TY - THES A1 - Trabant, Christoph T1 - Ultrafast photoinduced phase transitions in complex materials probed by time-resolved resonant soft x-ray diffraction T1 - Ultraschnelle lichtinduzierte Phasenübergänge in komplexen Materialien untersucht mit zeitaufgelöster resonanter Weichröntgenbeugung N2 - In processing and data storage mainly ferromagnetic (FM) materials are being used. Approaching physical limits, new concepts have to be found for faster, smaller switches, for higher data densities and more energy efficiency. Some of the discussed new concepts involve the material classes of correlated oxides and materials with antiferromagnetic coupling. Their applicability depends critically on their switching behavior, i.e., how fast and how energy efficient material properties can be manipulated. This thesis presents investigations of ultrafast non-equilibrium phase transitions on such new materials. In transition metal oxides (TMOs) the coupling of different degrees of freedom and resulting low energy excitation spectrum often result in spectacular changes of macroscopic properties (colossal magneto resistance, superconductivity, metal-to-insulator transitions) often accompanied by nanoscale order of spins, charges, orbital occupation and by lattice distortions, which make these material attractive. Magnetite served as a prototype for functional TMOs showing a metal-to-insulator-transition (MIT) at T = 123 K. By probing the charge and orbital order as well as the structure after an optical excitation we found that the electronic order and the structural distortion, characteristics of the insulating phase in thermal equilibrium, are destroyed within the experimental resolution of 300 fs. The MIT itself occurs on a 1.5 ps timescale. It shows that MITs in functional materials are several thousand times faster than switching processes in semiconductors. Recently ferrimagnetic and antiferromagnetic (AFM) materials have become interesting. It was shown in ferrimagnetic GdFeCo, that the transfer of angular momentum between two opposed FM subsystems with different time constants leads to a switching of the magnetization after laser pulse excitation. In addition it was theoretically predicted that demagnetization dynamics in AFM should occur faster than in FM materials as no net angular momentum has to be transferred out of the spin system. We investigated two different AFM materials in order to learn more about their ultrafast dynamics. In Ho, a metallic AFM below T ≈ 130 K, we found that the AFM Ho can not only be faster but also ten times more energy efficiently destroyed as order in FM comparable metals. In EuTe, an AFM semiconductor below T ≈ 10 K, we compared the loss of magnetization and laser-induced structural distortion in one and the same experiment. Our experiment shows that they are effectively disentangled. An exception is an ultrafast release of lattice dynamics, which we assign to the release of magnetostriction. The results presented here were obtained with time-resolved resonant soft x-ray diffraction at the Femtoslicing source of the Helmholtz-Zentrum Berlin and at the free-electron laser in Stanford (LCLS). In addition the development and setup of a new UHV-diffractometer for these experiments will be reported. N2 - In der Datenspeichertechnologie werden bisher hauptsächlich ferromagnetische Materialien eingesetzt. Da mit diesen aber physikalische Grenzen erreicht werden, werden neue Konzepte gesucht, um schnellere und kleinere Schalter, größere Datendichten und eine höherere Energieeffizienz zu erzeugen. Unter den diskutierten Materialklassen finden sich komplexen Übergangsmetalloxide und Materialien mit antiferromagnetischer Kopplung. Die Anwendbarkeit solcher Materialien hängt stark davon ab, wie schnell sich deren Eigenschaften verändern lassen und wieviel Energie dafür eingesetzt werden muss. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit ultraschnellen, Nicht-Gleichgewicht-Phasenübergängen genau in solchen Materialien. In Übergangsmetalloxiden führt die enge Kopplung zwischen den unterschiedlichen Freiheitsgraden zu einem effektiven niederenergetischen Anregungsspektrum. Diese Anregungen sind oft verknüpft mit spektakulären makroskopischen Eigenschaften, wie z.B. dem kolossalen Magnetowiderstand, Hochtemperatur-Supraleitung, Metall- Isolator-Übergang, die oft von nanoskaliger Ordnung von Spins, Ladungen, orbitaler Besetzung sowie Gitterverzerrungen begleitet sind. Dadurch werden diese Materialien interessant für Anwendbarkeit. Magnetit, ein Prototyp eines solchen funktionalen Materials zeigt einen Metall-Isolator-Übergang bei T = 123 K. Untersucht man die Ladungs- und orbitale Ordnung sowie die Struktur nach einer optischen Anregung, so findet man, dass die elektronische Struktur und Gitterverzerrung, die kennzeichnend für die Tieftemperaturphase sind, innerhalb der Zeitauflösung des Experiments von 300 fs zerstört wird. Der eigentliche Metall-Isolator-Übergang zeigt sich erst nach 1.5 ps. Die Ergebnisse zeigen, dass MITs in funktionalen Materialien bis zu tausend Mal schneller geschaltet werden können als in vorhandenen Halbleiter-Schaltern. Seit kurzem rücken auch ferrimagnetische und antiferromagnetische Materialen in den Fokus des Interesses. Es wurde im Ferrimagnet GdFeCo gezeigt, dass der Transfer von Drehimpuls zwischen zwei entgegengesetzten Subsystemen mit unterschiedlichen Zeitkonstanten zu einem Umschalten der Magnetisierung führt. Zudem wurde vorhergesagt, dass Demagnetisierungsdynamiken in antiferromagnetischen Materialien schneller ablaufen soll als in ferromagnetischen, da kein Drehimpuls aus dem Spinsystem abgeführt werden muss. Damit wir mehr über antiferromagnetische Dynamik erfahren haben wir zwei unterschiedliche Antiferromagneten untersucht, um sie mit den bekannten FM zu vergleichen. Im metallischen AFM Holmium fanden wir, dass die magnetische Ordnung schneller und zehnmal energieeffizienter zerstört werden kann als in vergleichbaren FM Metallen. In Europium-Tellurid, einem antiferromagnetischem Halbleiter, haben wir den Zerfall der magnetischen Ordnung im Hinblick auf Wechselwirkungen mit der Struktur untersucht. Wir fanden auf kurzen Zeitskalen eine eher entkoppelte Dynamik. Eine Ausnahme ist ein schneller Beitrag zur Gitterdynamik, den wir mit dem Wegfall von Magnetostriktion erklären. Die hier gezeigten Ergebnisse wurden mit Hilfe zeitaufgelöster resonanter weicher Röntgenbeugung an der Femtoslicing Strahlungsquelle des Helmholtz-Zentrums Berlin und am freien Elektronenlaser LCLS gemessen. Zusätzlich wird über die Entwicklung und den Bau eines UHV-Diffraktometers für diese Experimente berichtet. KW - Ultraschnell KW - Weichröntgenbeugung KW - nichtgleichgewichts Dynamik KW - Phasenübergänge KW - Antiferromagnetisch KW - Ultrafast KW - soft x-ray diffraction KW - photoinduced dynamics KW - phase transitions KW - antiferromagnetic Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-71377 ER - TY - THES A1 - Klumpp, Stefan T1 - Movements of molecular motors : diffusion and directed walks N2 - Bewegungen von prozessiven molekularen Motoren des Zytoskeletts sind durch ein Wechselspiel von gerichteter Bewegung entlang von Filamenten und Diffusion in der umgebenden Lösung gekennzeichnet. Diese eigentümlichen Bewegungen werden in der vorliegenden Arbeit untersucht, indem sie als Random Walks auf einem Gitter modelliert werden. Ein weiterer Gegenstand der Untersuchung sind Effekte von Wechselwirkungen zwischen den Motoren auf diese Bewegungen. Im einzelnen werden vier Transportphänomene untersucht: (i) Random Walks von einzelnen Motoren in Kompartimenten verschiedener Geometrien, (ii) stationäre Konzentrationsprofile, die sich in geschlossenen Kompartimenten infolge dieser Bewegungen einstellen, (iii) randinduzierte Phasenübergänge in offenen röhrenartigen Kompartimenten, die an Motorenreservoirs gekoppelt sind, und (iv) der Einfluß von kooperativen Effekten bei der Motor-Filament-Bindung auf die Bewegung. Alle diese Phänomene sind experimentell zugänglich, und mögliche experimentelle Realisierungen werden diskutiert. N2 - Movements of processive cytoskeletal motors are characterized by an interplay between directed motion along filament and diffusion in the surrounding solution. In the present work, these peculiar movements are studied by modeling them as random walks on a lattice. An additional subject of our studies is the effect of motor-motor interactions on these movements. In detail, four transport phenomena are studied: (i) Random walks of single motors in compartments of various geometries, (ii) stationary concentration profiles which build up as a result of these movements in closed compartments, (iii) boundary-induced phase transitions in open tube-like compartments coupled to reservoirs of motors, and (iv) the influence of cooperative effects in motor-filament binding on the movements. All these phenomena are experimentally accessible and possible experimental realizations are discussed. KW - molekulare Motoren KW - aktive Prozesse KW - Diffusion KW - Random Walks KW - Gittermodelle KW - Phasenübergänge KW - Staus KW - kooperative Phänomene KW - molecular motors KW - active processes KW - diffusion KW - random walks KW - lattice models KW - phase transitions KW - traffic jams KW - cooperative phenomena Y1 - 2003 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-0000806 ER - TY - THES A1 - Abouserie, Ahed T1 - Ionic liquid precursors for multicomponent inorganic nanomaterials T1 - Ionische Flüssigkeiten als Vorstufe für anorganische Mehrkomponenten-Nanomaterialien N2 - Health effects, attributed to the environmental pollution resulted from using solvents such as benzene, are relatively unexplored among petroleum workers, personal use, and laboratory researchers. Solvents can cause various health problems, such as neurotoxicity, immunotoxicity, and carcinogenicity. As such it can be absorbed via epidermal or respiratory into the human body resulting in interacting with molecules that are responsible for biochemical and physiological processes of the brain. Owing to the ever-growing demand for finding a solution, an Ionic liquid can use as an alternative solvent. Ionic liquids are salts in a liquid state at low temperature (below 100 C), or even at room temperature. Ionic liquids impart a unique architectural platform, which has been interesting because of their unusual properties that can be tuned by simple ways such as mixing two ionic liquids. Ionic liquids not only used as reaction solvents but they became a key developing for novel applications based on their thermal stability, electric conductivity with very low vapor pressure in contrast to the conventional solvents. In this study, ionic liquids were used as a solvent and reactant at the same time for the novel nanomaterials synthesis for different applications including solar cells, gas sensors, and water splitting. The field of ionic liquids continues to grow, and become one of the most important branches of science. It appears to be at a point where research and industry can work together in a new way of thinking for green chemistry and sustainable production. N2 - Der Einfluss von kommerziellen organischen Lösungsmitteln auf den menschlichen Körper ist bekannt, jedoch nicht ausreichend untersucht worden. Spezielle Lösungsmittel wie Benzol, welche auch vermehrt in der Petrolchemie genutzt werden, zeigen akute Toxizität auf den biologischen Organismus. Daher ist der Bedarf der Verwendung eines alternativen Lösungsmittel groß. Ionische Flüssigkeiten können hier potentiell eine Alternative sein. Als Ionische Flüssigkeiten (ILs) werden Salze in flüssigem Zustand bei niedriger Temperatur (unter 100 °C) oder sogar bei Raumtemperatur definiert. Aufgrund ihrer Variabilität in der Zusammensetzung der strukturellen ionischen Moleküle ergeben sich ungewöhnliche Eigenschaften, welche auf einfachste Weise durch Mischen zweier ionischer Flüssigkeiten beliebig angepasst werden können. ILs werden sowohl als gewöhnliche Lösungsmittel verwendet, jedoch entwickelten sie sich aufgrund ihrer besonderen Eigenschaften vermehrt zu Reaktionsagenzien. Dies ist zurückzuführen auf ihre gute thermische Stabilität, elektrische Leitfähigkeit und ihrem geringen Dampfdruck. In dieser Arbeit wurden nun spezielle Ionische Flüssigkeiten speziell auf ihr Verhalten in chemischen Reaktionen als Reagenz untersucht. Als Ausgangsreaktion diente hierbei eine neuartige Synthese von Nanomaterialen, welche speziell in Solarzellen, Gassensoren und auch in der katalytischen Wasserspaltung genutzt werden. Das Anwendungspotenzial der ILs gewinnt immer mehr an Bedeutung und führt in der Forschung sowie auch in der Industrie zu neuen Denkweisen für nachhaltige Produktionen und auch Entwicklungen. KW - ionic liquids KW - Alkylpyridinium salts KW - Structure elucidation KW - Phase transitions KW - Nanoparticles KW - Metal Chalcogenides KW - Organic photovoltaic Cell KW - Ionische Flüssigkeiten KW - Alkylpyridinium-Salze KW - Strukturaufklärung KW - Phasenübergänge KW - Nanopartikel KW - Metallchalkogenide KW - Organische Photovoltaikzelle Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-418950 ER -