Jewgenij Goldshteyn

• During this work I built a four wave mixing setup for the time-resolved femtosecond spectroscopy of Raman-active lattice modes. This setup enables to study the selective excitation of phonon polaritons. These quasi-particles arise from the coupling of electro-magnetic waves and transverse optical lattice modes, the so-called phonons. The phonon polaritons were investigated in the optically non-linear, ferroelectric crystals LiNbO₃ and LiTaO₃. The direct observation of the frequency shift of the scattered narrow bandwidth probe pulses proofs the role of the Raman interaction during the probe and excitation process of phonon polaritons. I compare this experimental method with the measurement where ultra-short laser pulses are used. The frequency shift remains obscured by the relative broad bandwidth of these laser pulses. In an experiment with narrow bandwidth probe pulses, the Stokes and anti-Stokes intensities are spectrally separated. They are assigned to the corresponding counter-propagating wavepackets of phonon polaritons.During this work I built a four wave mixing setup for the time-resolved femtosecond spectroscopy of Raman-active lattice modes. This setup enables to study the selective excitation of phonon polaritons. These quasi-particles arise from the coupling of electro-magnetic waves and transverse optical lattice modes, the so-called phonons. The phonon polaritons were investigated in the optically non-linear, ferroelectric crystals LiNbO₃ and LiTaO₃. The direct observation of the frequency shift of the scattered narrow bandwidth probe pulses proofs the role of the Raman interaction during the probe and excitation process of phonon polaritons. I compare this experimental method with the measurement where ultra-short laser pulses are used. The frequency shift remains obscured by the relative broad bandwidth of these laser pulses. In an experiment with narrow bandwidth probe pulses, the Stokes and anti-Stokes intensities are spectrally separated. They are assigned to the corresponding counter-propagating wavepackets of phonon polaritons. Thus, the dynamics of these wavepackets was separately studied. Based on these findings, I develop the mathematical description of the so-called homodyne detection of light for the case of light scattering from counter propagating phonon polaritons. Further, I modified the broad bandwidth of the ultra-short pump pulses using bandpass filters to generate two pump pulses with non-overlapping spectra. This enables the frequency-selective excitation of polariton modes in the sample, which allows me to observe even very weak polariton modes in LiNbO₃ or LiTaO₃ that belong to the higher branches of the dispersion relation of phonon polaritons. The experimentally determined dispersion relation of the phonon polaritons could therefore be extended and compared to theoretical models. In addition, I determined the frequency-dependent damping of phonon polaritons.…
• Während dieser Arbeit habe ich ein optisches Vier-Wellen-Misch-Experiment aufgebaut, um zeitaufgelöste Femtosekunden-Spektroskopie von Raman-aktiven Gittermoden durchzuführen. Dieser Aufbau erlaubt die Untersuchung selektiv angeregter Phonon Polaritonen. Diese Quasiteilchen entstehen durch die Kopplung von elektromagnetischen Wellen und transversal-optischer Gittermoden, den sogenannten Phononen. Die Phonon Polaritonen wurden in den optisch nichtlinearen, ferroelektrischen Kristallen LiNbO₃ und LiTaO₃ untersucht. Durch die direkte Beobachtung der Frequenzverschiebung der gestreuten, schmalbandigen Abfragepulse konnte die Raman-Wechselwirkung im Abfrage- und Erzeugungsprozess von Phonon Polaritonen nachgewießen werden. Diese experimentelle Methode vergleiche ich mit der Messung mittels ultrakurzen Laserpulsen. Hierbei ist die Frequenzverschiebung wegen der relativ großen Bandbreite der Laserpulse nicht auflösbar. Die Stokes und Anti-Stokes-Intensitäten sind hingegen in einem Experiment mit schmalbandigen Abfragepulsen spektralWährend dieser Arbeit habe ich ein optisches Vier-Wellen-Misch-Experiment aufgebaut, um zeitaufgelöste Femtosekunden-Spektroskopie von Raman-aktiven Gittermoden durchzuführen. Dieser Aufbau erlaubt die Untersuchung selektiv angeregter Phonon Polaritonen. Diese Quasiteilchen entstehen durch die Kopplung von elektromagnetischen Wellen und transversal-optischer Gittermoden, den sogenannten Phononen. Die Phonon Polaritonen wurden in den optisch nichtlinearen, ferroelektrischen Kristallen LiNbO₃ und LiTaO₃ untersucht. Durch die direkte Beobachtung der Frequenzverschiebung der gestreuten, schmalbandigen Abfragepulse konnte die Raman-Wechselwirkung im Abfrage- und Erzeugungsprozess von Phonon Polaritonen nachgewießen werden. Diese experimentelle Methode vergleiche ich mit der Messung mittels ultrakurzen Laserpulsen. Hierbei ist die Frequenzverschiebung wegen der relativ großen Bandbreite der Laserpulse nicht auflösbar. Die Stokes und Anti-Stokes-Intensitäten sind hingegen in einem Experiment mit schmalbandigen Abfragepulsen spektral getrennt. Diese konnten den jeweiligen, entgegengesetzt propagierenden Wellenpaketen der Phonon Polaritonen zugeordnet werden. Deshalb war es moeglich, die Dynamik dieser Wellenpakete einzeln zu untersuchen. Basierend auf diesen Erkenntnissen konnte ich eine mathematische Beschreibung der sogenannten homodynen Detektion des Lichtes für den Fall von Lichtstreuung an entgegengesetzt propagierenden Phonon Polaritonen entwickeln. Desweiteren habe ich die breitbandigen, ultrakurzen Pumppulse mithilfe von zwei Bandpassfiltern so modifiziert, dass zwei spektral unterschiedliche und spektral nicht überlappende Anregepulse zur Verfügung standen. Dadurch wurde die frequenz-selektive Anregung von Polariton-Moden in der Probe ermöglicht. Diese Technik erlaubt mir die Untersuchung auch sehr schwacher Gittermoden in LiNbO₃ und LiTaO₃, die zu den höheren Ästen der Dispersionsrelation der Phonon Polaritonen gehören. Die experimentell bestimmte Dispersionsrelation der Phonon Polaritonen wurde erweitert und mit theoretischen Modellen verglichen. Zusätzlich habe ich die frequenzabhängige Dämpfung der Phonon Polaritonen bestimmt.…