Jan-Etienne Pudell

• In this thesis I summarize my contribution to the research field of ultrafast structural dynamics in condensend matter. It consists of 17 publications that cover the complex interplay between electron, magnon, and phonon subsystems in solid materials and the resulting lattice dynamics after ultrafast photoexcitation. The investigation of such dynamics is necessary for the physical understanding of the processes in materials that might become important in the future as functional materials for technological applications, for example in data storage applications, information processing, sensors, or energy harvesting. In this work I present ultrafast x-ray diffraction (UXRD) experiments based on the optical pump – x-ray probe technique revealing the time-resolved lattice strain. To study these dynamics the samples (mainly thin film heterostructures) are excited by femtosecond near-infrared or visible light pulses. The induced strain dynamics caused by stresses of the excited subsystems are measured in a pump-probe scheme with x-rayIn this thesis I summarize my contribution to the research field of ultrafast structural dynamics in condensend matter. It consists of 17 publications that cover the complex interplay between electron, magnon, and phonon subsystems in solid materials and the resulting lattice dynamics after ultrafast photoexcitation. The investigation of such dynamics is necessary for the physical understanding of the processes in materials that might become important in the future as functional materials for technological applications, for example in data storage applications, information processing, sensors, or energy harvesting. In this work I present ultrafast x-ray diffraction (UXRD) experiments based on the optical pump – x-ray probe technique revealing the time-resolved lattice strain. To study these dynamics the samples (mainly thin film heterostructures) are excited by femtosecond near-infrared or visible light pulses. The induced strain dynamics caused by stresses of the excited subsystems are measured in a pump-probe scheme with x-ray diffraction (XRD) as a probe. The UXRD setups used during my thesis are a laser-driven table-top x-ray source and large-scale synchrotron facilities with dedicated time-resolved diffraction setups. The UXRD experiments provide quantitative access to heat reservoirs in nanometric layers and monitor the transient responses of these layers with coupled electron, magnon, and phonon subsystems. In contrast to optical probes, UXRD allows accessing the material-specific information, which is unavailable for optical light due to the detection of multiple indistinguishable layers in the range of the penetration depth. In addition, UXRD facilitates a layer-specific probe for layers buried opaque heterostructures to study the energy flow. I extended this UXRD technique to obtain the driving stress profile by measuring the strain dynamics in the unexcited buried layer after excitation of the adjacent absorbing layers with femtosecond laser pulses. This enables the study of negative thermal expansion (NTE) in magnetic materials, which occurs due to the loss of the magnetic order. Part of this work is the investigation of stress profiles which are the source of coherent acoustic phonon wave packets (hypersound waves). The spatiotemporal shape of these stress profiles depends on the energy distribution profile and the ability of the involved subsystems to produce stress. The evaluation of the UXRD data of rare-earth metals yields a stress profile that closely matches the optical penetration profile: In the paramagnetic (PM) phase the photoexcitation results in a quasi-instantaneous expansive stress of the metallic layer whereas in the antiferromagnetic (AFM) phase a quasi-instantaneous contractive stress and a second contractive stress contribution rising on a 10 ps time scale adds to the PM contribution. These two time scales are characteristic for the magnetic contribution and are in agreement with related studies of the magnetization dynamics of rare-earth materials. Several publications in this thesis demonstrate the scientific progress in the field of active strain control to drive a second excitation or engineer an ultrafast switch. These applications of ultrafast dynamics are necessary to enable control of functional material properties via strain on ultrafast time scales. For this thesis I implemented upgrades of the existing laser-driven table-top UXRD setup in order to achieve an enhancement of x-ray flux to resolve single digit nanometer thick layers. Furthermore, I developed and built a new in-situ time-resolved magneto-optic Kerr effect (MOKE) and optical reflectivity setup at the laser-driven table-top UXRD setup to measure the dynamics of lattice, electrons and magnons under the same excitation conditions.…
• In dieser Doktoarbeit sind meine Beiträge zum Forschungsgebiet der ltraschnellen Strukturdynamik in kondensierter Materie zusammegefasst. Sie besteht aus 17 Publikationen, welche dieWechselwirkung zwischen Elektron-, Magnon- und Phononsystem in Festkörpern, sowie die dadurch verursachte Gitterdynamik nach ultraschneller optischer Anregung diskutieren. Die Untersuchung dieser Dynamik ist erforderlich für das physikalische Verständnis der Prozesse in Materialien, die in Zukunft als Funktionsmaterialien für technologische Anwendungen, z.B. in der Datenspeicherung und Informationsverarbeitung, sowie bei Sensoren und der Energiegewinnung, wichtig werden könnten. In dieser Arbeit präsentiere ich Experimente, welche ultraschneller Röntgenbeugung (UXRD) als Technik nutzen. Sie basiert auf der Anrege-Abfrage-Technik: Die Dynamik in der Probe (hauptsächlich Dünnfilm-Heterostrukturen) wird durch Femtosekunden-Lichtpulse im nahen Infrarot oder im sichtbaren Bereich angeregt. Die Dehnung des Materials, welche die Spannung (Druck) der angeregtenIn dieser Doktoarbeit sind meine Beiträge zum Forschungsgebiet der ltraschnellen Strukturdynamik in kondensierter Materie zusammegefasst. Sie besteht aus 17 Publikationen, welche dieWechselwirkung zwischen Elektron-, Magnon- und Phononsystem in Festkörpern, sowie die dadurch verursachte Gitterdynamik nach ultraschneller optischer Anregung diskutieren. Die Untersuchung dieser Dynamik ist erforderlich für das physikalische Verständnis der Prozesse in Materialien, die in Zukunft als Funktionsmaterialien für technologische Anwendungen, z.B. in der Datenspeicherung und Informationsverarbeitung, sowie bei Sensoren und der Energiegewinnung, wichtig werden könnten. In dieser Arbeit präsentiere ich Experimente, welche ultraschneller Röntgenbeugung (UXRD) als Technik nutzen. Sie basiert auf der Anrege-Abfrage-Technik: Die Dynamik in der Probe (hauptsächlich Dünnfilm-Heterostrukturen) wird durch Femtosekunden-Lichtpulse im nahen Infrarot oder im sichtbaren Bereich angeregt. Die Dehnung des Materials, welche die Spannung (Druck) der angeregten Teilsysteme hervorruft, wird mit Röntgenbeugung als Abfrage gemessen. Während meiner Doktorandentätigkeit habe ich zwei Arten von Aufbauten zur UXRD genutzt: lasergetriebene laborbasierte Röntgenquellen und Synchrotronstrahlungsquellen mit zugehörigen zeitaufgelösten Messinstrumenten. Mit den UXRD-Experimenten kann die gespeicherte Energie unterschiedlicher gekoppelter Teilsysteme, wie Elektronen, Mangonen und Phononen, einer nur wenige Nanometer dicken Schicht gemessen werden. Im Vergleich zu optischenMesstechniken bietet UXRD den Zugriff auf materialspezifische Informationen, die für optisches Licht aufgrund der Detektion mehrerer nicht unterscheidbarer Schichten im Bereich der Eindringtiefe nicht zur Verfügung steht. Darüber hinaus lässt sich mit UXRD eine für optische Detektion verdeckte Schicht als schichtspezifische Sonde nutzen, um den Energietransport zu untersuchen. Dieses Prinzip wurde dazu genutzt, um das treibende Spannungsprofil mittels der Dehnungsdynamik in einer angrenzenden, optisch nicht angeregten Schicht zu messen. Dies ermöglichte die Untersuchung der Dichteanomalie in magnetischen Materialen, die durch den Verlust der magnetischen Ordnung entsteht. Ebenfalls Teil dieser Arbeit ist die Untersuchung von Spannungsprofilen als Quelle von kohärenten akustischen Phononen (Hyperschallwellen). Das raumzeitliche Profil des Spannungsprofils hängt von der Energieverteilung innerhalb der Teilsysteme und ihrer Fähigkeit ab, Energie in Dehnung umzusetzen. Die Auswertung von UXRD Experimenten an Metallen der Seltenen Erden ergab ein Spannungsprofil, dass dem Absorptionsprofil der optischen Anregung entsprach: In der paramagnetischen Phase erzeugte es einen instantanen expansiven Druck, wohingegen in der antiferromagnetischen Phase ein instantaner und ein auf einer 10 ps Zeitskala ansteigender kontrahierender Druck zusätzlich auftritt. Die beiden charakteristischen Zeitskalen in der antiferromagnetischen Phase sind in Übereinstimmung mit verschiedenen Studien der Demagnetisierungsdynamik in den Metallen der Seltenen Erden. Einige Publikationen dieser Arbeit beschäftigen sich mit Feld der aktiven Dehnungskontrolle. Dies ermöglich die Kontrolle von Funktionsmaterialen via Dehnung auf ultraschnellen Zeitskalen. Im Rahmen meiner Doktorandentätigkeit habe ich den lasergetriebenen UXRD Aufbau optimiert, um mit dem hohen Röntgenfluss Experimente mit nur einigen Nanometer dicken Schichten zu ermöglichen. Diese Maschine habe ich um einen zeitaufgelösten Aufbau zur in situ Messung der Reflektivität und Magnetisierungsdynamik mittels magnetooptischem Kerr-Effekt ergänzt. Dies ermöglicht die gleichzeitige Messung von Gitter-, Elektronen- und Magnonendynamik unter derselben Anregebedingung.…