TY - THES A1 - Jensen, Anders Christian Solberg T1 - Structure and dynamics of amorphous carbonates related to biomineralization T1 - Struktur und Dynamik amorpher Carbonate im Zusammenhang mit der Biomineralisation BT - a neutron diffraction study N2 - Amorphous calcium carbonate(ACC) is a wide spread biological material found in many organisms, such as sea Urchins and mollusks, where it serves as either a precursor phase for the crystalline biominerals or is stabilized and used in the amorphous state. As ACC readily crystallizes, stabilizers such as anions, cations or macromolecules are often present to avoid or delay unwanted crystallization. Furthermore, additives often control the properties of the materials to suit the specific function needed for the organism. E.g. cystoliths in leaves that scatter light to optimize energy uptake from the sun or calcite/aragonite crystals used in protective shells in mussels and gastropods. Lifetime of the amorphous phase is controlled by the kinetic stability against crystallization. This has often been linked to water which plays a role in the mobility of ions and hence the probability of forming crystalline nuclei to initiate crystallization. However, it is unclear how the water molecules are incorporated within the amorphous phase, either as liquid confined in pores, as structural water binding to the ions or as a mixture of both. It is also unclear how this is perturbed when additives are added, especially Mg2+, one the most common additives found in biogenic samples. Mg2+ are expected to have a strong influence on the water incorporated into ACC, given the high energy barrier to dehydration of magnesium ions compared to calcium ions in solution. During the last 10-15 years, there has been a large effort to understand the local environment of the ions/molecules and how this affects the properties of the amorphous phase. But only a few aspects of the structure have so far been well-described in literature. The reason for this is partly caused by the low stability of ACC if exposed to air, where it tends to crystallize within minutes and by the limited quantities of ACC produced in traditional synthesis routes. A further obstacle has been the difficulty in modeling the local structure based on experimental data. To solve the problem of stability and sample size, a few studies have used stabilizers such as Mg2+ or OH- and severely dehydrated samples so as to stabilize the amorphous state, allowing for combined neutron and x-ray analysis to be performed. However, so far, a clear description of the local environments of water present in the structure has not been reported. In this study we show that ACC can be synthesized without any stabilizing additives in quantities necessary for neutron measurements and that accurate models can be derived with the help of empirical-potential structural refinement. These analyses have shown that there is a wide range of local environments for all of the components in the system suggesting that the amorphous phase is highly inhomogeneous, without any phase separation between ions and water. We also showed that the water in ACC is mainly structural and that there is no confined or liquid-like water present in the system. Analysis of amorphous magnesium carbonate also showed that there is a large difference in the local structure of the two cations and that Mg2+ surprisingly interacts with significantly less water molecules then Ca2+ despite the higher dehydration energy. All in all, this shows that the role of water molecules as a structural component of ACC, with a strong binding to cat- and anions probably retard or prevents the crystallization of the amorphous phase. N2 - Amorphes Calciumcarbonat (ACC) ist ein weit verbreitetes biologisches Material, das in vielen Organismen zu finden ist, beispielsweise in Seeigeln und Mollusken, wo es als Präkursorphase für kristalline Biomaterialien dient oder stabilisiert wird und im amorphen Zustand genutzt wird. Da ACC leicht kristallisiert, sind oft Stabilisatoren wie Anionen, Kationen und Makromoleküle zugegen, die eine ungewollte Kristallisation verzögern oder verhindern können. Zusätzlich kontrollieren Additive oftmals die Materialeigenschaften, um spezielle Funktionen erfüllen zu können, die der Organismus benötigt. Z.B. Zystolithen in Blättern, die das Licht streuen, um die Energieaufnahme durch das Sonnenlicht zu optimieren oder den Calcit-/Aragonitkristallen, die in den schützenden Schalen von Muscheln und Schnecken verwendet werden. Die Lebensdauer der amorphen Phase ist kontrolliert von der kinetischen Stabilität gegenüber der Kristallisation. Dies wurde oft mit Wasser verbunden, welches eine Rolle spielt für die Mobilität der Ionen und demzufolge für die Wahrscheinlichkeit der Bildung von Kristallisationskernen, die eine Kristallisation einleiten. Es ist jedoch unklar, wie die Wassermoleküle in die amorphe Phase integriert sind, ob als Flüssigkeit eingeschlossen in Poren, als strukturiertes Wasser gebunden an Ionen oder als Mischung aus beidem. Es ist ebenfalls unklar, wie dies gestört wird durch die Zugabe von Additiven, insbesondere Mg2+, eines der häufigsten Additive in biogenen Proben. Von Mg2+ wird ein starker Einfluss auf das in ACC integrierte Wasser vermutet, vergleicht man die hohe Energiebarriere gegen Dehydration von Magnesiumionen gegenüber Calciumionen in Lösung. Im Verlauf der letzten 10-15 Jahre wurden große Anstrengungen unternommen, um die lokale Umgebung der Ionen/Moleküle zu verstehen und wie diese die Eigenschaften der amorphen Phase beeinflusst. Jedoch wurden bisher nur wenige Aspekte der Struktur gut in der Literatur beschrieben. Dies wird zum Teil von der geringen Stabilität von ACC verursacht, wenn es der Luft ausgesetzt wird, wo es nach wenigen Minuten zur Kristallisation neigt und zum Teil von den begrenzten Mengen an ACC, welches auf traditionellen Synthesewegen produziert wird. Ein weiteres Hindernis stellte die Schwierigkeit dar, die lokale Struktur anhand von experimentellen Daten zu modellieren. Um das Problem der Stabilität und der Probenmenge zu beheben, haben einige Studien Stabilisatoren wie Mg2+ oder OH- und hochgradig dehydrierte Proben verwendet und dadurch den amorphen Zustand stabilisiert, welches eine kombinierte Neutronen- und Röntgenanalyse ermöglichte. Dennoch liegt bis jetzt keine klare Beschreibung der lokalen Umgebung von Wasser in der Struktur vor. In dieser Arbeit zeigen wir, dass ACC ohne stabilisierende Additive in Mengen hergestellt werden kann, wie sie für Neutronenmessungen benötigt werden und dass akkurate Modelle durch empirical-potential structural refinement abgeleitet werden können. Diese Analysen haben gezeigt, dass es eine große Bandbreite lokaler Umgebungen für alle Systemkomponenten gibt, was zu der Vermutung führt, dass die amorphe Phase hochgradig imhomogen ist ohne Phasentrennung zwischen Wasser und Ionen. Wir konnten ebenfalls zeigen, dass das Wasser in ACC hauptsächlich strukturiert ist und dass kein eingeschlossenes oder flüssigkeitsähnliches Wasser im System vorliegt. Die Analyse von amorphem Magnesiumcarbonat zeigte ebenfalls, dass es große Unterschiede in den lokalen Strukturen der beiden Kationen gibt und dass Mg2+ überraschenderweise mit signifikant weniger Wassermolekülen als Ca2+ interagiert, trotz der höheren Dehydrationsenergie. Zusammenfassend zeigt dies, dass die Wassermoleküle in der Rolle als strukturelle Komponenten von ACC, mit einer starken Bindung zu Kat- und Anionen wahrscheinlich die Kristallisation der amorphen Phase verzögern oder verhindern. KW - ACC KW - amorphes Calciumcarbonat KW - emperical potential structure refinement KW - Biomineralisierung Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-421691 ER - TY - THES A1 - Gidion, Gunnar T1 - Akustische Resonatoren zur Analyse und Kontrolle von schwingungsfähigen Systemen am Beispiel von Streichinstrumenten und Dielektrischen Elastomeraktoren T1 - Acoustic resonators for the analysis and control of vibrational systems exemplified by bowed string instruments and dielectric elastomer actuators N2 - Die Klangeigenschaften von Musikinstrumenten werden durch das Zusammenwirken der auf ihnen anregbaren akustischen Schwingungsmoden bestimmt, welche sich wiederum aus der geometrischen Struktur des Resonators in Kombination mit den verwendeten Materialien ergeben. In dieser Arbeit wurde das Schwingungsverhalten von Streichinstrumenten durch den Einsatz minimal-invasiver piezoelektrischer Polymerfilmsensoren untersucht. Die studierten Kopplungsphänomene umfassen den sogenannten Wolfton und Schwingungstilger, die zu dessen Abschwächung verwendet werden, sowie die gegenseitige Beeinflussung von Bogen und Instrument beim Spielvorgang. An Dielektrischen Elastomeraktormembranen wurde dagegen der Einfluss der elastischen Eigenschaften des Membranmaterials auf das akustische und elektromechanische Schwingungsverhalten gezeigt. Die Dissertation gliedert sich in drei Teile, deren wesentliche Ergebnisse im Folgenden zusammengefasst werden. In Teil I wurde die Funktionsweise eines abstimmbaren Schwingungstilgers zur Dämpfung von Wolftönen auf Streichinstrumenten untersucht. Durch Abstimmung der Resonanzfrequenz des Schwingungstilgers auf die Wolftonfrequenz kann ein Teil der Saitenschwingungen absorbiert werden, so dass die zu starke Anregung der Korpusresonanz vermieden wird, die den Wolfton verursacht. Der Schwingungstilger besteht aus einem „Wolftöter“, einem Massestück, welches auf der Nachlänge der betroffenen Saite (zwischen Steg und Saitenhalter) installiert wird. Hier wurde gezeigt, wie die Resonanzen dieses Schwingungstilgers von der Masse des Wolftöters und von dessen Position auf der Nachlänge abhängen. Aber auch die Geometrie des Wolftöters stellte sich als ausschlaggebend heraus, insbesondere bei einem nicht-rotationssymmetrischen Wolftöter: In diesem Fall entsteht – basierend auf den zu erwartenden nicht-harmonischen Moden einer massebelasteten Saite – eine zusätzliche Mode, die von der Polarisationsrichtung der Saitenschwingung abhängt. Teil II der Dissertation befasst sich mit Elastomermembranen, die als Basis von Dielektrischen Elastomeraktoren dienen, und die wegen der Membranspannung auch akustische Resonanzen aufweisen. Die Ansprache von Elastomeraktoren hängt unter anderem von der Geschwindigkeit der elektrischen Anregung ab. Die damit zusammenhängenden viskoelastischen Eigenschaften der hier verwendeten Elastomere, Silikon und Acrylat, wurden einerseits in einer frequenzabhängigen dynamisch-mechanischen Analyse des Elastomers erfasst, andererseits auch optisch an vollständigen Aktoren selbst gemessen. Die höhere Viskosität des Acrylats, das bei tieferen Frequenzen höhere Aktuationsdehnungen als das Silikon zeigt, führt zu einer Verminderung der Dehnungen bei höheren Frequenzen, so dass über etwa 40 Hertz mit Silikon größere Aktuationsdehnungen erreicht werden. Mit den untersuchten Aktoren konnte die Gitterkonstante weicher optischer Beugungsgitter kontrolliert werden, die als zusätzlicher Film auf der Membran installiert wurden. Über eine Messung der akustischen Resonanzfrequenz von Elastomermebranen aus Acrylat in 1Abhängigkeit von ihrer Vorstreckung konnte in Verbindung mit einer Modellierung des hyperelastischen Verhaltens des Elastomers (Ogden-Modell) der Schermodul bestimmt werden. Schließlich wird in Teil III die Untersuchung von Geigen und ihrer Streichanregung mit Hilfe minimal-invasiver piezoelektrischer Polymerfilme geschildert. Es konnten am Bogen und am Steg von Geigen – unter den beiden Füßen des Stegs – jeweils zwei Filmsensoren installiert werden. Mit den beiden Sensoren am Steg wurden Frequenzgänge von Geigen gemessen, welche eine Bestimmung der frequenzabhängigen Stegbewegung erlaubten. Diese Methode ermöglicht damit auch eine umfassende Charakterisierung der Signaturmoden in Bezug auf die Stegdynamik. Die Ergebnisse der komplementären Methoden von Impulsanregung und natürlichem Spielen der Geigen konnten dank der Sensoren verglichen werden. Für die Nutzung der Sensoren am Bogen – insbesondere für eine Messung des Bogendrucks – wurde eine Kalibrierung des Bogen-Sensor-Systems mit Hilfe einer Materialprüfmaschine durchgeführt. Bei einer Messung während des natürlichen Spielens wurde mit den Sensoren am Bogen einerseits die Übertragung der Saitenschwingung auf den Bogen festgestellt. Dabei konnten außerdem longitudinale Bogenhaarresonanzen identifiziert werden, die von der Position der Saite auf dem Bogen abhängen. Aus der Analyse dieses Phänomens konnte die longitudinale Wellengeschwindigkeit der Bogenhaare bestimmt werden, die eine wichtige Größe für die Kopplung zwischen Saite und Bogen ist. Mit Hilfe des Systems aus Sensoren an Bogen und Steg werden auf Grundlage der vorliegenden Arbeit Studien an Streichinstrumenten vorgeschlagen, in denen die Bespielbarkeit der Instrumente zu den jeweils angeregten Steg- und Bogenschwingungen in Beziehung gesetzt werden kann. Damit könnte nicht zuletzt auch die bisher nicht vollständig geklärte Rolle des Bogens für Klang und Bespielbarkeit besser beurteilt werden N2 - The sound of musical instruments is created by the interaction of their vibrational modes, which are a result of the geometrical structure and the material used in a certain instrument. In this thesis, the vibrations of bowed string instruments are studied by means of minimally-invasive polymer-film sensors. The investigated coupling phenomena comprise the wolf tone and the wolf-tone absorbers as well as the mutual interference between the bow and the instrument during playing. In a methodically related study, the acoustical and mechanical behaviour of dielectric elastomer actuators was examined, with a focus on the influence of the elastic membrane material and settings on the actuation and the resonator properties. The dissertation is arranged into three parts, the main findings of which are summarised in the following. In part I, the working principle of a tunable vibration absorber for the attenuation of wolf tones on bowed string instruments is investigated. By tuning the resonance frequency of the vibration absorber to match the wolf-tone frequency, a part of the string vibrations can be absorbed. Thus, a strong excitation of the body mode, which causes the wolf, can be avoided. The vibration absorber consists of a piece of mass, the wolf suppressor, which is installed on the afterlength of the concerned string (between the bridge and the tailpiece). It is shown here how the resonances of this vibration-absorber system depend on the mass and the position of the wolf suppressor on the afterlength. Moreover, also the geometry of the suppressor was found to play a role, especially in the case of a suppressor that is not axially symmetric: Then, based on the non-harmonic modes that can be expected for a mass-loaded string, an additional mode is created that depends on the polarisation of the string vibrations. The second part of the thesis deals with elastomer membranes that serve as the basis of dielectric elastomer actuators. In these systems, acoustical resonances can also be observed, due to the membrane tension. Among other things, the response of elastomer actuators also depends on the velocity of the electric excitation. The corresponding viscoelastic properties of the elastomers that are studied in this work, silicone and acrylic, were captured by two kinds frequency-response measurements. On the one hand, a dynamic-mechanical analysis with varied frequency was carried out on the pure elastomers; on the other hand, the performance of the assembled actuators was measured with a high-speed camera. The high viscosity of the acrylic, which shows larger actuation strains than the silicone at lower frequencies, leads to a reduction of strains at higher frequencies so that above 40 Hz, the silicone-based actuators achieve larger actuation strains. The investigated actuators were used to control soft diffraction gratings on the actuator membrane. By measuring the acoustical resonance frequency of acrylic elastomer membranes at different pre-stretches, the shear modulus of the material could be determined on the basis of the Ogden hyperelastic material law. Finally, in part III, an investigation of violins and their interactions with the bow is described in which minimally-invasive piezoelectric polymer films are used for vibration detection. Two film sensors were installed, respectively, on the bow and under the bridge 1of violins. With the two sensors under the bridge feet, the frequency response of violins was recorded, by which the frequency-dependent bridge motions could be determined. This method allows for a comprehensive characterisation of the signature modes with respect to the bridge dynamics. The results of the complementary methods of impulse excitation and natural playing of the violin could be compared owing to the sensors. To use the sensors on the bow – in particular, for a measurement of the bow force – the bow-sensor system was calibrated with the help of a materials testing machine. With the sensors on the bow, the transfer of string vibrations to the bow during normal playing could be captured. In the same measurement, longitudinal bow-hair resonances were identified which depend on the position of the string on the bow. The analysis of this phenomenon yielded the longitudinal wave velocity on the bow hair, an important factor for the string-bow coupling. Using the described system of sensors on the bow and the violin, further studies are proposed, in particular to relate the playability of bowed string instruments to the simultaneous bow and string vibrations. Thus, the yet incompletely fathomed role of the bow for sound and playability could be more comprehensively assessed. KW - musikalische Akustik KW - musical acoustics KW - Schwingungstilger KW - dynamic vibration absorber KW - Physik der Musikinstrumente KW - physics of musical instruments KW - Ferroelektrete KW - ferroelectrets KW - Piezoelektrische Sensoren KW - piezoelectric sensors KW - Dielektrische Elastomeraktoren KW - Geige KW - violin Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-411772 ER - TY - THES A1 - Pavlenko, Elena T1 - Hybrid nanolayer architectures for ultrafast acousto-plasmonics in soft matter T1 - Hybride Nanolayer-Architekturen für ultraschnelle Akusto-Plasmonics in weicher Materie N2 - The goal of the presented work is to explore the interaction between gold nanorods (GNRs) and hyper-sound waves. For the generation of the hyper-sound I have used Azobenzene-containing polymer transducers. Multilayer polymer structures with well-defined thicknesses and smooth interfaces were built via layer-by-layer deposition. Anionic polyelectrolytes with Azobenzene side groups (PAzo) were alternated with cationic polymer PAH, for the creation of transducer films. PSS/PAH multilayer were built for spacer layers, which do not absorb in the visible light range. The properties of the PAzo/PAH film as a transducer are carefully characterized by static and transient optical spectroscopy. The optical and mechanical properties of the transducer are studied on the picosecond time scale. In particular the relative change of the refractive index of the photo-excited and expanded PAH/PAzo is Δn/n = - 2.6*10‐4. Calibration of the generated strain is performed by ultrafast X-ray diffraction calibrated the strain in a Mica substrate, into which the hyper-sound is transduced. By simulating the X-ray data with a linear-chain-model the strain in the transducer under the excitation is derived to be Δd/d ~ 5*10‐4. Additional to the investigation of the properties of the transducer itself, I have performed a series of experiments to study the penetration of the generated strain into various adjacent materials. By depositing the PAzo/PAH film onto a PAH/PSS structure with gold nanorods incorporated in it, I have shown that nanoscale impurities can be detected via the scattering of hyper-sound. Prior to the investigation of complex structures containing GNRs and the transducer, I have performed several sets of experiments on GNRs deposited on a small buffer of PSS/PAH. The static and transient response of GNRs is investigated for different fluence of the pump beam and for different dielectric environments (GNRs covered by PSS/PAH). A systematic analysis of sample architectures is performed in order to construct a sample with the desired effect of GNRs responding to the hyper-sound strain wave. The observed shift of a feature related to the longitudinal plasmon resonance in the transient reflection spectra is interpreted as the event of GNRs sensing the strain wave. We argue that the shift of the longitudinal plasmon resonance is caused by the viscoelastic deformation of the polymer around the nanoparticle. The deformation is induced by the out of plane difference in strain in the area directly under a particle and next to it. Simulations based on the linear chain model support this assumption. Experimentally this assumption is proven by investigating the same structure, with GNRs embedded in a PSS/PAH polymer layer. The response of GNRs to the hyper-sound wave is also observed for the sample structure with GNRs embedded in PAzo/PAH films. The response of GNRs in this case is explained to be driven by the change of the refractive index of PAzo during the strain propagation. N2 - Akustische Experimente auf ultraschnellen Zeitskalen ermöglichen die Bestimmung von Tiefeninformationen in Dünnschichtproben. Der Grundgedanke dieser Methode ist die Analyse von Schallwellen, die sich in dem zu untersuchenden Material ausbreiten. Die Schallpulse werden dabei üblicherweise mittels dünner Schichten erzeugt, die dafür auf die Probe aufgebracht werden. Diese Methode ist etabliert für die Untersuchung von harten, anorganischen Materialien, aber weniger entwickelt für weiche, organische Materialien. Die wenigen existierenden Untersuchungen von weichen Materialien mittels ultraschneller Akustik nutzen bisher die Ausdehnung dünner Metallfilme, beispielsweise aus Aluminium oder Titan, für den Umwandlungsprozess von kurzen Lichtpulsen zu Schallwellen. Die deutlich höheren Dichten der Metalle gegenüber der zu untersuchenden weichen Materie führen zu einer geringen Effizienz bei der Einkopplung der Schallpulse in das Material. Weiterhin ist es schwierig, die Metallfilme auf die zu untersuchenden Materialien chemisch aufzubringen. Eine Möglichkeit diese Probleme zu umgehen, ist die Verwendung von Licht-Schallwandlern aus chemisch ähnlicher, weicher Materialien. Hier präsentiere ich die Ergebnisse meiner Untersuchungen von Polymer Filmen, welche Azobenzen als aktiven Bestandteil für die photo-akustische Umwandlung enthalten. Dabei wurden die Filme mittels statischer, sowie auch zeitaufgelöster Spektroskopie untersucht. Mit zeitaufgelösten Brillouin-Streuungs-Experimenten habe ich die Schallgeschwindigkeit in den Polymeren und dem Azobenzen-Schallwandler zu 3.4±0.3 nm/ps bestimmt. Die relative transiente Änderung des Brechungsindex in dem Azobenzenfilm aus optischen Messungen beträgt Δn/n = - 2.6*10‐4. Die Untersuchung der Schallpropagation in verschiedenen Probengeometrien erlaubt es uns, Reflektionen der Schallwellen von verschiedenen Übergängen (Polymer/Quarz, Polymer/Luft) und die Ausbreitung der mechanischen Wellen in weiche (Polymere) und harte (Quarz) angrenzende Materialien zu studieren. Durch Untersuchungen an einer Probe mit Gold-Nano-Stäbchen innerhalb einer Polymerschicht habe ich die Möglichkeit aufgezeigt, die Tiefenposition der Nanopartikel zu bestimmen. Die Ausdehnung des photomechanischen Wandlers wurde mittels zeitaufgelöster Röntgenbeugung zu ε = Δd/d ̴ 5x10-4 bestimmt. Der zweite Teil der Doktorarbeit behandelt die Wechselwirkung von Schallwellen und Gold-Nano-Stäbchen (GNS). GNS werden oft in der Chemie und Biologie als plasmonische Marker eingesetzt. In den meisten Fällen werden die Teilchen dafür mit einer Hülle überzogen, um ihre Agglomeration zu unterdrücken oder um ihnen spezielle Sensoreigenschaften zu geben. Trotz ihrer häufigen Anwendung in teilweise sehr komplexen Geometrien sind die optischen und elastischen Eigenschaften der Hülle der Nanopartikel, sowie deren Wechselwirkung mit der Umgebung wenig erforscht. Um die Wechselwirkung zwischen GNS und Schallwellen zu untersuchen habe ich eine systematische Studie an verschiedenen Probenstrukturen unternommen. Dabei finden wir, dass die viskoelastische Verformung der Polymerhülle um die GNS von der unterschiedlichen Ausdehnung der Fläche unterhalb der Partikel und neben ihnen stammt. Diese Schlussfolgerung wird von einer Simulation ihrer Ausdehnungsdynamik unterstützt. Einen weiteren Beleg liefern Experimente bei denen die Verformung von Polymeren an der Oberfläche dadurch verringert wird, dass die Gold-Nano-Stäbchen mit einer zusätzlichen dünnen Polymerschicht bedeckt werden. KW - ultrafast dynamics KW - plasmonics KW - hypersound KW - azobenzene KW - ultrafast spectroscopy KW - ultraschnelle Dynamik KW - Pump-Probe Spektroskopie KW - Plasmonics KW - Gold-Nanopartikel KW - Azobenzene Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-99544 ER - TY - THES A1 - Bojahr, Andre T1 - Hypersound interaction studied by time-resolved inelastic light and x-ray scattering T1 - Wechselwirkende Hyperschallwellen untersucht mittels zeitaufgelöster inelastischer Licht- und Röntgenstreuung N2 - This publications-based thesis summarizes my contribution to the scientific field of ultrafast structural dynamics. It consists of 16 publications, about the generation, detection and coupling of coherent gigahertz longitudinal acoustic phonons, also called hypersonic waves. To generate such high frequency phonons, femtosecond near infrared laser pulses were used to heat nanostructures composed of perovskite oxides on an ultrashort timescale. As a consequence the heated regions of such a nanostructure expand and a high frequency acoustic phonon pulse is generated. To detect such coherent acoustic sound pulses I use ultrafast variants of optical Brillouin and x-ray scattering. Here an incident optical or x-ray photon is scattered by the excited sound wave in the sample. The scattered light intensity measures the occupation of the phonon modes. The central part of this work is the investigation of coherent high amplitude phonon wave packets which can behave nonlinearly, quite similar to shallow water waves which show a steepening of wave fronts or solitons well known as tsunamis. Due to the high amplitude of the acoustic wave packets in the solid, the acoustic properties can change significantly in the vicinity of the sound pulse. This may lead to a shape change of the pulse. I have observed by time-resolved Brillouin scattering, that a single cycle hypersound pulse shows a wavefront steepening. I excited hypersound pulses with strain amplitudes until 1% which I have calibrated by ultrafast x-ray diffraction (UXRD). On the basis of this first experiment we developed the idea of the nonlinear mixing of narrowband phonon wave packets which we call "nonlinear phononics" in analogy with the nonlinear optics, which summarizes a kaleidoscope of surprising optical phenomena showing up at very high electric fields. Such phenomena are for instance Second Harmonic Generation, four-wave-mixing or solitons. But in case of excited coherent phonons the wave packets have usually very broad spectra which make it nearly impossible to look at elementary scattering processes between phonons with certain momentum and energy. For that purpose I tested different techniques to excite narrowband phonon wave packets which mainly consist of phonons with a certain momentum and frequency. To this end epitaxially grown metal films on a dielectric substrate were excited with a train of laser pulses. These excitation pulses drive the metal film to oscillate with the frequency given by their inverse temporal displacement and send a hypersonic wave of this frequency into the substrate. The monochromaticity of these wave packets was proven by ultrafast optical Brillouin and x-ray scattering. Using the excitation of such narrowband phonon wave packets I was able to observe the Second Harmonic Generation (SHG) of coherent phonons as a first example of nonlinear wave mixing of nanometric phonon wave packets. N2 - Diese publikationsbasierte Dissertation fasst meinen Beitrag zum Forschungsgebiet der ultraschnellen Strukturdynamik zusammen. Diese Arbeit besteht aus 16 Publikationen aus den Bereichen der Erzeugung, Detektion und Kopplung von kohärenten Gigahertz longitudinal-akustischen Phononen, auch Hyperschallwellen genannt. Um solch hochfrequente Phononen zu erzeugen, werden Femtosekunden nahinfrarot Laserpulse benutzt, um Nanostrukturen auf einer ultraschnellen Zeitskala zu erhitzen. Die aufgeheizten Regionen der Nanostruktur dehnen sich aufgrund der hohen Temperatur aus und ein hochfrequenter Schallpuls wird generiert. Um solche akustischen Pulse zu detektieren benutze ich ultraschnelle Varianten der Brillouin- und Röntgenstreuung. Dabei wird ein einfallendes optisches oder Röntgenphoton an der erzeugten Schallwelle gestreut. Die gemessene Streuintensität ist hierbei ein Maß für die Besetzung einzelner Phononenzustände. Der zentrale Teil dieser Arbeit ist die Untersuchung von kohärenten Phonon-Wellenpaketen mit sehr hoher Amplitude. Diese Wellenpakete können sich nichtlinear verhalten, sehr ähnlich zu Flachwasserwellen bei denen nichtlineare Effekte in Form eines Aufsteilens der Wellenfronten oder der Existenz von Solitonen, bekannt als Tsunamis, äußern. Durch die hohe Amplitude der akustischen Wellenpakete können sich die akustischen Eigenschaften des Festkörpers in der Umgebung des Schallpulses signifikant ändern, welches sich dann in einer Formänderung des Schallpulses widerspiegelt. Ich konnte mittels zeitaufgelöster Brillouinstreuung das Aufsteilen der Wellenfronten eines Hyperschallpulses bestehend aus einem einzigen Oszillationszyklus beobachten. Hierbei wurden Hyperschallwellen mit einer Dehnungsamplitude von bis zu 1% angeregt, wobei ich diesen Wert mittels ultraschneller Röntgenbeugung kalibrieren konnte. Mit diesem ersten Experiment als Basis entwickelten wir die Idee der nichtlinearen Wellenmischung von schmalbandigen Phonon-Wellenpaketen unter dem Titel "nichtlineare Phononik" in Analogie zur nichtlinearen Optik, welche sich aus einer Reihe von verblüffenden optischen Phänomenen bei sehr hohen elektrischen Feldstärken zusammensetzt. Solche Phänomene sind z. B. die optische Frequenzverdopplung, das Vier-Wellen-Mischen oder Solitone. Nur sind im Falle von kohärenten Phononen die erzeugten Spektren sehr breitbandig, was die Untersuchung von spezifischen Phononen mit festem Impuls und definierter Frequenz fast unmöglich macht. Aus diesem Grund testete ich verschiedene Methoden um schmalbandige Phonon-Wellenpakete anzuregen, welche im Wesentlichen aus Phononen bestimmten Impulses und definierter Frequenz bestehen. Dafür wurden schließ lich epitaktisch auf ein dielektrisches Substrat aufgewachsene Metallfilme mit einen Laserpulszug angeregt. Hier sorgen die Lichtpulse für eine periodische Oszillation des Metalfilms, wobei die Anregefrequenz durch den inversen zeitlichen Abstand der Lichtpulse gegeben ist. Diese periodische Oszillation sendet dann ein Hyperschallwellenpaket eben dieser Frequenz ins Substrat. Die Monochromie dieser Wellenpakete konnte dabei mittels ultraschneller Brillouin- und Röntgenstreuung bestätigt werden. Durch die Benutzung dieser schmalbandigen Phonon-Wellenpakete war es mir möglich, die Frequenzverdopplung (SHG) von kohärenten Phononen zu beobachten, was ein erstes Beispiel für die nichtlineare Wellenmischung von nanometrischen Phonon-Wellenpaketen ist. KW - hypersound KW - nonlinear acoustics KW - ultrafast KW - Brillouin scattering KW - x-ray diffraction KW - self-steepening KW - second-harmonic generation KW - Phononen KW - Wechselwirkung KW - Anharmonizität KW - nichtlineare Wellenmischung KW - zweite Harmonische KW - Phononenstreuung KW - nichlineare Phononik Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-93860 ER -