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Experimentelle Untersuchung der Ladungsträgerdynamik in photorefraktiven Polymeren

  • Die heutige optische Informationsverarbeitung erfordert neue Materialien, die Licht effektiv verarbeiten, steuern und speichern können. Photorefraktive (PR) Materialien sind dafür sehr interessant. In diesen Materialien entsteht bei inhomogener Beleuchtung (z.B. mit einem Intererenzmuster) über Ladungsträgergenerierung und Einfang der Ladungsträger in Fallen ein Raumladungsfeld. Dieses wird über den elektrooptischen Effekt in eine räumliche Modulation des Brechungsindex umgesetzt. Letztendlich führt somit die inhomogene Beleuchtung eines PR-Materials zu einer räumlich variierenden Änderung des Brechungsindex. Vor ca. 10 Jahren wurde entdeckt, dass auch Polymere einen PR-Effekt aufweisen können. Die Ansprechzeit dieser Materialien wird dabei wesentlich durch die Dynamik der Ladungsträger (bestimmt durch Erzeugung, Transport, Einfang in Fallen etc.) begrenzt. Bis zu Beginn dieser Arbeit war es noch nicht gelungen, einen quantitativen Zusammenhang zwischen der Ladungsträgerdynamik und der Ansprechzeit des PR-Effekts experimentellDie heutige optische Informationsverarbeitung erfordert neue Materialien, die Licht effektiv verarbeiten, steuern und speichern können. Photorefraktive (PR) Materialien sind dafür sehr interessant. In diesen Materialien entsteht bei inhomogener Beleuchtung (z.B. mit einem Intererenzmuster) über Ladungsträgergenerierung und Einfang der Ladungsträger in Fallen ein Raumladungsfeld. Dieses wird über den elektrooptischen Effekt in eine räumliche Modulation des Brechungsindex umgesetzt. Letztendlich führt somit die inhomogene Beleuchtung eines PR-Materials zu einer räumlich variierenden Änderung des Brechungsindex. Vor ca. 10 Jahren wurde entdeckt, dass auch Polymere einen PR-Effekt aufweisen können. Die Ansprechzeit dieser Materialien wird dabei wesentlich durch die Dynamik der Ladungsträger (bestimmt durch Erzeugung, Transport, Einfang in Fallen etc.) begrenzt. Bis zu Beginn dieser Arbeit war es noch nicht gelungen, einen quantitativen Zusammenhang zwischen der Ladungsträgerdynamik und der Ansprechzeit des PR-Effekts experimentell nachzuweisen. In dieser Arbeit wird ein Weg aufgezeigt, durch photophysikalische Experimente unter verschiedenen Beleuchtungsbedingungen alle photophysikalischen Größen experimentell zu bestimmen, die den Aufbau des Raumladungsfelds in organischen photorefraktiven Materialien bestimmen. So konnte durch Experimente unter Beleuchtung mit kurzen Einzelpulsen sowohl die Beweglichkeit der freien Ladungsträger als auch die charakteristischen Parameter flacher Fallen ermittelt werden. Zur Bestimmung der Dichte tiefer Fallen wurde die Intensitätsabhängigkeit des stationären Photostroms untersucht. Durch die analytische Lösung des bestimmenden Gleichungssystems konnte gezeigt werden, dass die Sublinearität der Intensitätsabhängigkeit des Photostroms primär mit dem Verhältnis zwischen Entleerungs- und Einfangkoeffizienten tiefer Fallen korreliert. Zur unabhängigen Bestimmung des Entleerungskoeffizienten der tiefen Fallen wurden Doppelpulsexperimente mit variabler Verzögerungszeit zwischen den Pulsen verwendet. Mit den erhaltenen Parametern konnte dann das untere Limit der zum Aufbau des Raumladungsfelds notwendigen Zeit abgeschätzt werden. Diese Werte wurden mit den gemessenen photorefraktiven Ansprechzeiten verglichen. Es zeigt sich, dass weder die Photogeneration noch der Transport der Ladungsträger die Geschwindigkeit des Aufbaus des Raumladungsfeldes limitiert. Stattdessen konnte erstmals quantitativ nachgewiesen werden, dass die Dynamik des Raumladungsfelds in den hier untersuchten PR-Materialien durch das Füllen tiefer Fallen mit photogenerierten Ladungsträgern bestimmt wird. Dabei spielt das Verhältnis zwischen dem Einfang- und dem Rekombinationskoeffizienten eine wesentliche Rolle. Weiterhin wurde die Dynamik des Aufbaus des Raumladungsfelds bei unterschiedlichen Vorbeleuchtungsbedingungen quantitativ simuliert und mit den experimentellen PR-Transienten verglichen. Die gute Übereinstimmung zwischen den simulierten und gemessenen Transienten erlaubte es abschließend, die kritischen Parameter, die die Dynamik des PR-Effekts in den untersuchten Polymeren begrenzen, zu identifizieren.show moreshow less
  • The ongoing development of information processing requires new materials that are capable of effective light modulation, processing or storage. Photorefractive (PR) materials characterized by a reversible light-induced change of the refractive index have been effectively used for different optical applications. When a photorefractive medium is inhomogeneously irradiated, using for example an interference pattern, the generation, transport and trapping of the charge carriers results in the formation of a space charge field. The spatial modulation of the space charge field is transformed through the electro-optical effect into a modulation of the refractive index. While photorefractive crystals are well known since the discovery of the PR effect in 1966, the photorefractive effect in polymers has only recently been demonstrated. The flexibility of material composition and thus its parameters along with easy processability of polymer materials essentially extends the range of possible applications of photorefractive materials. TheThe ongoing development of information processing requires new materials that are capable of effective light modulation, processing or storage. Photorefractive (PR) materials characterized by a reversible light-induced change of the refractive index have been effectively used for different optical applications. When a photorefractive medium is inhomogeneously irradiated, using for example an interference pattern, the generation, transport and trapping of the charge carriers results in the formation of a space charge field. The spatial modulation of the space charge field is transformed through the electro-optical effect into a modulation of the refractive index. While photorefractive crystals are well known since the discovery of the PR effect in 1966, the photorefractive effect in polymers has only recently been demonstrated. The flexibility of material composition and thus its parameters along with easy processability of polymer materials essentially extends the range of possible applications of photorefractive materials. The response time of PR polymers is defined by the charge carrier dynamics including generation, transport, trapping etc. But a relation between the charge carriers dynamics and the response time of PR effect has not yet been proven experimentally. In this work a method for the experimental determination of all photo-physical parameters defining the formation of the space charge field in organic photorefractive materials has been proposed for the first time. It is based on the analysis of the photocurrent measured under different irradiation conditions such as continuous and pulse irradiation with different intensities, the variation of the pulse length, the number of pulses or the delay between pulses. Thus, the irradiation with single short pulses allowed to determine the mobility of free charge carriers as well as the characteristic parameters of shallow traps. In order to determine the density of deep traps, the intensity dependence of the steady-state photocurrent was investigated. The determining system of equations was analytically solved and it has been shown that the sublinear dependence of the photocurrent on intensity is primary correlated with the ratio of detrapping and trapping coefficients for deep traps. The detrapping coefficient of deep traps was independently determined from double-pulse experiments in which the delay between two pulses was varied. The dynamics of the space charge field formation has been numerically simulated, using the obtained photophysical parameters, and proven to coincide well with the experimentally determined dynamics of the PR effect. This allowed to relate the parameters of the individual processes participating in the formation of the space charge field to the dynamics of the PR effect in the investigated polymers. These results show that neither photogeneration nor transport of the charge carriers do limit the formation of the space charge field. It is demonstrated that in the investigated PR materials the dynamics of the space charge field is limited by the filling of deep traps with the photogenerated charge carriers.show moreshow less

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Metadaten
Author details:Lazar Kulikovsky
URN:urn:nbn:de:kobv:517-0001205
Supervisor(s):Dieter Neher, Klaus Meerholz, Reimund Gerhard
Publication type:Doctoral Thesis
Language:German
Publication year:2003
Publishing institution:Universität Potsdam
Granting institution:Universität Potsdam
Date of final exam:2004/03/04
Release date:2005/02/10
Tag:Ladungsträgerdynamik; Photogeneration; Photorefraktive Polymere; Raumladungsfeld; Rekombination; Trapping
Photorefractive polymers; carrier dynamic; photogeneration; recombination; space charge field; trapping
RVK - Regensburg classification:UV 1080
Organizational units:Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät / Institut für Physik und Astronomie
DDC classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
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