42349
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2019-02-07
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Bombyx mori silk/titania/gold hybrid materials for photocatalytic water splitting
The synthesis, structure, and photocatalytic water splitting performance of two new titania (TiO 2 )/gold(Au)/Bombyx mori silk hybrid materials are reported. All materials are monoliths with diameters of up to ca. 4.5 cm. The materials are macroscopically homogeneous and porous with surface areas between 170 and 210 m 2/g. The diameter of the TiO 2 nanoparticles (NPs) – mainly anatase with a minor fraction of brookite – and the Au NPs are on the order of 5 and 7–18 nm, respectively. Addition of poly(ethylene oxide) to the reaction mixture enables pore size tuning, thus providing access to different materials with different photocatalytic activities. Water splitting experiments using a sunlight simulator and a Xe lamp show that the new hybrid materials are effective water splitting catalysts and produce up to 30 mmol of hydrogen per 24 h. Overall the article demonstrates that the combination of a renewable and robust scaffold such as B. mori silk with a photoactive material provides a promising approach to new monolithic photocatalysts that can easily be recycled and show great potential for application in lightweight devices for green fuel production.
Postprints der Universität Potsdam Mathematisch-Naturwissenschaftliche Reihe
combining renewable raw materials with clean fuels
10.25932/publishup-42349
urn:nbn:de:kobv:517-opus4-423499
1866-8372
online registration
Beilstein Journal of Nanotechnology 9 (2018) S. 187–204 DOI: 10.3762/bjnano.9.21
<a href="http://publishup.uni-potsdam.de/53902">Bibliographieeintrag der Originalveröffentlichung/Quelle</a>
CC-BY - Namensnennung 4.0 International
Stefanie Krüger
Michael Schwarze
Otto Baumann
Christina Günter
Michael Bruns
Christian Kübel
Dorothée Vinga Szabó
Rafael Meinusch
Verónica de Zea Bermudez
Andreas Taubert
Zweitveröffentlichungen der Universität Potsdam : Mathematisch-Naturwissenschaftliche Reihe
581
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uncontrolled
Bombyx mori silk
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uncontrolled
gold
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uncontrolled
photocatalytic water splitting
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uncontrolled
titania
Chemie und zugeordnete Wissenschaften
Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
open_access
Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät
Referiert
Open Access
Universität Potsdam
https://publishup.uni-potsdam.de/files/42349/pmnr581.pdf
50063
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article
ICE Publishing
Westminister
1
2019-03-20
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SpiderMAEn
A growing energy demand requires new and preferably renewable energy sources. The infinite availability of solar radiation makes its conversion into storable and transportable energy forms attractive for research as well as for the industry. One promising example of a transportable fuel is hydrogen (H-2), making research into eco-friendly hydrogen production meaningful. Here, a hybrid system was developed using newly designed recombinant spider silk protein variants as a template for mineralization with inorganic titanium dioxide and gold. These bioinspired organic/inorganic hybrid materials allow for hydrogen production upon light irradiation. To begin with, recombinant spider silk proteins bearing titanium dioxide and gold-binding moieties were created and processed into structured films. These films were modified with gold and titanium dioxide in order to produce a photocatalyst. Subsequent testing revealed hydrogen production as a result of light-induced hydrolysis of water. Therefore, the novel setup presented here provides access to a new principle of generating advanced hybrid materials for sustainable hydrogen production and depicts a promising platform for further studies on photocatalytic production of hydrogen, the most promising future fuel.
Bioinspired, Biomimetic and Nanobiomaterials
recombinant spider silk-based hybrid materials for advanced energy technology
10.1680/jbibn.18.00007
2045-9858
2045-9866
wos:2019
WOS:000461909500009
Scheibel, T (reprint author), Univ Bayreuth, Biomat, Bayreuth, Germany., thomas.scheibel@uni-bayreuth.de
Deutsche ForschungsgemeinschaftGerman Research Foundation (DFG) [SPP1569, SCHE603/15-1, SCHE603/15-2, TA571/11-1, TA571/11-2]; Bavarian Research Foundation [DOK-175-15]
2021-03-24T09:26:27+00:00
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Heike M. Herold
Tamara Bernadette Aigner
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Thomas R. Scheibel
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hybrid materials
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photocatalysts
Chemie und zugeordnete Wissenschaften
Institut für Chemie
Referiert
Import
Bronze Open-Access
53902
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Beilstein-Institut zur Förderung der Chemischen Wissenschaften
Frankfurt, Main
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2018-01-17
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Bombyx mori silk/titania/gold hybrid materials for photocatalytic water splitting
The synthesis, structure, and photocatalytic water splitting performance of two new titania (TiO2)/gold(Au)/Bombyx mori silk hybrid materials are reported. All materials are monoliths with diameters of up to ca. 4.5 cm. The materials are macroscopically homogeneous and porous with surface areas between 170 and 210 m(2)/g. The diameter of the TiO2 nanoparticles (NPs) - mainly anatase with a minor fraction of brookite - and the Au NPs are on the order of 5 and 7-18 nm, respectively. Addition of poly(ethylene oxide) to the reaction mixture enables pore size tuning, thus providing access to different materials with different photocatalytic activities. Water splitting experiments using a sunlight simulator and a Xe lamp show that the new hybrid materials are effective water splitting catalysts and produce up to 30 mmol of hydrogen per 24 h. Overall the article demonstrates that the combination of a renewable and robust scaffold such as B. mori silk with a photoactive material provides a promising approach to new monolithic photocatalysts that can easily be recycled and show great potential for application in lightweight devices for green fuel production.
Beilstein journal of nanotechnology
combining renewable raw materials with clean fuels
10.3762/bjnano.9.21
29441264
2190-4286
wos:2018
WOS:000423191300001
Taubert, A (reprint author), Univ Potsdam, Inst Chem, D-14476 Potsdam, Germany., ataubert@uni-potsdam.de
Deutsche ForschungsgemeinschaftGerman Research Foundation (DFG) [SPP 1569, TA571/11-1, TA571/11-2]; Fundacao para a Ciencia e Tecnologia (FCT)/Deutscher Akademischer Austauschdienst (DAAD) Scientific and Technological Cooperation [6818]; University of Potsdam; Fraunhofer-Institute for Applied Polymer Research (FhI-IAP, Golm); Federal Ministry of Economics and TechnologyFederal Ministry for Economic Affairs and Energy (BMWi)
2022-02-14T16:16:14+00:00
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<a href="https://doi.org/10.25932/publishup-42349">Zweitveröffentlichung in der Schriftenreihe Postprints der Universität Potsdam : Postprints der Universität Potsdam : Mathematisch-Naturwissenschaftliche Reihe ; 581 </a>
Taubert, Andreas
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CC-BY - Namensnennung 4.0 International
Stefanie Krüger
Michael Schwarze
Otto Baumann
Christina Günter
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Christian Kübel
Dorothee Vinga Szabo
Rafael Meinusch
Veronica de Zea Bermudez
Andreas Taubert
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Bombyx mori silk
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photocatalytic water splitting
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titania
Ingenieurwissenschaften und zugeordnete Tätigkeiten
Institut für Chemie
Referiert
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Gold Open-Access
DOAJ gelistet
40463
2017
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deu
143
doctoralthesis
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2017-11-03
Seidenbasierte anorganische Funktionsmaterialien
Silk based inorganic functional materials
In der vorliegenden Arbeit konnten erfolgreich zwei unterschiedliche Hybridmaterialien (HM) über die Sol-Gel-Methode synthetisiert werden. Bei den HM handelt es sich um Monolithe mit einem Durchmesser von bis zu 4,5 cm. Das erste HM besteht aus Titandioxid und Bombyx mori Seide und wird als TS bezeichnet, während das zweite weniger Seide und zusätzlich Polyethylenoxid (PEO) enthält und daher als TPS abgekürzt wird. Einige der HM wurden nach der Synthese in eine wässrige Tetrachloridogoldsäure-Lösung getaucht, wodurch sich auf der Oberfläche Goldnanopartikel gebildet haben.
Die Materialien wurden mittels Elektronenmikroskopie, energiedispersiver Röntgenspektroskopie, Ramanspektroskopie sowie Röntgenpulverdiffraktometrie charakterisiert. Die Ergebnisse zeigen, dass beide HM aus etwa 5 nm großen, sphärischen Titandioxidnanopartikeln aufgebaut sind, die primär aus Anatas und zu einem geringen Anteil aus Brookit bestehen. Die Goldnanopartikel bei TPS_Au waren größer und polydisperser als die Goldnanopartikel auf dem TS_Au HM. Darüber hinaus sind die Goldnanopartikel im TS HM tiefer in das Material eingedrungen als beim TPS HM.
Die weiterführende Analyse der HM mittels Elementaranalyse und thermogravimetrischer Analyse ergab für TPS einen geringeren Anteil an organischen Bestandteilen im HM als für TS, obwohl für beide Synthesen die gleiche Masse an organischen Materialien eingesetzt wurde. Es wird vermutet, dass das PEO während der Synthese teilweise wieder aus dem Material herausgewaschen wird. Diese Theorie korreliert mit den Ergebnissen aus der Stickstoffsorption und der Quecksilberporosimetrie, die für das TPS HM eine höhere Oberfläche als für das TS HM anzeigten.
Die Variation einiger Syntheseparameter wie die Menge an Seide und PEO oder die Zusammensetzung der Titandioxidvorläuferlösung hatte einen großen Einfluss auf die synthetisierten HM. Während unterschiedliche Mengen an PEO die Größe des HM beeinflussten, konnte ohne Seide kein HM in einer ähnlichen Größe hergestellt werden. Die Bildung der HM wird stark von der Zusammensetzung der Titandioxidvorläuferlösung beeinflusst. Eine Veränderung führte daher nur selten zur Bildung eines homogenen HM.
Die in dieser Arbeit synthetisierten HM wurden als Photokatalysatoren für die Wasserspaltung und den Abbau von Methylenblau eingesetzt. Bei der photokatalytischen Wasserspaltung wurde zunächst der Einfluss unterschiedlicher Goldkonzentrationen beim TPS HM auf die Wasserstoffausbeute untersucht. Die besten Ergebnisse wurden bei einer Menge von 2,5 mg Tetrachloridogoldsäure erhalten. Darüber hinaus wurde gezeigt, dass mit dem TPS HM eine deutlich höhere Menge an Wasserstoff gewonnen werden konnte als mit dem TS HM. Die Ursachen für die schlechtere Aktivität werden in der geringeren spezifischen Oberfläche, der unterschiedlichen Porenstruktur, dem höheren Anteil an Seide und besonders in der geringeren Größe und höheren Eindringtiefe der Goldnanopartikel vermutet. Darüber hinaus konnte mit einem höheren UV-Anteil in der Lichtquelle sowie durch die Zugabe von Ethanol als Opferreagenz eine Zunahme der Wasserstoffausbeute erzielt werden.
Bei dem Methylenblauabbau wurde für beide HM zunächst nur eine Adsorption des Methylenblaus beobachtet. Nach der Zugabe von Wasserstoffperoxid konnte nach 8 h bereits eine fast vollständige Oxidation des Methylenblaus unter sichtbarem Licht beobachtet werden. Die Ursache für die etwas höhere Aktivität von TPS gegenüber TS wird in der unterschiedlichen Porenstruktur und dem höheren Anteil an Seide im TS HM vermutet. Insgesamt zeigen beide HM eine gute photokatalytische Aktivität für den Abbau von Methylenblau im Vergleich zu den erhaltenen Werten aus der Literatur.
Two different hybrid materials (HM) were successfully synthesized by the sol-gel-method. The first HM is based on titania and Bombyx mori silk and will be denoted as TS. The second HM is TPS and also contains titania but a lower amount of silk and additionally poly(ethylene oxide) (PEO). Furthermore some of the HM were immerse in aqueous hydrogen tetrachloroaurate solutions to deposit gold nanoparticles (AuNP) on the surface of the HM. All materials are monoliths with diameters of up to ca. 4.5 cm.
Analysis via electron microscopy, energy dispersive X-ray spectroscopy, Raman spectroscopy, and X-ray powder diffraction shows that the HM are based on 5 nm titania nanoparticles (TNP) – mainly anatase with a minor fraction of brookite - and AuNPs on the order of 7-18 nm. Addition of PEO to the reaction mixture enables pore size tuning which were analyzed by nitrogen sorption and mercury intrusion porosimetry measurements. These observations correlate with the results from elemental and thermogravimetric analysis which show a lower amount of organic components in TPS than in TS HM. In both HM the amount of organic components used for the synthesis are the same. Therefore we suppose that PEO is washed out of the material during the synthesis which yield to a higher surface area and a lower amount of organic components.
A further chapter of the thesis describes the variation of different synthesis parameter like amount of silk or PEO or the composition of the titania precursor solution. The results show that it is impossible to create a HM of about 4.5 cm without silk. Furthermore the amount of PEO influences the size of the HM whereas the composition of the titania precursor solution has a large effect on the synthesis of such HM.
Furthermore both HM were tested for their photocatalytic activities for water splitting and methylene blue (MB) degradation. Water splitting experiments using a sun simulator show that the new hybrid materials are effective water splitting catalysts and produce up to 30 mmol of hydrogen per 24 h. The amount of produced hydrogen is dependent on the HM (TPS_Au or TS_Au), the amount of AuNP, the addition of ethanol as sacrificial reagent or the light source.
Studies of MB degradation show initially just an adsorption and not a degradation of MB. After the addition of hydrogen peroxide, there is an almost complete degradation of MB within 8 h. Both HM show a good photocatalytic activity for MB degradation compared with results from the literature.
urn:nbn:de:kobv:517-opus4-404635
online registration
Dissertation, Universität Potsdam, 2017
VH 5070, VH 5507
Keine öffentliche Lizenz: Unter Urheberrechtsschutz
Stefanie Krüger
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photocatalytic water splitting
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titania
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Bombyx mori silk
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photokatalytische Wasserspaltung
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Bombyx mori Seide
Chemie und zugeordnete Wissenschaften
open_access
Institut für Chemie
Universität Potsdam
Universität Potsdam
https://publishup.uni-potsdam.de/files/40463/krueger_diss.pdf