparticle of CexZr1-xO2 and used then for the templating process to obtain porous CexZr1-xO2 spheres. Additionally, using the same nanoparticles we synthesized nano-porous powder using self-assembly process between a block-copolymers scaffold and nanoparticles. Morphological and physico-chemical properties of these materials were studies systematically by using various analytical techniques TiO2-M2O3 material were tested for photocatalytic degradation of 2-Chlorophenol a poisonous pollutant. While CexZr1-xO2 spheres were tested for methanol steam reforming reaction to generate hydrogen, which is a fuel for future generation power sources like fuel cells. All the materials showed good catalytic performance.
Combining the magnetic properties of a given material with the tremendous advantages of colloids can exponentially increase the advantages of both systems. This thesis deals with the field of magnetic nanotechnology. Thus, the design and characterization of new magnetic colloids with fascinating properties compared with the bulk materials is presented. Ferrofluids are referred to either as water or organic stable dispersions of superparamagnetic nanoparticles which respond to the application of an external magnetic field but lose their magnetization in the absence of a magnetic field. In the first part of this thesis, a three-step synthesis for the fabrication of a novel water-based ferrofluid is presented. The encapsulation of high amounts of magnetite into polystyrene particles can efficiently be achieved by a new process including two miniemulsion processes. The ferrofluids consist of novel magnetite polystyrene nanoparticles dispersed in water which are obtained by three-step process including coprecipitation of magnetite, its hydrophobization and further surfactant coating to enable the redispersion in water and the posterior encapsulation into polystyrene by miniemulsion polymerization. It is a desire to take advantage of a potential thermodynamic control for the design of nanoparticles, and the concept of "nanoreactors" where the essential ingredients for the formation of the nanoparticles are already in the beginning. The formulation and application of polymer particles and hybrid particles composed of polymeric and magnetic material is of high interest for biomedical applications. Ferrofluids can for instance be used in medicine for cancer therapy and magnetic resonance imaging. Superparamagnetic or paramagnetic colloids containing iron or gadolinium are also used as magnetic resonance imaging contrast agent, for example as a important tool in the diagnosis of cancer, since they enhance the relaxation of the water of the neighbouring zones. New nanostructured composites by the thermal decomposition of iron pentacarbonyl in the monomer phase and thereafter the formation of paramagnetic nanocomposites by miniemulsion polymerization are discussed in the second part of this thesis. In order to obtain the confined paramagnetic nanocomposites a two-step process was used. In the first step, the thermal decomposition of the iron pentacarbonyl was obtained in the monomer phase using oleic acid as stabilizer. In the second step, this iron-containing monomer dispersion was used for making a miniemulsion polymerization thereof. The addition of lanthanide complexes to ester-containing monomers such as butyl acrylate and subsequent polymerization leading to the spontaneous formation of highly organized layered nanocomposites is presented in the final part of this thesis. By an one-step miniemulsion process, the formation of a lamellar structure within the polymer nanoparticles is achieved. The magnetization and the NMR relaxation measurements have shown these new layered nanocomposites to be very apt for application as contrast agent in magnetic resonance imaging.
Charakterisierung von ausgewählten Protein-Phosphatasen und MATE-Proteinen aus Arabidopsis thaliana
(2004)
Im ersten Teil der vorliegenden Arbeit wurde die Genexpression der Protein Phosphatase-gene TOPP1, TOPP2, TOPP5, STH1 und STH2 analysiert. Alle fünf ausgewählten Gene kodieren für PP des PP1/PP2A-Typs. Es wurde untersucht, ob homologen PP-Isoformen individuelle Expressionsmuster zugewiesen werden konnten. Besonderes Augenmerk richtete sich dabei auf die Expression von PP-Genen in den Schließzellen von A. thaliana. In mehreren Inhibitorstudien wurde beschrieben, dass PP1/PP2A-Proteine eine wichtige Rolle in der Signaltransduktion pflanzlicher Schließzellen spielen. Bisher konnte allerdings noch keine der entsprechenden katalytischen Untereinheiten auf molekularer Ebene identifiziert werden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde zum ersten Mal nachgewiesen, dass mit TOPP1 ein Protein des PP1-Typs präferenziell in den Schließzellen von A. thaliana exprimiert wird. Ein Vergleich der Genexpression von TOPP1, TOPP2 und TOPP5 zeigte für die drei homologen Gene sehr Isoform-spezifische Expressionsmuster. Dies war ein deutlicher Hinweis, dass diese eng verwandten PP trotz großer Übereinstimmung auf Aminosäureebene vermutlich unterschiedliche Funktionen in planta haben. Die Untersuchung der Genexpression von STH1 und STH2 zeigte, dass die fast identischen Proteine zum Teil in unterschiedlichen Geweben vorkommen. Die Transkripte der beiden Gene, welche eine eigene Untergruppe von PP2A-verwandten Sequenzen bilden, konnten aus EF isoliert werden. Der in dieser Arbeit entwickelte Screeningansatz ermöglichte es, die sehr ähnlichen cDNA-Fragmente eindeutig voneinander zu unterscheiden. Die gefundenen Isoform-spezifischen Expressionsmuster waren ein deutlicher Hinweis auf unterschiedliche Funktionen in planta. Zur weiteren Untersuchung der PP-Funktionen in planta wurden Pflanzen mit veränderter Genaktivität von TOPP2 oder STH1 untersucht. In Pflanzen mit RNAi-vermittelter Reduktion des TOPP2-Transkriptgehalts ließ sich ein deutlich verändertes Blattwachstum beobachten. Die eingerollten oder asymmetrisch entwickelten Blätter waren vermutlich ein Hinweis, dass diese PP1-Isoform auch in A. thaliana eine Rolle bei der Zellteilung spielt. Für TOPP2-Expression in Hefen wurde diese Funktion schon nachgewiesen. Die Analyse von Insertions-mutanten mit T-DNA Insertionen in beiden STH1-Allelen waren neben den Expressions-studien ein weiterer Hinweis, dass sich STH1 nicht funktionell durch STH2 ersetzen lässt. Die Experimente in dieser Arbeit zeigten, dass das Fehlen der STH1-Genaktivität zu einem deutlichen Blattphänotyp mit gezahnten Blatträndern führte. Für STH2-Insertionsmutanten wurde dieses veränderte Wachstum nicht beschrieben. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurde das Gen NIC1, welches für ein MATE-Membranprotein kodiert, identifiziert und charakterisiert. Die Sequenzierung des Genoms von A. thaliana hatte gezeigt, dass mindestens 56 MATE-Gene in dieser Pflanze vorhanden sind. Zum Zeitpunkt der Identifikation von NIC1 war keines dieser Gene charakterisiert. Außer für das MATE-Protein ERC1 aus S. cerevisiae gab es keine Studien zu eukaryotischen Mitgliedern dieser großen Familie von Membranproteinen. Anhand NIC1 wurden heterologe Expressionssysteme zur funktionellen Charakterisierung von MATE-Proteinen aus Pflanzen etabliert. Die cDNA von NIC1 wurde nach ihrer Klonierung in X. laevis Oozyten und S. cerevisiae exprimiert. In S. cerevisiae erhöhte die NIC1-Expression die Lithumtoleranz der Hefen und führte zu einer Verminderung der Natriumtoleranz. Parallele Versuche mit NIC2 und NIC4 (in den Diplomarbeiten von Blazej Dolniak und Mandy Kursawe) zeigten, dass auch diese beiden Proteine die Salztoleranz von S. cerevisiae beeinflussten. Während NIC2 die Lithium- und Natriumtoleranz erhöhte, führte NIC4-Expresion zu einer höheren Sensibilität gegenüber diesen beiden Kationen. Die unterschiedlichen Eigenschaften der drei homologen Proteine zeigten sich auch bei ihrer Expression in X. laevis Oozyten. NIC1 induzierte in den Oozyten auswärts gerichtete Chloridströme, die spannungsabhängig waren und durch mikromolare Konzentrationen der trivalenten Kationen Lanthan oder Gadolinium inhibiert werden konnten. NIC4 induzierte Barium-inhibierbare Kaliumströme, die spannungsunabhängig waren. Für NIC2 ließ sich in diesem Expressionssystem keine Aktivität detektieren. Zur Untersuchung der NIC1-Funktion in planta wurde die Genaktivität in transgenen Pflanzen lokalisiert und reduziert. Die NIC1-Genexpression war hauptsächlich in den vaskulären Geweben der Pflanze detektierbar und einer Verminderung des NIC1-Transkriptgehalts beeinflusste die Entwicklungsgeschwindigkeit der Pflanzen. Sie entwickelten sich deutlich langsamer als der parallel kultivierte Wildtyp. Der deutliche Phänotyp bei Veränderung der Genaktivität von nur einem der mindestens 56 vorhandenen MATE-Gene in A. thaliana zeigte, dass vermutlich keine weitere MATE-Isoform in der Lage ist, die Funktion von NIC1 zu übernehmen.
Environmental stresses such as drought, high salt and low temperature affect plant growth and decrease crop productivity extremely. It is important to improve stress tolerance of the crop plant to increase crop yield under stress conditions. The Arabidopsis thaliana salt tolerance 1 gene (AtSTO1) was originally identified by Lippuner et al., (1996). In this study around 27 members of STO-like proteins were identified in Arabidopsis thaliana, rice and other plant species. The STO proteins have two consensus motifs (CCADEAAL and FCV(L)EDRA). The STO family members can be regarded as a distinct class of C2C2 proteins considering their low sequence similarity to other GATA like proteins and poor conservation in the C-terminus. AtSTO1 was found to be induced by salt, cold and drought in leaves and roots of 4-week-old Arabidopsis thaliana wild-type plants. The expression of AtSTO1 under salt and cold stress was more pronounced in roots than in leaves. The data provided here revealed that the AtSTO1 protein is localized in the nucleus. The observation that AtSTO1 localizes in the nucleus is consistent with its proposed function as a transcription factor. AtSTO1-dependent phenotypes were observed when plant were grown at 50 mM NaCl on agar plates. Leaves of AtSTO1 overexpression lines were bigger with dark green coloration, whereas stunted growth and yellowish leaves were observed in wild-type and RNAi plants. Also, the AtSTO1 overexpression plants when exposed to long-term cold stress had a red leaf coloration which was much stronger than in wild-type and RNAi lines. Growth of AtSTO1 overexpression lines in long term under salt and cold stress was always associated with long roots which was more pronounced than in wild-type and RNAi lines. Proline accumulation increased more strongly in leaves and roots of AtSTO1 overexpression lines than in tissues of wild-type and RNAi lines when treated with 200 mM NaCl, exposed to cold stress or when watering was prevented for one day or two weeks. Also, soluble sugar content increased to higher levels under salt, cold and drought stress in AtSTO1 overexpression lines when compared to wild-type and RNAi lines. The increase in soluble sugar content was detected in AtSTO1 overexpression lines after long-term (2 weeks) growth of plants under these stresses. Anthocyanins accumulated in leaves of AtSTO1 overexpression lines when exposed to long term salt stress (200 mM NaCl for 2 weeks) or to 4°C for 6 and 8 weeks. Also, anthocyanin content was increased in flowers of AtSTO1 overexpression plants kept at 4°C for 8 weeks. Taken together these data indicate that overexpression of AtSTO1 enhances abiotic stress toleranc via a more pronounced accumulation of compatible solutes under stress.
The India-Eurasia continental collision zone provides a spectacular example of active mountain building and climatic forcing. In order to quantify the critically important process of mass removal, I analyzed spatial and temporal precipitation patterns of the oscillating monsoon system and their geomorphic imprints. I processed passive microwave satellite data to derive high-resolution rainfall estimates for the last decade and identified an abnormal monsoon year in 2002. During this year, precipitation migrated far into the Sutlej Valley in the northwestern part of the Himalaya and reached regions behind orographic barriers that are normally arid. There, sediment flux, mean basin denudation rates, and channel-forming processes such as erosion by debris-flows increased significantly. Similarly, during the late Pleistocene and early Holocene, solar forcing increased the strength of the Indian summer monsoon for several millennia and presumably lead to analogous precipitation distribution as were observed during 2002. However, the persistent humid conditions in the steep, high-elevation parts of the Sutlej River resulted in deep-seated landsliding. Landslides were exceptionally large, mainly due to two processes that I infer for this time: At the onset of the intensified monsoon at 9.7 ka BP heavy rainfall and high river discharge removed material stored along the river, and lowered the baselevel. Second, enhanced discharge, sediment flux, and increased pore-water pressures along the hillslopes eventually lead to exceptionally large landslides that have not been observed in other periods. The excess sediments that were removed from the upstream parts of the Sutlej Valley were rapidly deposited in the low-gradient sectors of the lower Sutlej River. Timing of downcutting correlates with centennial-long weaker monsoon periods that were characterized by lower rainfall. I explain this relationship by taking sediment flux and rainfall dynamics into account: High sediment flux derived from the upstream parts of the Sutlej River during strong monsoon phases prevents fluvial incision due to oversaturation the fluvial sediment-transport capacity. In contrast, weaker monsoons result in a lower sediment flux that allows incision in the low-elevation parts of the Sutlej River.
Muster globaler anthropogener CO₂-Emissionen : sozio-ökonomische Determinanten und ihre Wirkung
(2004)
Die wesentlichen sozio-ökonomischen Prozesse, die die vermehrten anthropogenen CO₂-Emissionen verursachen, können durch die Determinanten Bevölkerung, Wohlstand (Bruttoinlandsprodukt pro Kopf) und Technologie (Energie- und Kohlenstoffintensität) vereinfacht beschrieben werden. Der Einfluss dieser Determinanten auf die Emissionsänderungen ist nicht für alle Länder der Erde gleich. Zeitreihen der CO₂-Emissionen aus der Verbrennung fossiler Energieträger, der Bevölkerung, des Bruttoinlandsproduktes und des Primärenergieverbrauches von 121 Ländern bilden die Grundlage für das entwickelte statistische Verfahren zur schrittweisen Informationsverdichtung, mit dem der gesamte Datenraum zu 6 energiewirtschaftlichen Ländertypen schrittweise zusammengefasst wird. Zur Beschreibung dieser Ländertypen wird mit Hilfe der Dekompositionsanalyse der Einfluss der Bevölkerungs-, der Wohlstands- und der Technologiekomponenten an den Emissionsänderungen quantifiziert. Die Ländertypen können vereinfacht als Repräsentanten unterschiedlicher Entwicklungsstufen und -richtungen angesehen werden. Sie bilden unter anderem eine Grundlage für die Weiterentwicklung und Kalibrierung regionalisierter makro-ökonomischer Modelle zu den sozio-ökonomischen Hintergründen der vermehrten anthropogenen CO₂-Emissionen.