Jörg Sauter

• In this Thesis, the properties of aqueous hemicellulose polysaccharides are investigated using computer simulations. The high swelling capacity of materials composed of these molecules allows the generation of directed motion in plant materials entirely controlled by water uptake. To explore the molecular origin of this swelling capacity, a computational model with atomistic resolution for hemicellulose polysaccharides is build and validated in comparison with experiments. Using this model, simulations of small polysaccharides are employed to gain an understanding of the interactions of these molecules with water, the influence of water on their conformational freedom, and the swelling capacity quantified in terms of osmotic pressure. It is revealed that the branched hemicellulose polysaccharides show different hydration characteristics compared to linear polysaccharides. To study swelling properties on length and time scales that exceed the limitations imposed by atomistic simulations, a procedure to obtain transferableIn this Thesis, the properties of aqueous hemicellulose polysaccharides are investigated using computer simulations. The high swelling capacity of materials composed of these molecules allows the generation of directed motion in plant materials entirely controlled by water uptake. To explore the molecular origin of this swelling capacity, a computational model with atomistic resolution for hemicellulose polysaccharides is build and validated in comparison with experiments. Using this model, simulations of small polysaccharides are employed to gain an understanding of the interactions of these molecules with water, the influence of water on their conformational freedom, and the swelling capacity quantified in terms of osmotic pressure. It is revealed that the branched hemicellulose polysaccharides show different hydration characteristics compared to linear polysaccharides. To study swelling properties on length and time scales that exceed the limitations imposed by atomistic simulations, a procedure to obtain transferable coarse-grain models is developed. The transferability of the coarse-grain models over both different degrees of polymerization as well as different solute concentrations is demonstrated. Therefore, the procedure allows the construction of large coarse-grained systems based on small atomistic reference systems. Finally, the coarse-grain model is applied to demonstrate that linear and branched polysaccharides show a different swelling behavior when coupled to a water bath.…
• In dieser Arbeit werden die Eigenschaften von hydratisierten Hemicellulose Polysacchariden mittels Computersimulation untersucht. Die hohe Quellfähigkeit von Materialien die aus diesen Molekülen bestehen, erlaubt die Erzeugung von zielgerichteter Bewegung in Planzenmaterialien, ausschließlich gesteuert durch Wasseraufnahme. Um den molekularen Ursprung dieses Quellvermögens zu untersuchen wird, im Vergleich mit Experimenten, ein atomistisches Modell für Hemicellulose Polysaccharide entwickelt und getestet. Unter Verwendung dieses Modells werden Simulationen von kleinen Polysacchariden benutzt um die Wechselwirkungen mit Wasser, den Einfluss von Wasser auf die Konformationsfreiheit der Moleküle, und die Quellfähigkeit, quantifiziert durch den osmotischen Druck, zu verstehen. Es wird gezeigt, dass verzweigte und lineare Polysaccharide unterschiedliche Hydratisierungseingenschaften im Vergleich zu lineare Polysacchariden aufweisen. Um das Quellverhalten auf Längen- und Zeitskalen untersuchen zu können die über dieIn dieser Arbeit werden die Eigenschaften von hydratisierten Hemicellulose Polysacchariden mittels Computersimulation untersucht. Die hohe Quellfähigkeit von Materialien die aus diesen Molekülen bestehen, erlaubt die Erzeugung von zielgerichteter Bewegung in Planzenmaterialien, ausschließlich gesteuert durch Wasseraufnahme. Um den molekularen Ursprung dieses Quellvermögens zu untersuchen wird, im Vergleich mit Experimenten, ein atomistisches Modell für Hemicellulose Polysaccharide entwickelt und getestet. Unter Verwendung dieses Modells werden Simulationen von kleinen Polysacchariden benutzt um die Wechselwirkungen mit Wasser, den Einfluss von Wasser auf die Konformationsfreiheit der Moleküle, und die Quellfähigkeit, quantifiziert durch den osmotischen Druck, zu verstehen. Es wird gezeigt, dass verzweigte und lineare Polysaccharide unterschiedliche Hydratisierungseingenschaften im Vergleich zu lineare Polysacchariden aufweisen. Um das Quellverhalten auf Längen- und Zeitskalen untersuchen zu können die über die Begrenzungen atomistischer Simulationen hinausgehen, wurde eine Prozedur entwickelt um übertragbare vergröberte Modelle herzuleiten. Die Übertragbarkeit der vegröberten Modelle wird gezeigt, sowohl über unterschiedliche Polysaccharidkonzentrationen als auch über unterschiedliche Polymerlängen. Daher erlaubt die Prozedur die Konstruktion von großen vergröberter Systemen ausgehend von kleinen atomistischen Referenzsystemen. Abschließend wird das vergröberte Modell verwendet um zu zeigen, dass lineare und verzweigte Polysaccharide ein unterschiedliches Quellverhalten aufweisen, wenn sie mit einem Wasserbad gekoppelt werden.…