Marc Nolte

• Ultrathin, semi-permeable membranes are not only essential in natural systems (membranes of cells or organelles) but they are also important for applications (separation, filtering) in miniaturized devices. Membranes, integrated as diffusion barriers or filters in micron scale devices need to fulfill equivalent requirements as the natural systems, in particular mechanical stability and functionality (e.g. permeability), while being only tens of nm in thickness to allow fast diffusion times. Promising candidates for such membranes are polyelectrolyte multilayers, which were found to be mechanically stable, and variable in functionality. In this thesis two concepts to integrate such membranes in larger scale structures were developed. The first is based on the directed adhesion of polyelectrolyte hollow microcapsules. As a result, arrays of capsules were created. These can be useful for combinatorial chemistry or sensing. This concept was expanded to couple encapsulated living cells to the surface. The second concept is the transfer ofUltrathin, semi-permeable membranes are not only essential in natural systems (membranes of cells or organelles) but they are also important for applications (separation, filtering) in miniaturized devices. Membranes, integrated as diffusion barriers or filters in micron scale devices need to fulfill equivalent requirements as the natural systems, in particular mechanical stability and functionality (e.g. permeability), while being only tens of nm in thickness to allow fast diffusion times. Promising candidates for such membranes are polyelectrolyte multilayers, which were found to be mechanically stable, and variable in functionality. In this thesis two concepts to integrate such membranes in larger scale structures were developed. The first is based on the directed adhesion of polyelectrolyte hollow microcapsules. As a result, arrays of capsules were created. These can be useful for combinatorial chemistry or sensing. This concept was expanded to couple encapsulated living cells to the surface. The second concept is the transfer of flat freestanding multilayer membranes to structured surfaces. We have developed a method that allows us to couple mm2 areas of defect free film with thicknesses down to 50 nm to structured surfaces and to avoid crumpling of the membrane. We could again use this technique to produce arrays of micron size. The freestanding membrane is a diffusion barrier for high molecular weight molecules, while small molecules can pass through the membrane and thus allows us to sense solution properties. We have shown also that osmotic pressures lead to membrane deflection. That could be described quantitatively.…
• Die Entwicklung von “Labors auf einem Chip” hat in den vergangenen Jahren großes Interesse hervorgerufen. Diese Chips ermöglichen schnelle vor Ort Analytik, wie sie beispielsweise in Arztpraxen oder bei der Schadstoff Überwachung wünschenswert wäre. Die Entwicklung solcher Systeme stellt große Herausforderungen an Forscher verschiedenster Disziplinen. Ein großer Vorteil solcher Systeme sind die verkürzten Reaktionszeiten durch die Verkleinerung der Dimensionen. Membranen, die als Diffusionsbarrieren oder Filter in solche Systeme integriert werden sollen, müssen den Ansprüchen an mechanische Stabilität, Funktionalität (z.B. Permeabilität) bei einer Dicke von einigen 10 nm genügen. Die Reduktion der Membrandicke ist erforderlich um die Diffusionszeiten durch die Membran zu minimieren. Polyelektrolyte sind vielversprechende Kandidaten für solche Membranen, da sie sowohl mechanisch stabil sind, als auch variabel in ihrer Funktionalität In dieser Arbeit werden zwei Konzepte zur Integration solcher Membranen vorgestellt. Das erste KonzeptDie Entwicklung von “Labors auf einem Chip” hat in den vergangenen Jahren großes Interesse hervorgerufen. Diese Chips ermöglichen schnelle vor Ort Analytik, wie sie beispielsweise in Arztpraxen oder bei der Schadstoff Überwachung wünschenswert wäre. Die Entwicklung solcher Systeme stellt große Herausforderungen an Forscher verschiedenster Disziplinen. Ein großer Vorteil solcher Systeme sind die verkürzten Reaktionszeiten durch die Verkleinerung der Dimensionen. Membranen, die als Diffusionsbarrieren oder Filter in solche Systeme integriert werden sollen, müssen den Ansprüchen an mechanische Stabilität, Funktionalität (z.B. Permeabilität) bei einer Dicke von einigen 10 nm genügen. Die Reduktion der Membrandicke ist erforderlich um die Diffusionszeiten durch die Membran zu minimieren. Polyelektrolyte sind vielversprechende Kandidaten für solche Membranen, da sie sowohl mechanisch stabil sind, als auch variabel in ihrer Funktionalität In dieser Arbeit werden zwei Konzepte zur Integration solcher Membranen vorgestellt. Das erste Konzept basiert auf der selektiven Adhäsion von Polyelektrolytkapseln auf strukturierten Oberflächen. Für das gewählte Kapselsystem konnte bereits eine große Stabilität und eine breite Funktionalität gezeigt werden. Die Strukturierung wird durch Mikrokontaktdrucken erzielt und führt. zu attraktiven und repulsiven Bereichen auf der Oberfläche. Die Kapesladhäsion findet auf den attraktiven Bereichen statt. Auf diese Weise werden die Kapseln 2-dimensional auf der Oberfläche angeordnet. Die definierte laterale Position der Kapseln ermöglicht Anwendungen in der kombinatorischen Chemie oder der Sensorik. Der makroskopische Transfer von bis zu 50 nm dünnen Polyelektrolytmembranen auf microstrukturierte Substrate ist das zweite präsentierte Konzept zur Integration freistehender Membranen. Dabei entsteht ein großflächiger Bereich (mm2) von Millionen von Hohlräumen mit einem Volumen in der Größe von pL (10-12l). Diese Holräume können mit Reagenzien gefüllt werden. Diese reagieren durch die Membran auf Änderungen in der umgebenden Flüssigkeit. Von besonderem Interesse ist der Aspekt, daß nicht nur eingekapselte Reagenzien als Sensormaterial fungieren können, sondern auch durch die Deformation der Membran Änderungen im osmotischen Druck der Umgebung quantitativ erfaßt werden können.…