TY - THES A1 - Schick, Daniel T1 - Ultrafast lattice dynamics in photoexcited nanostructures : femtosecond X-ray diffraction with optimized evaluation schemes T1 - Ultraschnelle Gitterdynamik in optisch angeregten Nanostrukturen : Femtosekunden-Röntgendiffraktion mit optimierten Auswerteroutinen N2 - Within the course of this thesis, I have investigated the complex interplay between electron and lattice dynamics in nanostructures of perovskite oxides. Femtosecond hard X-ray pulses were utilized to probe the evolution of atomic rearrangement directly, which is driven by ultrafast optical excitation of electrons. The physics of complex materials with a large number of degrees of freedom can be interpreted once the exact fingerprint of ultrafast lattice dynamics in time-resolved X-ray diffraction experiments for a simple model system is well known. The motion of atoms in a crystal can be probed directly and in real-time by femtosecond pulses of hard X-ray radiation in a pump-probe scheme. In order to provide such ultrashort X-ray pulses, I have built up a laser-driven plasma X-ray source. The setup was extended by a stable goniometer, a two-dimensional X-ray detector and a cryogen-free cryostat. The data acquisition routines of the diffractometer for these ultrafast X-ray diffraction experiments were further improved in terms of signal-to-noise ratio and angular resolution. The implementation of a high-speed reciprocal-space mapping technique allowed for a two-dimensional structural analysis with femtosecond temporal resolution. I have studied the ultrafast lattice dynamics, namely the excitation and propagation of coherent phonons, in photoexcited thin films and superlattice structures of the metallic perovskite SrRuO3. Due to the quasi-instantaneous coupling of the lattice to the optically excited electrons in this material a spatially and temporally well-defined thermal stress profile is generated in SrRuO3. This enables understanding the effect of the resulting coherent lattice dynamics in time-resolved X-ray diffraction data in great detail, e.g. the appearance of a transient Bragg peak splitting in both thin films and superlattice structures of SrRuO3. In addition, a comprehensive simulation toolbox to calculate the ultrafast lattice dynamics and the resulting X-ray diffraction response in photoexcited one-dimensional crystalline structures was developed in this thesis work. With the powerful experimental and theoretical framework at hand, I have studied the excitation and propagation of coherent phonons in more complex material systems. In particular, I have revealed strongly localized charge carriers after above-bandgap femtosecond photoexcitation of the prototypical multiferroic BiFeO3, which are the origin of a quasi-instantaneous and spatially inhomogeneous stress that drives coherent phonons in a thin film of the multiferroic. In a structurally imperfect thin film of the ferroelectric Pb(Zr0.2Ti0.8)O3, the ultrafast reciprocal-space mapping technique was applied to follow a purely strain-induced change of mosaicity on a picosecond time scale. These results point to a strong coupling of in- and out-of-plane atomic motion exclusively mediated by structural defects. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit habe ich mich mit den komplexen Wechselwirkungen zwischen Elektronen- und Gitterdynamik in oxidischen Perowskit-Nanostrukturen beschäftigt. Dazu wurden verschiedene Proben mit intensiven, ultrakurzen Laserpulsen angeregt. Um die zeitliche Entwicklung der induzierten atomaren Umordnung zu untersuchen, wurden Femtosekunden-Pulse harter Röntgenstrahlung genutzt. Zunächst wurde die ultraschnelle Gitterdynamik in einfachen Modellsystemen mit zeitaufgelösten Röntgendiffraktionsexperimenten untersucht, um im Anschluss ähnliche Experimente an komplexeren Materialien mit mehreren Freiheitsgraden interpretieren zu können. Die Bewegung der Atome in einem Kristall kann über Anrege-Abtast-Verfahren direkt mit gepulster, harter Röntgenstrahlung gemessen werden. Die Dauer der Röntgenpulse muss dafür einige hundert Femtosekunden kurz sein. Um diese ultrakurzen Röntgenpulse zu erzeugen, habe ich eine lasergetriebene Plasma-Röntgenquelle aufgebaut. Der Aufbau wurde um ein stabiles Goniometer, einen zweidimensionalen Röntgendetektor und einen kryogenfreien Kryostat erweitert und in Bezug auf das Signal-zu-Rausch-Verhältnis und die Winkelauflösung optimiert. Durch die Entwicklung einer schnellen Methode zur Vermessung des reziproken Raums konnte erstmals an solch einer Quelle eine zweidimensionale Strukturanalyse mit Femtosekunden-Zeitauflösung realisiert werden. Die Anregung und Ausbreitung von kohärenten Phononen habe ich in optisch angeregten Dünnfilm- und Übergitterstrukturen untersucht. Eine entscheidende Rolle spielen dabei metallische SrRuO3 Schichten. Durch die quasi-instantane Kopplung des Gitters an die optisch angeregten Elektronen in SrRuO3 wird ein räumlich und zeitlich wohldefiniertes Druckprofil erzeugt. Dadurch kann der Einfluss der resultierenden kohärenten Gitterdynamik auf die zeitaufgelösten Röntgendiffraktionsdaten im Detail verstanden werden. Beobachtet wurde z.B. das Auftreten einer transienten Aufspaltung eines Bragg-Reflexes bei Dünnfilm- und Übergitterstrukturen aus SrRuO3. Außerdem wurde eine umfangreiche Simulationsumgebung entwickelt, mit deren Hilfe die ultraschnelle Dynamik und die dazugehörigen Röntgendiffraktionssignale in optisch angeregten eindimensionalen Kristallstrukturen berechnet werden können. Der von mir entwickelte experimentelle Aufbau sowie das Simulationspaket zur Datenanalyse und -interpretation wurden anschließend für die Untersuchung kohärenter Phononen in komplexeren Materialsystemen eingesetzt. Im Speziellen konnte ich in multiferroischem BiFeO3 eine stark lokalisierte Ladungsträgerverteilung nach einer optischen Femtosekunden-Anregung nachweisen. Sie ist die Ursache für einen quasi-instantanen und räumlich inhomogenen Druck, der die kohärenten Phononen in einem dünnen Film dieses Multiferroikums erzeugt. Außerdem habe ich die ultraschnelle Vermessung des reziproken Raums angewendet, um eine verzerrungsinduzierte Veränderung der Mosaizität in einem strukturell unvollkommenen Film aus ferroelektrischem Pb(Zr0.2Ti0.8)O3 zu verfolgen. Die Ergebnisse deuten auf eine ausschließlich durch strukturelle Defekte vermittelte Kopplung der atomaren Bewegungen parallel und senkrecht zur Flächennormalen des Filmes hin. KW - ultraschnelle Röntgendiffraktion KW - Gitterdynamik KW - Nanostruktur KW - optische Anregung KW - Perowskit KW - ultrafast X-ray diffraction KW - lattice dynamics KW - nanostructure KW - photoexcitation KW - perovskite Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-68827 ER - TY - THES A1 - Willig, Lisa T1 - Ultrafast magneto-optical studies of remagnetisation dynamics in transition metals T1 - Ultraschnelle Magneto-Optische Studien der Remagnetisierungsdynamik von Übergangsmetallen N2 - Ultrafast magnetisation dynamics have been investigated intensely for two decades. The recovery process after demagnetisation, however, was rarely studied experimentally and discussed in detail. The focus of this work lies on the investigation of the magnetisation on long timescales after laser excitation. It combines two ultrafast time resolved methods to study the relaxation of the magnetic and lattice system after excitation with a high fluence ultrashort laser pulse. The magnetic system is investigated by time resolved measurements of the magneto-optical Kerr effect. The experimental setup has been implemented in the scope of this work. The lattice dynamics were obtained with ultrafast X-ray diffraction. The combination of both techniques leads to a better understanding of the mechanisms involved in magnetisation recovery from a non-equilibrium condition. Three different groups of samples are investigated in this work: Thin Nickel layers capped with nonmagnetic materials, a continuous sample of the ordered L10 phase of Iron Platinum and a sample consisting of Iron Platinum nanoparticles embedded in a carbon matrix. The study of the remagnetisation reveals a general trend for all of the samples: The remagnetisation process can be described by two time dependences. A first exponential recovery that slows down with an increasing amount of energy absorbed in the system until an approximately linear time dependence is observed. This is followed by a second exponential recovery. In case of low fluence excitation, the first recovery is faster than the second. With increasing fluence the first recovery is slowed down and can be described as a linear function. If the pump-induced temperature increase in the sample is sufficiently high, a phase transition to a paramagnetic state is observed. In the remagnetisation process, the transition into the ferromagnetic state is characterised by a distinct transition between the linear and exponential recovery. From the combination of the transient lattice temperature Tp(t) obtained from ultrafast X-ray measurements and magnetisation M(t) gained from magneto-optical measurements we construct the transient magnetisation versus temperature relations M(Tp). If the lattice temperature remains below the Curie temperature the remagnetisation curve M(Tp) is linear and stays below the M(T) curve in equilibrium in the continuous transition metal layers. When the sample is heated above phase transition, the remagnetisation converges towards the static temperature dependence. For the granular Iron Platinum sample the M(Tp) curves for different fluences coincide, i.e. the remagnetisation follows a similar path irrespective of the initial laser-induced temperature jump. N2 - Ultraschnelle Magnetisierungsdynamiken wurden in den letzten zwei Jahrzehnten intensiv untersucht. Hingegen der Wiederherstellungsprozess der Magnetisierung nach einer ultraschnellen Demagnetisierung wird selten experimentell untersucht und im Detail diskutiert. Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der Untersuchung der Magnetisierung auf langen Zeitskalen nach der Anregung durch einen Laserpuls. Dazu werden zwei ultraschnelle zeitaufgelöste Techniken verwendet, um die Relaxierung von dem magnetischen System und dem System des Gitters nach Anregung mit einem hochenergetischen ultrakurzen Laserpuls zu untersuchen. Das magnetische System wurde untersucht mithilfe von Messungen des zeitaufgelösten magneto-optischen Kerr Effekts. Der experimentelle Aufbau wurde im Rahmen dieser Arbeit entwickelt. Die Gitterdynamik wurde mittels ultraschneller Röntgendiffraktometrie aufgenommen. Die Kombination beider Techniken liefert ein besseres Verständnis von den Prozessen involviert in Magnetisierungsrelaxation aus einem Nicht-Gleichgewichtszustand. Drei unterschiedliche Probensysteme wurden im Rahmen dieser Arbeit untersucht: Dünne Nickel Schichten umgeben von nicht-magnetischen Schichten, eine kontinuierliche Schicht aus einer Eisen Platin Legierung und eine Probe bestehend aus Eisen Platin Nanopartikeln eingebettet in einer Kohlenstoffmatrix. Die Studie der Remagnetisierung zeigt einen generellen Trend für alle diese Systeme auf: Der Remagnetisierungsprozess kann mit zwei Zeitabhängikeiten beschrieben werden. Eine erste exponentielle Zeitabhängigkeit, die mit zunehmender Menge an absorbierter Energie verlangsamt wird bis ein lineares Verhalten beobachtet wird. Darauf folgend gibt es eine zweite exponentielle funktionale Abhängigkeit in der Zeit. Im Falle einer geringen Energieabsorption ist die erste Remagnetisierung schneller als die zweite. Mit steigender Fluenz wird die Remagnetisierung in der ersten Zeitabhängigkeit verlangsamt und kann als lineare Funktion beschrieben werden. Wenn der durch den Pump Puls induzierte Temperatursprung in der Probe ausreichend groß ist, wird ein Phasenübergang in die paramagnetische Phase beobachtet. In dem Remagnetisierungsprozess wird dieser Übergang durch einen deutlich sichtbaren Wechsel zwischen linearem und exponentiellen Verhalten sichtbar. Mithilfe der Kombination aus der von Rötngendaten gewonnener Gittertemperatur Tp(t) und der Magnetisierung M(t) erhalten wir die zeitliche Abhängigkeit der Magnetisierung von der Gittertemperatur M(Tp). Falls die Gittertemperatur unter der Curietemperatur bleibt, ist die Remagnetisierungskurve M(Tp) linear und bleibt unterhalb der statischen Gleichgewichtskurve M(T) für die kontinuierlichen Übergangsmetalle. Wenn die Probe über den Phasenübergang geheizt wird, nähert sich die Remagnetisierung der statischen Kurve an. Die transiente Remagnetisierungskurven M(Tp) der granularen Eisen Platin Probe folgen immer einem der statischen Magnetisierungskurve ähnlichen Verlauf, unabhängig von dem laser-induzierten Temperatursprung. KW - ultrafast dynamics KW - remagnetization KW - magnetization dynamics KW - transition metals KW - condensed matter KW - ultraschnelle Dynamik KW - magneto-optics KW - Magneto-Optik KW - Remagnetisierung KW - Magnetisierungsdynamik KW - Übergangsmetalle KW - kondensierte Materie Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-441942 ER - TY - THES A1 - Trabant, Christoph T1 - Ultrafast photoinduced phase transitions in complex materials probed by time-resolved resonant soft x-ray diffraction T1 - Ultraschnelle lichtinduzierte Phasenübergänge in komplexen Materialien untersucht mit zeitaufgelöster resonanter Weichröntgenbeugung N2 - In processing and data storage mainly ferromagnetic (FM) materials are being used. Approaching physical limits, new concepts have to be found for faster, smaller switches, for higher data densities and more energy efficiency. Some of the discussed new concepts involve the material classes of correlated oxides and materials with antiferromagnetic coupling. Their applicability depends critically on their switching behavior, i.e., how fast and how energy efficient material properties can be manipulated. This thesis presents investigations of ultrafast non-equilibrium phase transitions on such new materials. In transition metal oxides (TMOs) the coupling of different degrees of freedom and resulting low energy excitation spectrum often result in spectacular changes of macroscopic properties (colossal magneto resistance, superconductivity, metal-to-insulator transitions) often accompanied by nanoscale order of spins, charges, orbital occupation and by lattice distortions, which make these material attractive. Magnetite served as a prototype for functional TMOs showing a metal-to-insulator-transition (MIT) at T = 123 K. By probing the charge and orbital order as well as the structure after an optical excitation we found that the electronic order and the structural distortion, characteristics of the insulating phase in thermal equilibrium, are destroyed within the experimental resolution of 300 fs. The MIT itself occurs on a 1.5 ps timescale. It shows that MITs in functional materials are several thousand times faster than switching processes in semiconductors. Recently ferrimagnetic and antiferromagnetic (AFM) materials have become interesting. It was shown in ferrimagnetic GdFeCo, that the transfer of angular momentum between two opposed FM subsystems with different time constants leads to a switching of the magnetization after laser pulse excitation. In addition it was theoretically predicted that demagnetization dynamics in AFM should occur faster than in FM materials as no net angular momentum has to be transferred out of the spin system. We investigated two different AFM materials in order to learn more about their ultrafast dynamics. In Ho, a metallic AFM below T ≈ 130 K, we found that the AFM Ho can not only be faster but also ten times more energy efficiently destroyed as order in FM comparable metals. In EuTe, an AFM semiconductor below T ≈ 10 K, we compared the loss of magnetization and laser-induced structural distortion in one and the same experiment. Our experiment shows that they are effectively disentangled. An exception is an ultrafast release of lattice dynamics, which we assign to the release of magnetostriction. The results presented here were obtained with time-resolved resonant soft x-ray diffraction at the Femtoslicing source of the Helmholtz-Zentrum Berlin and at the free-electron laser in Stanford (LCLS). In addition the development and setup of a new UHV-diffractometer for these experiments will be reported. N2 - In der Datenspeichertechnologie werden bisher hauptsächlich ferromagnetische Materialien eingesetzt. Da mit diesen aber physikalische Grenzen erreicht werden, werden neue Konzepte gesucht, um schnellere und kleinere Schalter, größere Datendichten und eine höherere Energieeffizienz zu erzeugen. Unter den diskutierten Materialklassen finden sich komplexen Übergangsmetalloxide und Materialien mit antiferromagnetischer Kopplung. Die Anwendbarkeit solcher Materialien hängt stark davon ab, wie schnell sich deren Eigenschaften verändern lassen und wieviel Energie dafür eingesetzt werden muss. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit ultraschnellen, Nicht-Gleichgewicht-Phasenübergängen genau in solchen Materialien. In Übergangsmetalloxiden führt die enge Kopplung zwischen den unterschiedlichen Freiheitsgraden zu einem effektiven niederenergetischen Anregungsspektrum. Diese Anregungen sind oft verknüpft mit spektakulären makroskopischen Eigenschaften, wie z.B. dem kolossalen Magnetowiderstand, Hochtemperatur-Supraleitung, Metall- Isolator-Übergang, die oft von nanoskaliger Ordnung von Spins, Ladungen, orbitaler Besetzung sowie Gitterverzerrungen begleitet sind. Dadurch werden diese Materialien interessant für Anwendbarkeit. Magnetit, ein Prototyp eines solchen funktionalen Materials zeigt einen Metall-Isolator-Übergang bei T = 123 K. Untersucht man die Ladungs- und orbitale Ordnung sowie die Struktur nach einer optischen Anregung, so findet man, dass die elektronische Struktur und Gitterverzerrung, die kennzeichnend für die Tieftemperaturphase sind, innerhalb der Zeitauflösung des Experiments von 300 fs zerstört wird. Der eigentliche Metall-Isolator-Übergang zeigt sich erst nach 1.5 ps. Die Ergebnisse zeigen, dass MITs in funktionalen Materialien bis zu tausend Mal schneller geschaltet werden können als in vorhandenen Halbleiter-Schaltern. Seit kurzem rücken auch ferrimagnetische und antiferromagnetische Materialen in den Fokus des Interesses. Es wurde im Ferrimagnet GdFeCo gezeigt, dass der Transfer von Drehimpuls zwischen zwei entgegengesetzten Subsystemen mit unterschiedlichen Zeitkonstanten zu einem Umschalten der Magnetisierung führt. Zudem wurde vorhergesagt, dass Demagnetisierungsdynamiken in antiferromagnetischen Materialien schneller ablaufen soll als in ferromagnetischen, da kein Drehimpuls aus dem Spinsystem abgeführt werden muss. Damit wir mehr über antiferromagnetische Dynamik erfahren haben wir zwei unterschiedliche Antiferromagneten untersucht, um sie mit den bekannten FM zu vergleichen. Im metallischen AFM Holmium fanden wir, dass die magnetische Ordnung schneller und zehnmal energieeffizienter zerstört werden kann als in vergleichbaren FM Metallen. In Europium-Tellurid, einem antiferromagnetischem Halbleiter, haben wir den Zerfall der magnetischen Ordnung im Hinblick auf Wechselwirkungen mit der Struktur untersucht. Wir fanden auf kurzen Zeitskalen eine eher entkoppelte Dynamik. Eine Ausnahme ist ein schneller Beitrag zur Gitterdynamik, den wir mit dem Wegfall von Magnetostriktion erklären. Die hier gezeigten Ergebnisse wurden mit Hilfe zeitaufgelöster resonanter weicher Röntgenbeugung an der Femtoslicing Strahlungsquelle des Helmholtz-Zentrums Berlin und am freien Elektronenlaser LCLS gemessen. Zusätzlich wird über die Entwicklung und den Bau eines UHV-Diffraktometers für diese Experimente berichtet. KW - Ultraschnell KW - Weichröntgenbeugung KW - nichtgleichgewichts Dynamik KW - Phasenübergänge KW - Antiferromagnetisch KW - Ultrafast KW - soft x-ray diffraction KW - photoinduced dynamics KW - phase transitions KW - antiferromagnetic Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-71377 ER - TY - THES A1 - Sander, Mathias T1 - Ultrafast tailored strain fields in nanostructures T1 - Ultraschnelle massgeschneiderte Dehnungsfelder in Nanostrukturen N2 - This publication based thesis, which consists of seven published articles, summarizes my contributions to the research field of laser excited ultrafast structural dynamics. The coherent and incoherent lattice dynamics on microscopic length scales are detected by ultrashort optical and X-ray pulses. The understanding of the complex physical processes is essential for future improvements of technological applications. For this purpose, tabletop soruces and large scale facilities, e.g. synchrotrons, are employed to study structural dynamics of longitudinal acoustic strain waves and heat transport. The investigated effects cover timescales from hundreds of femtoseconds up to several microseconds. The main part of this thesis is dedicated to the investigation of tailored phonon wave packets propagating in perovskite nanostructures. Tailoring is achieved either by laser excitation of nanostructured bilayer samples or by a temporal series of laser pulses. Due to the propagation of longitudinal acoustic phonons, the out-of-plane lattice spacing of a thin film insulator-metal bilayer sample is modulated on an ultrafast timescale. This leads to an ultrafast modulation of the X-ray diffraction efficiency which is employed as a phonon Bragg switch to shorten hard X-ray pulses emitted from a 3rd generation synchrotron. In addition, we have observed nonlinear mixing of high amplitude phonon wave packets which originates from an anharmonic interatomic potential. A chirped optical pulse sequence excites a narrow band phonon wave packet with specific momentum and energy. The second harmonic generation of these phonon wave packets is followed by ultrafast X-ray diffraction. Phonon upconversion takes place because the high amplitude phonon wave packet modulates the acoustic properties of the crystal which leads to self steepening and to the successive generation of higher harmonics of the phonon wave packet. Furthermore, we have demonstrated ultrafast strain in direction parallel to the sample surface. Two consecutive so-called transient grating excitations displaced in space and time are used to coherently control thermal gradients and surface acoustic modes. The amplitude of the coherent and incoherent surface excursion is disentangled by time resolved X-ray reflectivity measurements. We calibrate the absolute amplitude of thermal and acoustic surface excursion with measurements of longitudinal phonon propagation. In addition, we develop a diffraction model which allows for measuring the surface excursion on an absolute length scale with sub-Äangström precision. Finally, I demonstrate full coherent control of an excited surface deformation by amplifying and suppressing thermal and coherent excitations at the surface of a laser-excited Yttrium-manganite sample. N2 - Diese publikations basierte Dissertation enthält sieben veröffentlichte Artikel und ist ein Beitrag zum Forschungsfeld der laserangeregten ultraschnellen Strukturdynamik. Dabei wird die kohärente und inkohärente Gitterdynamik mit Hilfe von ultrakurzen optischen Pulsen sowie Röntgenpulsen auf mikroskopischer Längenskala untersucht. Das Verständnis dieser komplexen physikalischen Prozesse ist essenziell für die Verbesserung von zukünftigen technologischen Anwendungen. Hierfür wurde die Strukturdynamik von longitudinal akustischen Schallwellen und Wärmetransport mit Hilfe von verschieden Messinstrumenten, basierend auf Labor und Synchrotronstrahlungsquellen, untersucht. Die untersuchten Effekte umfassen Zeitskalen von einigen hundert Femtosekunden bis hin zu mehreren Mikrosekunden. Der Hauptteil meiner Dissertation beruht auf der Untersuchungen von definiert angeregten Phonon-Wellenpakten, die sich in Perowskit Nanostrukturen ausbreiten. Die Kontrolle wird entweder durch Laseranregung einer nanostruktieren Doppelschichtprobe oder durch eine zeitlich versetzte Laserpulsfolge erreicht. Dabei wird die Einheitszelle senkrecht zu den Gitterebenen auf ultraschnellen Zeiten modifiziert. Daraus folgt eine ultraschnelle Modulation der Röntgenbeugungs Effizienz, die als Phonon Braggschalter verwendet wird, um harte Röntgenpulse von Synchrotrons der dritten Generation zu verkürzen. Zudem haben wir die nichtlineare Mischung von Phonon-Wellenpaketen mit hoher Amplitude beobachtet, die der Anharmonizität des interatomaren Potential herrührt. Durch eine gechirpte optische Laserpulsfolge wird ein schmalbandiges Phonon-Wellenpaket mit definiertem Impuls und definierter Energie angeregt. Dabei wird die Erzeugung der zweiten Harmonischen mittels ultraschneller Röntgenbeugung untersucht. Die Phononkonversion findet hierbei durch die hohe Phononamplitude statt, die die akustischen Eigenschaften des Kristalls verändert. Dieser Prozess führt zum Aufsteilen der Wellenfront und folglich zur Erzeugung der höheren Harmonischen des Phonon-Wellenpakets. Außerdem habe ich ultraschnelle Schallpulse parallel zur Richtung der Probenoberfläche demonstriert. Dabei werden zwei sogenannte transiente Gitteranregungen verwendet, die räumlich und zeitlich zueinander versetzt sind, um thermische Gradienten und akustische Oberflächenmoden kohärent zu kontrollieren. Die Amplitude der kohärenten und inkohärenten Oberflächenausdehnung kann mit Hilfe von Röntgenreflektivität getrennt betrachtet werden. Zusätzlich haben wir ein Beugungsmodel entwickelt, mit dem wir die Oberflächenausdehnung auf einer absoluten Längenskale mit sub-Ängström Präzision kalibrieren. Schließlich zeige ich volle kohärente Kontrolle von der angeregten Oberflächenausdehnung durch Verstärkung und Unterdrückung von thermischen und kohärenten Anregungen auf der Oberfläche einer dünnen, laserangeregten Yttriummanganat Schicht. KW - Ultrafast X-ray diffraction KW - strain KW - acoustic waves KW - Ultraschnelle Röntgenbeugung KW - akustische Wellen KW - Dehnung Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-417863 ER - TY - THES A1 - Koç, Azize T1 - Ultrafast x-ray studies on the non-equilibrium of the magnetic and phononic system in heavy rare-earths T1 - Ultraschnelle Röntgenuntersuchungen des Nichtgleichgewichts der magnetischen und phononischen Systeme in schweren Seltenen Erden N2 - In this dissertation the lattice and the magnetic recovery dynamics of the two heavy rare-earth metals Dy and Gd after femtosecond photoexcitation are described. For the investigations, thin films of Dy and Gd were measured at low temperatures in the antiferromagnetic phase of Dy and close to room temperature in the ferromagnetic phase of Gd. Two different optical pump-x-ray probe techniques were employed: Ultrafast x-ray diffraction with hard x-rays (UXRD) yields the structural response of heavy rare-earth metals and resonant soft (elastic) x-ray diffraction (RSXD), which allows measuring directly changes in the helical antiferromagnetic order of Dy. The combination of both techniques enables to study the complex interaction between the magnetic and the phononic subsystems. N2 - In dieser Dissertation wird die Relaxationsdynamik des Gitters und der magnetischen Ordnung der zwei schweren, seltenen Erden Dy und Gd nach der Anregung mit femtosekunden Laserpulsen beschrieben. Für diese Untersuchungen wurden dünne Schichten von Dy und Gd bei niedrigen Temperaturen in der antiferromagnetischen Phase von Dy und nahe der Raumtemperatur in der ferromagnetischen Phase von Gd gemessen. Es wurden zwei verschiedene Experimente mittels optischem Anrege- Röntgen Abfrageverfahren durchgeführt, die ultraschnelle Röntgenbeugung mit harten Röntgenstrahlen (UXRD) und die resonante weiche (elastische) Röntgenbeugung (RSXD). Letzteres Verfahren erlaubt es, direkt die Änderungen der helikalen, antiferromagnetischen Ordnung zu messen. Die Kombination beider Techniken ermöglicht es, die komplexe Wechselwirkung zwischen dem magnetischen und dem phononischen Subsystem zu untersuchen. KW - magnetostriction KW - time-resolved x-ray diffraction KW - resonant soft x-ray diffraction KW - magnetism KW - critical exponent KW - heat transport KW - dysprosium KW - gadolinium KW - rare-earth metals KW - non-equilibrium KW - dynamics KW - magnetic and phononic system KW - Magnetostriktion KW - zeitaufgelöste Röntgenbeugung KW - resonante weiche Röntgenbeugung KW - Magnetismus KW - kritischer Exponent KW - Wärmetransport KW - Dysprosium KW - Gadolinium KW - Metalle der seltenen Erden KW - Nichtgleichgewicht KW - Dynamik KW - magnetisches und phononisches System Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-423282 ER - TY - THES A1 - Goswami, Bedartha T1 - Uncertainties in climate data analysis T1 - Unsicherheiten in der Analyse von Klimadaten BT - Perspectives on working with measurement errors and other unknowns BT - Über Möglichkeiten der Arbeit mit Meßfehlern und anderen Unbekannten N2 - Scientific inquiry requires that we formulate not only what we know, but also what we do not know and by how much. In climate data analysis, this involves an accurate specification of measured quantities and a consequent analysis that consciously propagates the measurement errors at each step. The dissertation presents a thorough analytical method to quantify errors of measurement inherent in paleoclimate data. An additional focus are the uncertainties in assessing the coupling between different factors that influence the global mean temperature (GMT). Paleoclimate studies critically rely on `proxy variables' that record climatic signals in natural archives. However, such proxy records inherently involve uncertainties in determining the age of the signal. We present a generic Bayesian approach to analytically determine the proxy record along with its associated uncertainty, resulting in a time-ordered sequence of correlated probability distributions rather than a precise time series. We further develop a recurrence based method to detect dynamical events from the proxy probability distributions. The methods are validated with synthetic examples and demonstrated with real-world proxy records. The proxy estimation step reveals the interrelations between proxy variability and uncertainty. The recurrence analysis of the East Asian Summer Monsoon during the last 9000 years confirms the well-known `dry' events at 8200 and 4400 BP, plus an additional significantly dry event at 6900 BP. We also analyze the network of dependencies surrounding GMT. We find an intricate, directed network with multiple links between the different factors at multiple time delays. We further uncover a significant feedback from the GMT to the El Niño Southern Oscillation at quasi-biennial timescales. The analysis highlights the need of a more nuanced formulation of influences between different climatic factors, as well as the limitations in trying to estimate such dependencies. N2 - Wissenschaftliche Untersuchungen setzen nicht nur eine Formulierung des gegenwärtigen Kenntnisstandes mitsamt ihrer Unsicherheiten voraus, sondern ebenso eine Eingrenzung des Unbekannten. Bezogen auf die Analyse von Klimadaten beinhaltet dies eine präzise Spezifikation gemessener Größen sowie eine durchgängige Berücksichtigung ihrer Messunsicherheiten in allen Schritten der Analyse. Diese Dissertation präsentiert eine analytische Methode zur Quantifizierung der in Paläoklimadaten inhärenten Messunsicherheiten. Ein weiterer Schwerpunkt liegt auf der Untersuchung von Unsicherheiten in der Kopplungsstruktur zwischen Klimafaktoren die bekanntermaßen die globale Durchschnittstemperatur (GMT global mean temperature) beeinflussen. Die Paläoklimaforschung beruht in kritischem Maße auf der Analyse von Proxydaten welche die Klimaentwicklung dokumentieren. Allerdings sind Proxydaten mit inhärenten Datierungsunsicherheiten behaftet. Basierend auf einem generischen Bayes’schen Ansatz wird in dieser Dissertation eine analytische Methode vorgestellt um aus den zeitlich unsicheren Proxydaten zeitlich präzise Folgen korrelierter Wahrscheinlichkeitsverteilungen zu erhalten. Von diesen Verteilungen werden Proxyzeitreihen zusammen mit ihren Unsicherheiten berechnet. Weiterhin wird eine rekurrenzbasierte Methode zur Analyse von Proxydaten entwickelt welche anhand dieser Wahrscheinlichkeitsverteilungen plötzliche Änderungen in der Dynamik des Systems ermittelt. Beide Methoden werden mit Hilfe synthetischer Beispieldaten validiert und mit realen Proxydaten demonstriert. Diese statistische Analyse von Proxydaten deckt unteranderem die Beziehungen zwischen der Variabilität der Daten und zugehöriger Unsicherheiten der Proxyzeitreihen auf. Die Re- kurrenzanalyse des Ostasiatischen Sommermonsuns bestätigt die bekannten Trockenzeiten der letzten 9.000 Jahre um 8.200 bzw. 4.400 Jahre vor unserer Zeit und deckt eine zusätzliche Trockenzeit um etwa 6.900 Jahre vor unserer Zeit auf. Die Kopplungsstruktur zwischen Klimafaktoren die bekanntermaßen die GMT beeinflussen lässt sich als ein verworrenes, gerichtetes Netzwerk mit multiplen Links, welche zu verschiedenen Zeitskalen gehören, darstellen. Speziell ergibt sich eine signifikante Wechselwirkung zwischen der GMT und dem ENSO-Phänomen (El Niño-Southern Oscillation) auf einer quasi-zweijährigen Zeitskala. Einerseits beleuchtet diese Analyse die Notwendigkeit Einflüsse verschiedener Klimafaktoren auf die GMT nuancierter zu formulieren, andererseits werden die Grenzen der Quantifizierung dieser Einflüsse aufgezeigt. KW - data analysis KW - Bayesian estimation KW - Bayessche Schätzer KW - Datenanalyse Y1 - 2014 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-78312 ER - TY - THES A1 - Büchner, Robby T1 - Understanding local electronic structure variations in bio-inspired aromatic molecules T1 - Erkenntnisse über lokale Variationen der elektronischen Struktur in biologisch inspirierten aromatischen Molekülen N2 - In this thesis, the dependencies of charge localization and itinerance in two classes of aromatic molecules are accessed: pyridones and porphyrins. The focus lies on the effects of isomerism, complexation, solvation, and optical excitation, which are concomitant with different crucial biological applications of specific members of these groups of compounds. Several porphyrins play key roles in the metabolism of plants and animals. The nucleobases, which store the genetic information in the DNA and RNA are pyridone derivatives. Additionally, a number of vitamins are based on these two groups of substances. This thesis aims to answer the question of how the electronic structure of these classes of molecules is modified, enabling the versatile natural functionality. The resulting insights into the effect of constitutional and external factors are expected to facilitate the design of new processes for medicine, light-harvesting, catalysis, and environmental remediation. The common denominator of pyridones and porphyrins is their aromatic character. As aromaticity was an early-on topic in chemical physics, the overview of relevant theoretical models in this work also mirrors the development of this scientific field in the 20th century. The spectroscopic investigation of these compounds has long been centered on their global, optical transition between frontier orbitals. The utilization and advancement of X-ray spectroscopic methods characterizing the local electronic structure of molecular samples form the core of this thesis. The element selectivity of the near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) is employed to probe the unoccupied density of states at the nitrogen site, which is key for the chemical reactivity of pyridones and porphyrins. The results contribute to the growing database of NEXAFS features and their interpretation, e.g., by advancing the debate on the porphyrin N K-edge through systematic experimental and theoretical arguments. Further, a state-of-the-art laser pump – NEXAFS probe scheme is used to characterize the relaxation pathway of a photoexcited porphyrin on the atomic level. Resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) provides complementary results by accessing the highest occupied valence levels including symmetry information. It is shown that RIXS is an effective experimental tool to gain detailed information on charge densities of individual species in tautomeric mixtures. Additionally, the hRIXS and METRIXS high-resolution RIXS spectrometers, which have been in part commissioned in the course of this thesis, will gain access to the ultra-fast and thermal chemistry of pyridones, porphyrins, and many other compounds. With respect to both classes of bio-inspired aromatic molecules, this thesis establishes that even though pyridones and porphyrins differ largely by their optical absorption bands and hydrogen bonding abilities, they all share a global stabilization of local constitutional changes and relevant external perturbation. It is because of this wide-ranging response that pyridones and porphyrins can be applied in a manifold of biological and technical processes. N2 - In dieser Arbeit werden die Abhängigkeiten von Ladungslokalisierung und -wanderung in zwei Klassen von aromatischen Molekülen untersucht: Pyridone und Porphyrine. Der Schwerpunkt liegt auf den Auswirkungen von Isomerie, Komplexierung, Lösung (in Wasser) und optischer Anregung, die mit verschiedenen entscheidenden biologischen Anwendungen spezifischer Mitglieder dieser Gruppen von Verbindungen einhergehen. Mehrere Porphyrine spielen eine Schlüsselrolle im Stoffwechsel von Pflanzen und Tieren. Die Nukleobasen, die die genetische Information in der DNA und RNA speichern, sind Pyridonderivate. Auch mehrere Vitamine basieren auf diesen beiden Stoffgruppen. Ziel dieser Arbeit ist es, die Frage zu beantworten, wie die elektronische Struktur dieser Molekülklassen modifiziert wird, sodass die vielfältigen Funktionen in der Natur ermöglicht werden. Die sich daraus ergebenden Erkenntnisse über die Wirkung konstitutioneller und externer Einflussfaktoren ermöglichen die Entwicklung neuer Verfahren in der Medizin, Katalyse, Solar- und Umwelttechnik. Die Gemeinsamkeit von Pyridonen und Porphyrinen ist ihr aromatischer Charakter. Da Aromatizität von Beginn der chemischen Physik an thematisiert wurde, spiegelt der Überblick relevanter theoretischer Modelle in dieser Arbeit auch die Entwicklung dieses Wissenschaftsgebiets im 20. Jahrhundert wieder. Die spektroskopische Untersuchung dieser Verbindungen konzentrierte sich lange Zeit auf die globalen, optischen Übergänge zwischen den Grenzorbitalen. Die Anwendung und Weiterentwicklung röntgenspektroskopischer Methoden zur Charakterisierung der lokalen elektronischen Struktur von molekularen Proben bilden den Kern dieser Arbeit. Die Elementselektivität der Röntgen-Nahkanten-Absorptions-Spektroskopie (NEXAFS) wird genutzt, um die unbesetzte Zustandsdichte an den Stickstoffatomen zu untersuchen, welche für die chemische Reaktivität von Pyridonen und Porphyrinen verantwortlich sind. Die Ergebnisse tragen zum wachsenden Bestand von NEXAFS-Spektren und ihrer Interpretation bei, z.B. indem sie die Debatte über die N K-Kante von Porphyrinen durch systematische experimentelle und theoretische Argumente voranbringen. Zudem wird ein modernes Laser-Pump – NEXAFS-Probe System verwendet, um den Relaxationsprozess eines photoangeregten Porphyrins auf atomarer Ebene zu charakterisieren. Die resonante inelastische Röntgenstreuung (RIXS) liefert komplementäre Ergebnisse, indem sie die höchsten besetzten Valenzniveaus einschließlich Symmetrieinformationen zugänglich macht. Es wird gezeigt, dass RIXS eine effektive experimentelle Methode ist, um detaillierte Informationen über die Ladungsdichten einzelner Tautomere in einem Gemisch zu erhalten. Zudem werden es die hochauflösenden RIXS-Spektrometer hRIXS und METRIXS, die im Rahmen dieser Arbeit mit in Betrieb genommen wurden, erlauben, Informationen zur ultraschnellen und thermischen Chemie von Pyridonen, Porphyrinen und vielen anderen Verbindungen zu gewinnen. Im Hinblick auf beide Klassen biologisch inspirierter, aromatischer Moleküle wird in dieser Arbeit gezeigt, dass sich Pyridone und Porphyrine zwar durch ihre optischen Absorptionsbanden und ihre Fähigkeit zu Wasserstoffbrückenbindungen unterscheiden, aber alle Verbindungen eine globale Stabilisierung lokaler Konstitutionsänderungen und relevanter äußerer Einflüsse aufweisen. Aufgrund dieser weitreichenden Anpassung können Pyridone und Porphyrine in einer Vielzahl von biologischen und technischen Prozessen eingesetzt werden. KW - NEXAFS KW - RIXS KW - X-ray spectroscopy KW - Aromaticity KW - Porphyrins KW - Pyridones KW - Röntgenspektroskopie KW - Aromatizität KW - Porphyrine KW - Pyridone KW - NEXAFS KW - RIXS Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-553192 ER - TY - THES A1 - Smirnov, Artem T1 - Understanding the dynamics of the near-earth space environment utilizing long-term satellite observations T1 - Verständnis der Dynamik der erdnahen Weltraumumgebung mit Hilfe von Langzeit-Satellitenbeobachtungen N2 - The near-Earth space environment is a highly complex system comprised of several regions and particle populations hazardous to satellite operations. The trapped particles in the radiation belts and ring current can cause significant damage to satellites during space weather events, due to deep dielectric and surface charging. Closer to Earth is another important region, the ionosphere, which delays the propagation of radio signals and can adversely affect navigation and positioning. In response to fluctuations in solar and geomagnetic activity, both the inner-magnetospheric and ionospheric populations can undergo drastic and sudden changes within minutes to hours, which creates a challenge for predicting their behavior. Given the increasing reliance of our society on satellite technology, improving our understanding and modeling of these populations is a matter of paramount importance. In recent years, numerous spacecraft have been launched to study the dynamics of particle populations in the near-Earth space, transforming it into a data-rich environment. To extract valuable insights from the abundance of available observations, it is crucial to employ advanced modeling techniques, and machine learning methods are among the most powerful approaches available. This dissertation employs long-term satellite observations to analyze the processes that drive particle dynamics, and builds interdisciplinary links between space physics and machine learning by developing new state-of-the-art models of the inner-magnetospheric and ionospheric particle dynamics. The first aim of this thesis is to investigate the behavior of electrons in Earth's radiation belts and ring current. Using ~18 years of electron flux observations from the Global Positioning System (GPS), we developed the first machine learning model of hundreds-of-keV electron flux at Medium Earth Orbit (MEO) that is driven solely by solar wind and geomagnetic indices and does not require auxiliary flux measurements as inputs. We then proceeded to analyze the directional distributions of electrons, and for the first time, used Fourier sine series to fit electron pitch angle distributions (PADs) in Earth's inner magnetosphere. We performed a superposed epoch analysis of 129 geomagnetic storms during the Van Allen Probes era and demonstrated that electron PADs have a strong energy-dependent response to geomagnetic activity. Additionally, we showed that the solar wind dynamic pressure could be used as a good predictor of the PAD dynamics. Using the observed dependencies, we created the first PAD model with a continuous dependence on L, magnetic local time (MLT) and activity, and developed two techniques to reconstruct near-equatorial electron flux observations from low-PA data using this model. The second objective of this thesis is to develop a novel model of the topside ionosphere. To achieve this goal, we collected observations from five of the most widely used ionospheric missions and intercalibrated these data sets. This allowed us to use these data jointly for model development, validation, and comparison with other existing empirical models. We demonstrated, for the first time, that ion density observations by Swarm Langmuir Probes exhibit overestimation (up to ~40-50%) at low and mid-latitudes on the night side, and suggested that the influence of light ions could be a potential cause of this overestimation. To develop the topside model, we used 19 years of radio occultation (RO) electron density profiles, which were fitted with a Chapman function with a linear dependence of scale height on altitude. This approximation yields 4 parameters, namely the peak density and height of the F2-layer and the slope and intercept of the linear scale height trend, which were modeled using feedforward neural networks (NNs). The model was extensively validated against both RO and in-situ observations and was found to outperform the International Reference Ionosphere (IRI) model by up to an order of magnitude. Our analysis showed that the most substantial deviations of the IRI model from the data occur at altitudes of 100-200 km above the F2-layer peak. The developed NN-based ionospheric model reproduces the effects of various physical mechanisms observed in the topside ionosphere and provides highly accurate electron density predictions. This dissertation provides an extensive study of geospace dynamics, and the main results of this work contribute to the improvement of models of plasma populations in the near-Earth space environment. N2 - Die erdnahe Weltraumumgebung ist ein hochkomplexes System, das aus mehreren Regionen und Partikelpopulationen besteht, die für den Satellitenbetrieb gefährlich sind. Die in den Strahlungsgürteln und dem Ringstrom gefangenen Teilchen können bei Weltraumwetterereignissen aufgrund der tiefen dielektrischen und oberflächlichen Aufladung erhebliche Schäden an Satelliten verursachen. Näher an der Erde liegt eine weitere wichtige Region, die Ionosphäre, die die Ausbreitung von Funksignalen verzögert und die Navigation und Positionsbestimmung beeinträchtigen kann. Als Reaktion auf Fluktuationen der solaren und geomagnetischen Aktivität können sowohl die Populationen der inneren Magnetosphäre als auch der Ionosphäre innerhalb von Minuten bis Stunden drastische und plötzliche Veränderungen erfahren, was eine Herausforderung für die Vorhersage ihres Verhaltens darstellt. Angesichts der zunehmenden Abhängigkeit unserer Gesellschaft von der Satellitentechnologie ist ein besseres Verständnis und eine bessere Modellierung dieser Populationen von größter Bedeutung. In den letzten Jahren wurden zahlreiche Raumsonden gestartet, um die Dynamik von Partikelpopulationen im erdnahen Weltraum zu untersuchen, was diesen in eine datenreiche Umgebung verwandelt hat. Um aus der Fülle der verfügbaren Beobachtungen wertvolle Erkenntnisse zu gewinnen, ist der Einsatz fortschrittlicher Modellierungstechniken unabdingbar, und Methoden des maschinellen Lernens gehören zu den leistungsfähigsten verfügbaren Ansätzen. Diese Dissertation nutzt langfristige Satellitenbeobachtungen, um die Prozesse zu analysieren, die die Teilchendynamik antreiben, und schafft interdisziplinäre Verbindungen zwischen Weltraumphysik und maschinellem Lernen, indem sie neue hochmoderne Modelle der innermagnetosphärischen und ionosphärischen Teilchendynamik entwickelt. Das erste Ziel dieser Arbeit ist es, das Verhalten von Elektronen im Strahlungsgürtel und Ringstrom der Erde zu untersuchen. Unter Verwendung von ~18 Jahren Elektronenflussbeobachtungen des Global Positioning System (GPS) haben wir das erste maschinelle Lernmodell des Elektronenflusses im mittleren Erdorbit (MEO) entwickelt, das ausschließlich durch Sonnenwind und geomagnetische Indizes gesteuert wird und keine zusätzlichen Flussmessungen als Eingaben benötigt. Anschließend analysierten wir die Richtungsverteilungen der Elektronen und verwendeten zum ersten Mal Fourier-Sinus-Reihen, um die Elektronen-Stellwinkelverteilungen (PADs) in der inneren Magnetosphäre der Erde zu bestimmen. Wir führten eine epochenübergreifende Analyse von 129 geomagnetischen Stürmen während der Van-Allen-Sonden-Ära durch und zeigten, dass die Elektronen-PADs eine starke energieabhängige Reaktion auf die geomagnetische Aktivität haben. Außerdem konnten wir zeigen, dass der dynamische Druck des Sonnenwindes als guter Prädiktor für die PAD-Dynamik verwendet werden kann. Anhand der beobachteten Abhängigkeiten haben wir das erste PAD-Modell mit einer kontinuierlichen Abhängigkeit von L, der magnetischen Ortszeit (MLT) und der Aktivität erstellt und zwei Techniken entwickelt, um die Beobachtungen des äquatornahen Elektronenflusses aus Daten mit niedrigem Luftdruck mit Hilfe dieses Modells zu rekonstruieren. Das zweite Ziel dieser Arbeit ist die Entwicklung eines neuen Modells der Topside-Ionosphäre. Um dieses Ziel zu erreichen, haben wir Beobachtungen von fünf der meistgenutzten Ionosphärenmissionen gesammelt und diese Datensätze interkalibriert. So konnten wir diese Daten gemeinsam für die Modellentwicklung, die Validierung und den Vergleich mit anderen bestehenden empirischen Modellen nutzen. Wir haben zum ersten Mal gezeigt, dass die Ionendichtebeobachtungen von Swarm-Langmuir-Sonden in niedrigen und mittleren Breiten auf der Nachtseite eine Überschätzung (bis zu ~40-50%) aufweisen, und haben vorgeschlagen, dass der Einfluss leichter Ionen eine mögliche Ursache für diese Überschätzung sein könnte. Zur Entwicklung des Oberseitenmodells wurden 19 Jahre lang Elektronendichteprofile aus der Radio-Okkultation (RO) verwendet, die mit einer Chapman-Funktion mit einer linearen Abhängigkeit der Skalenhöhe von der Höhe angepasst wurden. Aus dieser Näherung ergeben sich 4 Parameter, nämlich die Spitzendichte und die Höhe der F2-Schicht sowie die Steigung und der Achsenabschnitt des linearen Trends der Skalenhöhe, die mit Hilfe von neuronalen Feedforward-Netzwerken (NN) modelliert wurden. Das Modell wurde sowohl anhand von RO- als auch von In-situ-Beobachtungen umfassend validiert und übertrifft das Modell der Internationalen Referenz-Ionosphäre (IRI). Unsere Analyse zeigte, dass die größten Abweichungen des IRI-Modells von den Daten in Höhen von 100-200 km über der F2-Schichtspitze auftreten. Das entwickelte NN-basierte Ionosphärenmodell reproduziert die Auswirkungen verschiedener physikalischer Mechanismen, die in der Topside-Ionosphäre beobachtet werden, und liefert sehr genaue Vorhersagen der Elektronendichte. Diese Dissertation bietet eine umfassende Untersuchung der Dynamik in der Geosphäre, und die wichtigsten Ergebnisse dieser Arbeit tragen zur Verbesserung der Modelle von Plasmapopulationen in der erdnahen Weltraumumgebung bei. KW - Ionosphere KW - radiation belts KW - ring current KW - space physics KW - empirical modeling KW - machine learning KW - gradient boosting KW - neural networks KW - Ionosphäre KW - empirische Modellierung KW - Gradient Boosting KW - maschinelles Lernen KW - neuronale Netze KW - Strahlungsgürtel KW - Ringstrom KW - Weltraumphysik Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-613711 ER - TY - THES A1 - Svirejeva-Hopkins, Anastasia T1 - Urbanised territories as a specific component of the global carbon cycle N2 - Wir betrachten folgende Teile: die zusätzlichen Kohlenstoff(C)-emissionen, welche aus der Umwandlung von natürlichem Umland durch Stadtwachstum resultieren, und die Änderung des C-Flusses durch 'urbanisierte' Ökosysteme, soweit atmosphärisches C durch diese in umliegende natürliche Ökosysteme entlang der Kette “Atmosphäre -> Vegetation -> abgestorbene organische Substanzen” gepumpt wird: d.h. C-Export; für den Zeitraum von 1980 bis 2050. Als Szenario nutzen wir Prognosen der regionalen Stadtbevölkerung, welche durch ein 'Hybridmodell' generiert werden für acht Regionen. Alle Schätzungen der C-Flüsse basieren auf zwei Modellen: das Regression Modell und das sogenannte G-Modell. Die Siedlungsfläche, welche mit dem Wachstum der Stadtbevölkerung zunimmt, wird in 'Grünflächen' (Parks, usw.), Gebäudeflächen und informell städtisch genutzte Flächen (Slums, illegale Lagerplätze, usw.) unterteilt. Es werden jährlich die regionale und globale Dynamik der C-Emissionen und des C-Exports sowie die C-Gesamtbilanz berechnet. Dabei liefern beide Modelle qualitativ ähnliche Ergebnisse, jedoch gibt es einige quantitative Unterschiede. Im ersten Modell erreicht die globale Jahresemission für die Dekade 2020-2030 resultierend aus der Landnutzungsänderung ein Maximum von 205 Mt/a. Die maximalen Beiträge zur globalen Emission werden durch China, die asiatische und die pazifische Region erbracht. Im zweiten Modell erhöht sich die jährliche globale Emission von 1.12 GtC/a für 1980 auf 1.25 GtC/a für 2005 (1Gt = 109 t). Danach beginnt eine Reduzierung. Vergleichen wir das Emissionmaximum mit der Emission durch Abholzung im Jahre 1980 (1.36 GtC/a), können wir konstatieren, daß die Urbanisierung damit in vergleichbarer Grösse zur Emission beiträgt. Bezogen auf die globale Dynamik des jährlichen C-Exports durch Urbanisierung beobachten wir ein monotones Wachstum bis zum nahezu dreifachen Wert von 24 MtC/a für 1980 auf 66 MtC/a für 2050 im ersten Modell, bzw. im zweiten Modell von 249 MtC/a für 1980 auf 505 MtC/a für 2050. Damit ist im zweiten Fall die Transportleistung der Siedlungsgebiete mit dem C-Transport durch Flüsse in die Ozeane (196 .. 537 MtC/a) vergleichbar. Bei der Abschätzung der Gesamtbilanz finden wir, daß die Urbanisierung die Bilanz in Richtung zu einer 'Senke' verschiebt. Entsprechend dem zweiten Modell beginnt sich die C-Gesamtbilanz (nach annähernder Konstanz) ab dem Jahre 2000 mit einer fast konstanten Rate zu verringern. Wenn das Maximum im Jahre 2000 bei 905MtC/a liegt, fällt dieser Wert anschliessend bis zum Jahre 2050 auf 118 MtC/a. Bei Extrapolation dieser Dynamik in die Zukunft können wir annehmen, daß am Ende des 21. Jahrhunderts die “urbane” C-Gesamtbilanz Null bzw. negative Werte erreicht. N2 - We calculate the additional carbon emissions as a result of the conversion of natural land in a process of urbanisation; and the change of carbon flows by “urbanised” ecosystems, when the atmospheric carbon is exported to the neighboring territories, from 1980 till 2050 for the eight regions of the world. As a scenario we use combined UN and demographic model′s prognoses for regional total and urban population growth. The calculations of urban areas dynamics are based on two models: the regression model and the Gamma-model. The urbanised area is sub-divided on built-up, „green“ (parks, etc.) and informal settlements (favelas) areas. The next step is to calculate the regional and world dynamics of carbon emission and export, and the annual total carbon balance. Both models give similar results with some quantitative differences. In the first model, the world annual emissions attain a maximum of 205 MtC/year between 2020-2030. Emissions will then slowly decrease. The maximum contributions are given by China and the Asia and Pacific regions. In the second model, world annual emissions increase to 1.25 GtC in 2005, beginning to decrease afterwards. If we compare the emission maximum with the annual emission caused by deforestation, 1.36GtC per year, then we can say that the role of urbanised territories (UT) is of a comparable magnitude. Regarding the world annual export of carbon by UT, we observe its monotonous growth by three times, from 24 MtC to 66 MtC in the first model, and from 249 MtC to 505 MtC in the second one. The latter, is therefore comparable to the amount of carbon transported by rivers into the ocean (196-537 MtC). By estimating the total balance we find that urbanisation shifts the total balance towards a “sink” state. The urbanisation is inhibited in the interval 2020-2030, and by 2050 the growth of urbanised areas would almost stop. Hence, the total emission of natural carbon at that stage will stabilise at the level of the 1980s (80 MtC per year). As estimated by the second model, the total balance, being almost constant until 2000, then starts to decrease at an almost constant rate. We can say that by the end of the XXI century, the total carbon balance will be equal to zero, when the exchange flows are fully balanced, and may even be negative, when the system begins to take up carbon from the atmosphere, i.e., becomes a “sink”. T2 - Urbanised territories as a specific component of the global carbon cycle KW - Urbanisierung KW - C-Senke KW - Bilanz KW - Kohlenstoffzyklus KW - Städte KW - C-Fluss KW - Slums KW - Vegetation KW - Verteilung KW - urban KW - land conversion KW - carbon KW - sink KW - cities KW - urbanisation KW - emissions KW - favela KW - regional KW - population KW - density KW - distribution KW - flux KW - vegetation Y1 - 2004 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-0001512 ER - TY - THES A1 - Solopow, Sergej T1 - Wavelength dependent demagnetization dynamics in Co2MnGa Heusler-alloy T1 - Wellenlängeabhängige Entmagnetisierungsdynamik in Co2MnGa Heusler-Legierung N2 - In dieser Arbeit haben wir ultraschnelle Entmagnetisierung an einer Heusler-Legierung untersucht. Es handelt sich um ein Halbmetall, das sich in einer ferromagnetischen Phase befindet. Die Besonderheit dieses Materials besteht im Aufbau einer Bandstruktur. Diese bildet Zustandsdichten, in der die Majoritätselektronen eine metallische Bänderbildung aufweisen und die Minoritätselektronen eine Bandlücke in der Nähe des Fermi-Niveaus aufweisen, das dem Aufbau eines Halbleiters entspricht. Mit Hilfe der Pump-Probe-Experimente haben wir zeitaufgelöste Messungen durchgeführt. Für das Pumpen wurden ultrakurze Laserpulse mit einer Pulsdauer von 100 fs benutzt. Wir haben dabei zwei verschiedene Wellenlängen mit 400 nm und 1240 nm benutzt, um den Effekt der Primäranregung und der Bandlücke in den Minoritätszuständen zu untersuchen. Dabei wurde zum ersten Mal OPA (Optical Parametrical Amplifier) für die Erzeugung der langwelligen Pulse an der FEMTOSPEX-Beamline getestet und erfolgreich bei den Experimenten verwendet. Wir haben Wellenlängen bedingte Unterschiede in der Entmagnetisierungszeit gemessen. Mit der Erhöhung der Photonenenergie ist der Prozess der Entmagnetisierung deutlich schneller als bei einer niedrigeren Photonenenergie. Wir verknüpften diese Ergebnisse mit der Existenz der Energielücke für Minoritätselektronen. Mit Hilfe lokaler Elliot-Yafet-Streuprozesse können die beobachteten Zeiten gut erklärt werden. Wir haben in dieser Arbeit auch eine neue Probe-Methode für die Magnetisierung angewandt und somit experimentell deren Effektivität, nämlich XMCD in Refletiongeometry, bestätigen können. Statische Experimente liefern somit deutliche Indizien dafür, dass eine magnetische von einer rein elektronischen Antwort des Systems getrennt werden kann. Unter der Voraussetzung, dass die Photonenenergie der Röntgenstrahlung auf die L3 Kante des entsprechenden Elements eingestellt, ein geeigneter Einfallswinkel gewählt und die zirkulare Polarisation fixiert wird, ist es möglich, diese Methode zur Analyse magnetischer und elektronischer Respons anzuwenden. N2 - In this work we investigated ultrafast demagnetization in a Heusler-alloy. This material belongs to the halfmetal and exists in a ferromagnetic phase. A special feature of investigated alloy is a structure of electronic bands. The last leads to the specific density of the states. Majority electrons form a metallic like structure while minority electrons form a gap near the Fermi-level, like in semiconductor. This particularity offers a good possibility to use this material as model-like structure and to make some proof of principles concerning demagnetization. Using pump-probe experiments we carried out time-resolved measurements to figure out the times of demagnetization. For the pumping we used ultrashort laser pulses with duration around 100 fs. Simultaneously we used two excitation regimes with two different wavelengths namely 400 nm and 1240 nm. Decreasing the energy of photons to the gap size of the minority electrons we explored the effect of the gap on the demagnetization dynamics. During this work we used for the first time OPA (Optical Parametrical Amplifier) for the generation of the laser irradiation in a long-wave regime. We tested it on the FETOSPEX-beamline in BASSYII electron storage ring. With this new technique we measured wavelength dependent demagnetization dynamics. We estimated that the demagnetization time is in a correlation with photon energy of the excitation pulse. Higher photon energy leads to the faster demagnetization in our material. We associate this result with the existence of the energy-gap for minority electrons and explained it with Elliot-Yaffet-scattering events. Additionally we applied new probe-method for magnetization state in this work and verified their effectivity. It is about the well-known XMCD (X-ray magnetic circular dichroism) which we adopted for the measurements in reflection geometry. Static experiments confirmed that the pure electronic dynamics can be separated from the magnetic one. We used photon energy fixed on the L3 of the corresponding elements with circular polarization. Appropriate incidence angel was estimated from static measurements. Using this probe method in dynamic measurements we explored electronic and magnetic dynamics in this alloy. KW - magnetizationdynamic KW - XMCD KW - Heusler-alloy KW - Magnetisierungsdynamik KW - XMCD KW - Heusler-Legierung Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-427860 ER -