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Towards greener stationary phases : thermoresponsive and carbonaceous chromatographic supports

Zu grüner Separation : thermoresponsive und kohlenstoffhaltige chromatographische Trägermaterialien

  • Polymers which are sensitive towards external physical, chemical and electrical stimuli are termed as ‘intelligent materials’ and are widely used in medical and engineering applications. Presently, polymers which can undergo a physical change when heat is applied at a certain temperature (cloud point) in water are well-studied for this property in areas of separation chemistry, gene and drug delivery and as surface modifiers. One example of such a polymer is the poly (N-isopropylacrylamide) PNIPAAM, where it is dissolved well in water below 32 oC, while by increasing the temperature further leads to its precipitation. In this work, an alternative polymer poly (2-(2-methoxy ethoxy)ethyl methacrylate-co- oligo(ethylene glycol) methacrylate) (P(MEO2MA-co-OEGMA)) is studied due to its biocompatibility and the ability to vary its cloud points in water. When a layer of temperature responsive polymer was attached to a single continuous porous piece of silica-based material known as a monolith, the thermoresponsive characteristic wasPolymers which are sensitive towards external physical, chemical and electrical stimuli are termed as ‘intelligent materials’ and are widely used in medical and engineering applications. Presently, polymers which can undergo a physical change when heat is applied at a certain temperature (cloud point) in water are well-studied for this property in areas of separation chemistry, gene and drug delivery and as surface modifiers. One example of such a polymer is the poly (N-isopropylacrylamide) PNIPAAM, where it is dissolved well in water below 32 oC, while by increasing the temperature further leads to its precipitation. In this work, an alternative polymer poly (2-(2-methoxy ethoxy)ethyl methacrylate-co- oligo(ethylene glycol) methacrylate) (P(MEO2MA-co-OEGMA)) is studied due to its biocompatibility and the ability to vary its cloud points in water. When a layer of temperature responsive polymer was attached to a single continuous porous piece of silica-based material known as a monolith, the thermoresponsive characteristic was transferred to the column surfaces. The hybrid material was demonstrated to act as a simple temperature ‘switch’ in the separation of a mixture of five steroids under water. Different analytes were observed to be separated under varying column temperatures. Furthermore, more complex biochemical compounds such as proteins were also tested for separation. The importance of this work is attributed to separation processes utilizing environmentally friendly conditions, since harsh chemical environments conventionally used to resolve biocompounds could cause their biological activities to be rendered inactive.show moreshow less
  • Polymere, welche empfindlich gegenüber externen physikalischen, chemischen und elektrischen Einflüssen sind, werden „intelligente Materialien“ genannt. Diese werden weitverbreitet in medizinischen und technischen Anwendungen eingesetzt. Auf diesem Gebiet ausführlich erforschte Materialien sind Polymere, welche durch Hitze bei einer bestimmten Temperatur (Trübungspunkt) eine physikalische Veränderung eingehen können, genannt thermoresponsive Polymere. Eingesetzt werden diese z.B. in chromatographischen Trennverfahren, in Gen- und Wirkstofftransport Vorgängen und zur Oberflächenmodifikation. Ein Beispiel für so ein Polymer ist das poly(N-isopropylacrylamide) PNIPAAM, welches unter 32 °C in Wasser gelöst vorliegt und mit Erhöhung der Temperatur als Niederschlag ausfällt. In dieser Arbeit wurde ein alternatives Polymer, das poly(2-(2-methoxyethoxy)ethylmethacrylate-co-oligo(ethyleneglycol) methacrylate) (P(MEO2MA-co-OEGMA)), untersucht, in Bezug auf Biokompatibilität und der Änderung des Trübungspunktes in Wasser. Wenn eine Schicht einesPolymere, welche empfindlich gegenüber externen physikalischen, chemischen und elektrischen Einflüssen sind, werden „intelligente Materialien“ genannt. Diese werden weitverbreitet in medizinischen und technischen Anwendungen eingesetzt. Auf diesem Gebiet ausführlich erforschte Materialien sind Polymere, welche durch Hitze bei einer bestimmten Temperatur (Trübungspunkt) eine physikalische Veränderung eingehen können, genannt thermoresponsive Polymere. Eingesetzt werden diese z.B. in chromatographischen Trennverfahren, in Gen- und Wirkstofftransport Vorgängen und zur Oberflächenmodifikation. Ein Beispiel für so ein Polymer ist das poly(N-isopropylacrylamide) PNIPAAM, welches unter 32 °C in Wasser gelöst vorliegt und mit Erhöhung der Temperatur als Niederschlag ausfällt. In dieser Arbeit wurde ein alternatives Polymer, das poly(2-(2-methoxyethoxy)ethylmethacrylate-co-oligo(ethyleneglycol) methacrylate) (P(MEO2MA-co-OEGMA)), untersucht, in Bezug auf Biokompatibilität und der Änderung des Trübungspunktes in Wasser. Wenn eine Schicht eines temperaturempfindlichen Polymers auf einen Monolithen (einteiliger, poröser und auf Silika-basierendes Material) aufgebracht wird, werden die thermoresponsiven Eigenschaften auf die Oberfläche dieses Monolithen übertragen. Der Monolith dient hier als Säule in einer HPLC-Anlage. Es wurde gezeigt, dass das Hybrid-Material als einfacher „Temperaturschalter“ in der Trennung von fünf verschiedenen Steroiden in Wasser agieren kann. Untersucht wurde die Separation verschiedener Analyten mit dem Variieren der Säulentemperatur. Zusätzlich wurden mehr komplexe biochemische Stoffe, wie Proteine, getestet. Die Bedeutung dieser Arbeit ist zurückzuführen auf Separationsprozesse, welche umweltfreundlichen Bedingungen nutzen, da die rauen chemischen Bedingungen in konventionellen Separationsprozessen die biologische Inaktivität der Verbindungen zur Folge haben können. Der zweite Teil der Arbeit beschäftigte sich mit der Entwicklung eines alternativen Trägermaterials als Ersatz zu den Silika-basierende Trennungssäulen. Kohlenstoffmaterialien sind aufgrund ihrer ausgezeichneten mechanischen Härte und chemischen Stabilität eine vielversprechend Alternative. Die Synthese von Kohlenstoffkugeln als Trägermaterial kann als „grüner“ Prozess in meiner Arbeit angesehen werden, da milde Synthesebedingungen in purem Wasser verwendet wurden. Die Leistungsfähigkeit des Materials wurde mit einer Serie von Separationsreaktionen gezeigt.show moreshow less

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Metadaten
Author details:Irene Tan
URN:urn:nbn:de:kobv:517-opus-53130
Supervisor(s):Markus Antonietti
Publication type:Doctoral Thesis
Language:English
Publication year:2011
Publishing institution:Universität Potsdam
Granting institution:Universität Potsdam
Date of final exam:2011/05/20
Release date:2011/08/01
Tag:Chromatographie; Monolith; oligo(ethyleneglycol); poly(N-isopropylacrylamide); thermoresponsive
chromatography; monolith; oligo(ethylene glycol); poly(N-isopropyl acrylamide); thermoresponsive
RVK - Regensburg classification:VG 7507
RVK - Regensburg classification:VK 8007
RVK - Regensburg classification:VK 5070
Organizational units:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Chemie
DDC classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 54 Chemie / 540 Chemie und zugeordnete Wissenschaften
License (German):License LogoCreative Commons - Namensnennung, Nicht kommerziell, Weitergabe zu gleichen Bedingungen 3.0 Deutschland
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