TY - THES A1 - Damle, Mitali T1 - Gas distribution around galaxies in cosmological simulations T1 - Gasverteilung um Galaxien in kosmologischen Simulationen N2 - The evolution of a galaxy is pivotally governed by its pattern of star formation over a given period of time. The star formation rate at any given time is strongly dependent on the amount of cold gas available in the galaxy. Accretion of pristine gas from the Intergalactic medium (IGM) is thought to be one of the primary sources for star-forming gas. This gas first passes through the virial regions of the galaxy before reaching the Interstellar medium (ISM), the hub of star formation. On the other hand, owing to the evolutionary course of young and massive stars, energetic winds are ejected from the ISM to the virial regions of the galaxy. A bunch of interlinked, complex astrophysical processes, arising from the concurrent presence of both infalling as well as outbound gas, play out over a range of timescales in the halo region or the Circumgalactic medium (CGM) of a galaxy. It would not be incorrect to say that the CGM has a stronghold over the gas reserves of a galaxy and thus, plays a backhand, yet, rather pivotal role in shaping many galactic properties, some of which are also readily observable. Observing the multi-phase CGM (via spectral-line ion measurements), however, remains a non-trivial effort even today. Low particle densities as well as the CGM’s vast spatial extent, coupled with likely deviations from a spherical distribution, marr the possibility of obtaining complete, unbiased, high-quality spectral information tracing the full extent of the gaseous halo. This often incomplete information leads to multiple inferences about the CGM properties that give rise to multiple contradicting models. In this regard, computer simulations offer a neat solution towards testing and, subsequently, falsifying many of these existing CGM models. Thanks to their controlled environments, simulations are able to not only effortlessly transcend several orders of magnitude in time and space, but also get around many of the observational limitations and provide some unique views on many CGM properties. In this thesis, I focus on effectively using different computer simulations to understand the role of CGM in various astrophysical contexts, namely, the effect of Local Group (LG) environment, major merger events and satellite galaxies. In Chapter 2, I discuss the approach used for modeling various phases of the simulated z = 0 LG CGM in Hestia constrained simulations. Each of the three realizations contain a Milky Way (MW)–Andromeda (M31) galaxy pair, along with their corresponding sets of satellite galaxies, all embedded within the larger cosmological context. For characterizing the different temperature–density phases within the CGM, I model five tracer ions with cloudy ionization modeling. The cold and cool–ionized CGM (H i and Si iii respectively) in Hestia is very clumpy and distributed close to the galactic centers, while the warm-hot and hot CGM (O vi, O vii and O viii) is tenuous and volume-filling. On comparing the H i and Si iii column densities for the simulated M31 with observational measurements from Project AMIGA survey and other low-z galaxies, I found that Hestia galaxies produced less gas in the outer CGM, unlike observations. My carefully designed observational bias model subsequently revealed the possibility that some MW gas clouds might be incorrectly associated with the M31 CGM in observations, and hence, may be partly responsible for giving rise to the detected mismatch between simulated data and observations. In Chapter 3, I present results from four zoom–in, major merger, gas–rich simulations and the subsequent role of the gas, originally situated in the CGM, in influencing some of the galactic observables. The progenitor parameters are selected such that the post–merger remnants are MW–mass galaxies. We generally see a very clear gas bridge joining the merging galaxies in case of multiple passage mergers while such a bridge is mostly absent when a direct collision occurs. On the basis of particle–to–galaxy distance computations and tracer particle analysis, I found that about 33–48 percent of the cold gas contributing to the merger–induced star formation in the bridge originated from the CGM regions. In Chapter 4, I used a sample of 234 MW-mass, L* galaxies from the TNG50 cosmological simulations, with an aim of characterizing the impact of their global satellite populations on the extended cold CGM properties of their host L* halos. On the basis of halo mass and number of satellite galaxies (N_sats ), I categorized the sample into low and high mass bins, and subsequently into bottom, inter and top quartiles respectively. After confirming that satellites indeed influence the extended cold halo gas density profiles of the host galaxies, I investigated the effects of different satellite population parameters on the host halo cold CGMs. My analysis showed that there is hardly any cold gas associated with the satellite population of the lowest mass halos. The stellar mass of the most massive satellite (M_*mms ) impacted the cold gas in low mass bin halos the most, while N_sats (followed by M_*mms ) was the most influential factor for the high mass halos. In any case, how easily cold gas was stripped off the most massive satellite did not play much role. The number of massive (Stellar mass, M* > 10^8 M_solar) satellites as well as the M_*mms associated with a galaxy are two of the most crucial parameters determining how much cold gas ultimately finds its way from the satellites to the host halo. Low mass galaxies are found rather lacking on both these fronts unlike their high mass counterparts. This work highlights some aspects of the complex gas physics that constitute the basic essence of a low-z CGM. My analysis proved the importance of a cosmological environment, local surroundings and merger history in defining some key observable properties of a galactic CGM. Furthermore, I found that different satellite properties were responsible for affecting the cold–dense CGM of the low and high-mass parent galaxies. Finally, the LG emerged as an exciting prospect for testing and pinning down several intricate details about the CGM. N2 - Die zeitliche Entwicklung der Sternenentstehung in einer Galaxie ist ein bestimmender Faktor für deren Entwicklung. Dabei ist die Sternenentstehungsrate stark abhängig von der in der Galaxie verfügbaren Menge an kaltem Gas. Die Akkretion von Gas aus dem intergalaktischen Medium (IGM) wird als eine der wichtigsten Quellen für das Gasreservoir angesehen, aus dem sich junge Sterne bilden. Bei diesem Prozess passiert das Gas zunächst die virialisierten äußeren Regionen der Milchstraße bevor es das Interstellare Medium (ISM) erreicht, der wichtigste Ort für die galaktische Sternentstehung. Im Gegensatz dazu tragen energiereiche Winde Gas zurück in die virialisierten Außenbereiche der Galaxie. Diese entstehen aufgrund der spezifischen Evolutionsprozesse von besonders jungen und massereichen Sternen in der galaktischen Scheibe. Durch das Zusammenspiel von einfallendem und das die Galaxie verlassendem Gas entsteht eine Vielzahl von astrophysikalischen Prozessen welche auf unterschiedlichsten Zeitskalen sowie in der Haloregion der Galaxie und dem zirkumgalaktischen Medium (CGM) von besonderer Wichtigkeit sind. Es kann behauptet werden, dass das CGM maßgeblich über die Gasreserven der Galaxie entscheidet und daher eine elementare Rolle in der Bestimmung vieler galaktischer Eigenschaften spielt von denen mache direkt beobachtbar sind. Die Beobachtung des CGM in seinen vielen unterschiedlichen Gasphasen (durch die Spektrallinienanalyse mehrerer Ionenspezies) gestaltet sich auch heute noch als kompliziert. Die geringen Teilchendichten und die schiere Größe im Zusammenspiel mit Abweichungen von sphärischer Geometrie erschweren es, vollständige, repräsentative und hochqualitative spektrale Datensätze zu erhalten welche das volle Ausmaß das galaktischen Halos in Betracht ziehen. Diese unvollständige Informationslage führt oft zu unterschiedlichen Interpretationen der Eigenschaften des CGM welche sich in verschiedenen, sich mitunter widersprechenden Modellen, widerspiegeln. In diesem Zusammenhang bieten Computersimulationen eine elegante Lösung, um viele der CGM Modelle zu testen und schließlich zu verifizieren oder falsifizieren. Die kontrollierte Umgebung erlaubt es, das CGM mühelos auf unterschiedlichsten Größenordnungen in Raum und Zeit zu untersuchen aber auch observationstechnische Limitationen zu umgehen, um ein einzigartiges Bild der Eingenschaften des CGM zu erhalten. In dieser Arbeit fokussiere ich mich auf die effektive Nutzung von verschiedenen Computersimulationen, um die Rolle des CGM im verschiedenen astrophysikalischen Kontexten zu verstehen. Im Kapitel 2 diskutiere ich den Ansatz, welcher für das Modellieren derunterschiedlichen Gasphasen des CGM in der Lokalen Gruppe (LG) bei z = 0 in den ”constrained” Simulationen des Hestia Projekts angewandt worden iii ist. Jede der drei Realisierungen enthält ein Milchstraßen-M31 Paar zusammen ihren Satellitengalaxien. Alle zusammen sind dabei eingebettet in den größeren kosmologischen Kontext. Für die Charakterisierung der unterschiedlichen Temperatur-Dichte Phasen im CGM habe ich eine Gruppe von fünf Ionen gewählt welche das Vorhandensein der Phasen anzeigen. Für jede der Zellen in der Simulation habe ich das cloudy post-processing Toolkit angewandt und die entsprechenden Anteile der Ionen im Gas bestimmt. Das kalte und kühle CGM (entsprechend charakterisiert durch H i beziehungsweise Si iii) zeigt sich sehr klumpig und ist nahe an den galaktischen Zentren verteilt während das warm-heiße CGM (charakterisiert durch O vi, O vii, O viii) dünn verteilt und volumenfüllend ist. Durch den Vergleich der Säulendichten für H i und Si iii aus den Simulationen zusammen mit Beobachtungsdaten der AMIGA Durchmusterung und Studien über andere Galaxien mit geringer Rotverschiebung habe ich herausgefunden, dass hestia weniger Gas in den Außenbereichen des CGM produziert als es die Beobachtungsdaten suggerieren. Mein sorgfältig entworfenes Modell für den Beobachtungsbias hat die Möglichkeit aufgezeigt, dass in Beobachtungen mache der Milchstraße zugehörigen Gaswolken als M31-zugehörig missinterpretiert werden könnten. Im Kapitel 3 präsentiere ich Ergebnisse von vier zoom-in, major merger und gasreichen Simulationen unter dem Gesichtspunkt der Rolle des Gases, welches ursprünglich dem CGM zugehörig ist und dessen Einfluss auf einige galaktische Observablen. Die initialen Parameter sind so ausgewählt, dass die den Verschmelzungen entspringenden Galaxien eine vergleichbare Masse wie die der Milchstraße besitzen. Im Allgemeinen sehen wir eine klare Brücke von Gas im Falle von Verschmelzungen welche mehrere separate Annäherungen durchlebten. Im Vergleich dazu fehlt diese Brücke in den Fällen einer direkten Kollision. Auf der Grundlage von particle-to-galaxy Distanz Berechnungen und tracer particle Analysen habe ich herausgefunden, dass rund 33–48 Prozent des kalten Gases aus dem CGM zur Sternenentstehung, welche in Folge der Kollision erfolgt, beiträgt. In Kapitel 4 habe ich eine Stichprobe aus 234 L* Galaxien, jeweils mit der Masse der Milchstraße, aus der Kosmologischen Simulation TNG50 genutzt, um den Einfluss der globalen Begleitgalaxienpopulation auf die Eigenschaften des ausgedehnten und kalten CGM der Zentralhalos zu bestimmen. Auf der Basis der Halomasse habe ich die Galaxienhalos in Bins niedriger und hohern Masse eingeteilt. Dabei ist jeder dieser Bins wiederum unterteilt in das untere, mittlere und obere Quartil in Abhängigkeit der Anzahl der Begleitgalaxien (N_sats) im jeweiligen Halo. Nach der Bestätigung dass Begleitgalaxien in der Tat die Gasdichteprofile ihrer Zentralgalaxie beeinflussen, habe ich die Effekte von verschiedenen Populationsparametern der Begleitgalaxien auf die CGM der jeweiligen Zentralgalaxien untersucht. Meine Analyse zeigt, dass nahezu kein kaltes Gas mit der Population der Satellitengalaxien in den Halos mit der geringsten Masse assoziiert ist. Das Gas der Halos im masseärmeren Bin ist primär beeinflusst durch die stellare Masse der massereichsten Satelliten-galaxie (M_*mms), wohingegen N_sats (gefolgt von M _*mms) die Masse des kalten Gases der massereichsten Zentralhalos am signifikantesten beeinflusst hat. Unabhängig davon schien es nicht von Relevanz zu sein wie einfach das Gas von der massereichsten Satellitengalaxie abgetragen werden kann. Die Anzahl der der massereichen (M* > 10^8 M_solar) Satellitengalaxien, sowie die mit einer Galaxie assoziierten M_*mms zeigten sich als zwei der Wichtigsten Parameter um zu verstehen wie das kalte Gas von den Satellitengalaxien in den Halo transferiert wird. Im Falle von masseärmeren Galaxien scheinen sich diese in beiden Aspekten von ihren massereichen Gegenstücken zu unterscheiden und zeigen keine besondere Abhängingkeit. Diese Arbeit behandelt einige Aspekte der komplexem physikalischen Aspekte von astrophysikalischen Gasen welche die Basis für die Untersuchung des CGM bei geringen Rotverschiebungen bildet. Meine Analyse zeigt die Wichtigkeit des Kosmologischen Umfelds, die lokale Umgebung, sowie die Verschmelzungshistorie indem sie fundamentale Observablen des galaktischen CGM beeinflussen. Des weiteren habe ich herausgefunden, dass verschiedene Satelliteneigenschaften für die Beeinflussung des kalt–dichten CGM der masseärmeren und massereichen Muttergalaxien verantwortlich waren. Schließlich stellte sich heraus, dass die LG eine vielversprechendes Beispiel zum Testen und Festhalten mehrerer komplizierter Details über das CGM darstellt. KW - circumgalactic medium KW - cosmological simulations KW - local group KW - major mergers KW - satellite galaxies KW - zirkumgalaktischen Medium KW - kosmologische Computersimulationen KW - lokalen Gruppe KW - Major mergers KW - Begleitgalaxien Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-590543 ER - TY - THES A1 - Reppert, Alexander von T1 - Magnetic strain contributions in laser-excited metals studied by time-resolved X-ray diffraction T1 - Untersuchung magnetischer Beiträge zur Ausdehnung laserangeregter Metalle mittels zeitaufgelöster Röntgenbeugungsexperimente N2 - In this work I explore the impact of magnetic order on the laser-induced ultrafast strain response of metals. Few experiments with femto- or picosecond time-resolution have so far investigated magnetic stresses. This is contrasted by the industrial usage of magnetic invar materials or magnetostrictive transducers for ultrasound generation, which already utilize magnetostrictive stresses in the low frequency regime. In the reported experiments I investigate how the energy deposition by the absorption of femtosecond laser pulses in thin metal films leads to an ultrafast stress generation. I utilize that this stress drives an expansion that emits nanoscopic strain pulses, so called hypersound, into adjacent layers. Both the expansion and the strain pulses change the average inter-atomic distance in the sample, which can be tracked with sub-picosecond time resolution using an X-ray diffraction setup at a laser-driven Plasma X-ray source. Ultrafast X-ray diffraction can also be applied to buried layers within heterostructures that cannot be accessed by optical methods, which exhibit a limited penetration into metals. The reconstruction of the initial energy transfer processes from the shape of the strain pulse in buried detection layers represents a contribution of this work to the field of picosecond ultrasonics. A central point for the analysis of the experiments is the direct link between the deposited energy density in the nano-structures and the resulting stress on the crystal lattice. The underlying thermodynamical concept of a Grüneisen parameter provides the theoretical framework for my work. I demonstrate how the Grüneisen principle can be used for the interpretation of the strain response on ultrafast timescales in various materials and that it can be extended to describe magnetic stresses. The class of heavy rare-earth elements exhibits especially large magnetostriction effects, which can even lead to an unconventional contraction of the laser-excited transducer material. Such a dominant contribution of the magnetic stress to the motion of atoms has not been demonstrated previously. The observed rise time of the magnetic stress contribution in Dysprosium is identical to the decrease in the helical spin-order, that has been found previously using time-resolved resonant X-ray diffraction. This indicates that the strength of the magnetic stress can be used as a proxy of the underlying magnetic order. Such magnetostriction measurements are applicable even in case of antiparallel or non-collinear alignment of the magnetic moments and a vanishing magnetization. The strain response of metal films is usually determined by the pressure of electrons and lattice vibrations. I have developed a versatile two-pulse excitation routine that can be used to extract the magnetic contribution to the strain response even if systematic measurements above and below the magnetic ordering temperature are not feasible. A first laser pulse leads to a partial ultrafast demagnetization so that the amplitude and shape of the strain response triggered by the second pulse depends on the remaining magnetic order. With this method I could identify a strongly anisotropic magnetic stress contribution in the magnetic data storage material iron-platinum and identify the recovery of the magnetic order by the variation of the pulse-to-pulse delay. The stark contrast of the expansion of iron-platinum nanograins and thin films shows that the different constraints for the in-plane expansion have a strong influence on the out-of-plane expansion, due to the Poisson effect. I show how such transverse strain contributions need to be accounted for when interpreting the ultrafast out-of-plane strain response using thermal expansion coefficients obtained in near equilibrium conditions. This work contributes an investigation of magnetostriction on ultrafast timescales to the literature of magnetic effects in materials. It develops a method to extract spatial and temporal varying stress contributions based on a model for the amplitude and shape of the emitted strain pulses. Energy transfer processes result in a change of the stress profile with respect to the initial absorption of the laser pulses. One interesting example occurs in nanoscopic gold-nickel heterostructures, where excited electrons rapidly transport energy into a distant nickel layer, that takes up much more energy and expands faster and stronger than the laser-excited gold capping layer. Magnetic excitations in rare earth materials represent a large energy reservoir that delays the energy transfer into adjacent layers. Such magneto-caloric effects are known in thermodynamics but not extensively covered on ultrafast timescales. The combination of ultrafast X-ray diffraction and time-resolved techniques with direct access to the magnetization has a large potential to uncover and quantify such energy transfer processes. N2 - In dieser Arbeit untersuche ich den Einfluss magnetischer Ordnung auf die laser-induzierte, ultraschnelle Ausdehnung von Metallen. In Experimenten mit Femto- oder Pikosekunden Zeitauflösung sind magnetische Drücke bisher kaum erforscht. Dies steht im Kontrast zur industriellen Verwendung von magnetischen Invar Materialien oder magnetostriktiven Ultraschallgebern, in denen magnetische Drücke bereits in niedrigeren Frequenzbereichen Anwendung finden. In meinen Experimenten untersuche ich, wie der Energieeintrag durch die Absorption von Femtosekunden-Laserpulsen in dünnen Metallschichten zu einem ultraschnellen Druckanstieg führt. Dabei nutze ich, dass der Druckanstieg zu einer Ausdehnung führt, welche Deformationswellen auf der Nanometerskala, sogenannte Hyperschallpulse, in angrenzende Schichten aussendet. Sowohl die Ausdehnung als auch die Deformationspulse ändern den mittleren Abstand zwischen den Atomen in der Probe, welcher mittels Röntgenbeugung an einer Laser-getriebenen Plasma-Röntgenquelle mit einer Subpikosekunden-Zeitauflösung detektiert wird. Das Verfahren der ultraschnellen Röntgenbeugung gelingt auch in Heterostrukturen mit vergrabenen Detektionsschichten, zu denen optische Methoden aufgrund ihrer limitierter Eindringtiefe in Metallen keinen Zugang haben. Ein Beitrag dieser Arbeit zum Feld der Pikosekunden-Akustik ist es, aus der Ausdehnung einer solchen Detektionsschicht Rückschlüsse auf die initialen Energietransferprozesse zu ziehen. Der direkte Zusammenhang zwischen der eingebrachten Energiedichte in die Nanostrukturen und dem resultierenden Druck auf das Atomgitter ist ein zentraler Punkt in meiner Analyse der Experimente. Das zu Grunde liegende thermodynamische Konzept des Grüneisen-Parameters bildet den theoretischen Kontext meiner Publikationen. Anhand verschiedener Materialien demonstriere ich, wie dieses Prinzip auch zur Analyse der Ausdehnung auf ultraschnellen Zeitskalen verwendet werden kann und sich auch auf magnetische Drücke übertragen lässt. Insbesondere in der Materialklasse der schweren, seltenen Erdelemente sind Magnetostriktionseffekte sehr groß und führen dort sogar zu einem ungewöhnlichen Zusammenziehen des Materials nach der Laseranregung. Solch ein bestimmender Einfluss des magnetischen Drucks auf die Atombewegung ist bisher nicht gezeigt worden. Die Zeitskala des magnetischen Druckanstiegs entspricht dabei der beobachteten Abnahme der helikalen Spin-Ordnung, welche zuvor mittels zeitaufgelöster, resonanter Röntgenbeugung ermittelt wurde. Dies zeigt, dass die Stärke des magnetischen Drucks als Maß für magnetische Ordnung dienen kann, insbesondere auch im Fall von antiparalleler oder nicht-kollinearer Ordnung der magnetischen Momente in Proben mit verschwindender Magnetisierung. In Metallfilmen ist die Dehnung des Atomgitters in der Regel durch Druck von Elektronen und Gitterschwingungen geprägt. Um den magnetischen Druckbeitrag auch in solchen Fällen zu extrahieren, in denen systematische Experimente oberhalb und unterhalb der magnetischen Ordnungstemperatur nicht praktikabel sind, habe ich ein neuartiges Doppelpuls-Anregungsverfahren entwickelt, welches allgemein für die Untersuchung von Phasenübergängen nützlich ist. Der Energieeintrag durch den ersten Laserpuls führt dabei zu einer partiellen, ultraschnellen Demagnetisierung, sodass die Amplitude und Form der Gitterausdehnung nach dem zweiten Puls von der Stärke des verbliebenen magnetischen Drucks und somit von der verbliebenen magnetischen Ordnung abhängt. Mit dieser Methode ist es möglich geworden, einen stark richtungsabhängigen, magnetischen Druckbeitrag im Speichermedium Eisen-Platin zu identifizieren und mittels Variation des Puls-zu-Puls Abstands auch die Rückkehr der magnetischen Ordnung zu zeigen. Die unterschiedliche Ausdehnung von Eisen-Platin Nanopartikeln und dünnen Filmen zeigt dabei, dass die verschiedenen Zwangsbedingungen für die Ausdehnung entlang der Probenoberfläche aufgrund des Poisson-Effekts einen entscheidenden Einfluss auf die ultraschnelle Ausdehnung senkrecht zur Probenoberfläche hat. Ich analysiere, wie die zugrunde liegende Querkontraktion bei der Interpretation der ultraschnellen Ausdehnung auf der Basis von thermischen Ausdehnungskoeffizienten im Quasi-Gleichgewicht berücksichtigt werden kann. Meine Arbeit erweitert die Literatur um einen Beitrag zur ultraschnellen Magnetostriktion und entwickelt eine Methodik mittels derer räumlich und zeitlich variierende Druckbeiträge anhand einer Modellierung der Form der Deformationswellen extrahiert werden können. Energietransferprozesse spiegeln sich dabei durch eine Änderung des Druckprofils gegenüber dem Absorptionsprofil der Laserpulse wider. KW - lattice dynamics KW - magnetism KW - ultrafast KW - X-ray diffraction KW - Gitterdynamik KW - Magnetismus KW - ultraschnell KW - Röntgenbeugung Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-535582 ER - TY - THES A1 - Perdigón-Toro, Lorena T1 - On the Generation and Fate of Free Carriers in Non-Fullerene Acceptor Organic Solar Cells N2 - Organic solar cells offer an efficient and cost-effective alternative for solar energy harvesting. This type of photovoltaic cell typically consists of a blend of two organic semiconductors, an electron donating polymer and a low molecular weight electron acceptor to create what is known as a bulk heterojunction (BHJ) morphology. Traditionally, fullerene-based acceptors have been used for this purpose. In recent years, the development of new acceptor molecules, so-called non-fullerene acceptors (NFA), has breathed new life into organic solar cell research, enabling record efficiencies close to 19%. Today, NFA-based solar cells are approaching their inorganic competitors in terms of photocurrent generation, but lag in terms of open circuit voltage (V_OC). Interestingly, the V_OC of these cells benefits from small offsets of orbital energies at the donor-NFA interface, although previous knowledge considered large energy offsets to be critical for efficient charge carrier generation. In addition, there are several other electronic and structural features that distinguish NFAs from fullerenes. My thesis focuses on understanding the interplay between the unique attributes of NFAs and the physical processes occurring in solar cells. By combining various experimental techniques with drift-diffusion simulations, the generation of free charge carriers as well as their recombination in state-of-the-art NFA-based solar cells is characterized. For this purpose, solar cells based on the donor polymer PM6 and the NFA Y6 have been investigated. The generation of free charge carriers in PM6:Y6 is efficient and independent of electric field and excitation energy. Temperature-dependent measurements show a very low activation energy for photocurrent generation (about 6 meV), indicating barrierless charge carrier separation. Theoretical modeling suggests that Y6 molecules have large quadrupole moments, leading to band bending at the donor-acceptor interface and thereby reducing the electrostatic Coulomb dissociation barrier. In this regard, this work identifies poor extraction of free charges in competition with nongeminate recombination as a dominant loss process in PM6:Y6 devices. Subsequently, the spectral characteristics of PM6:Y6 solar cells were investigated with respect to the dominant process of charge carrier recombination. It was found that the photon emission under open-circuit conditions can be almost entirely attributed to the occupation and recombination of Y6 singlet excitons. Nevertheless, the recombination pathway via the singlet state contributes only 1% to the total recombination, which is dominated by the charge transfer state (CT-state) at the donor-acceptor interface. Further V_OC gains can therefore only be expected if the density and/or recombination rate of these CT-states can be significantly reduced. Finally, the role of energetic disorder in NFA solar cells is investigated by comparing Y6 with a structurally related derivative, named N4. Layer morphology studies combined with temperature-dependent charge transport experiments show significantly lower structural and energetic disorder in the case of the PM6:Y6 blend. For both PM6:Y6 and PM6:N4, disorder determines the maximum achievable V_OC, with PM6:Y6 benefiting from improved morphological order. Overall, the obtained findings point to avenues for the realization of NFA-based solar cells with even smaller V_OC losses. Further reduction of nongeminate recombination and energetic disorder should result in organic solar cells with efficiencies above 20% in the future. N2 - Organische Solarzellen bieten eine effiziente und kostengünstige Alternative für die Nutzung von Sonnenenergie. Bei dieser Art von Photovoltaikzellen werden in der Regel zwei organische Halbleiter, ein elektronenspendendes Polymer und ein niedermolekularer Elektronenakzeptor gemischt, um eine sogenannte „Bulk-Heterojunction“ (BHJ)-Morphologie zu erzeugen. Traditionell wurden hierfür Fulleren-basierte Akzeptoren verwendet. In den letzten Jahren hat die Entwicklung neuer Akzeptor-Moleküle, so genannter Nicht-Fulleren-Akzeptoren (NFA), der organischen Solarzellenforschung neues Leben eingehaucht und damit Rekordwirkungsgrade >19 % ermöglicht. Heutzutage nähern sich NFA-basierte Solarzellen ihren anorganischen Konkurrenten bezüglich der Photostromerzeugung an, nicht jedoch im Hinblick auf die Leerlaufspannung (V_OC). Interessanterweise profitiert der V_OC dieser Zellen von kleinen Offsets der Orbitalenergien an der Donor-NFA-Grenzfläche, obwohl nach bisherigem Wissen große Energieoffsets als entscheidend für die effiziente Ladungsträgergenerierung an der Heterogrenzfläche galten. Darüber hinaus gibt es eine Reihe weiterer elektronischer und struktureller Merkmale, die NFAs von Fullerenen unterscheiden. Meine Dissertation konzentriert sich auf ein tiefgreifendes Verständnis des Zusammenspiels der einzigartigen Eigenschaften von NFAs und den physikalischen Prozessen in daraus hergestellten Solarzellen. Durch die Kombination verschiedener experimenteller Techniken mit Drift-Diffusions-Simulationen wird die Erzeugung freier Ladungsträger sowie deren Rekombination in modernen NFA-basierten Solarzellen charakterisiert. Zu diesem Zweck wurden Solarzellen auf Basis des Donor-Polymers PM6 und des NFA Y6 untersucht. Die Erzeugung freier Ladungsträger in PM6:Y6 erweist sich dabei als effizient und unabhängig von elektrischem Feld und Anregungsenergie. Temperaturabhängige Messungen zeigen eine sehr geringe Aktivierungsenergie für die Photostromerzeugung (ca. 6 meV), was auf eine barrierefreie Ladungsträgertrennung hinweist. Theoretische Modellierungen legen nahe, dass Y6-Moleküle große Quadrupolmomente aufweisen, was zu einer Bandverbiegung an der Donor-Akzeptor-Grenzfläche führt und dabei die elektrostatische Coulombsch-Dissoziationsbarriere reduziert. In dieser Hinsicht identifiziert diese Arbeit die schlechte Extraktion freier Ladungen in Konkurrenz zur „nongeminalen“ Rekombination als einen dominanten Verlustprozess in PM6:Y6 Zellen. In weiterer Folge wurden die spektralen Eigenschaften von PM6:Y6-Solarzellen im Hinblick auf den dominanten Prozess der Ladungsträgergenerierung und rekombination untersucht. Es zeigte sich, dass die Photonenemission unter Leerlaufbedingungen fast vollständig auf die Besetzung und Rekombination von Y6-Singlet-Exzitonen zurückgeführt werden kann. Trotzdem trägt der Rekombinationspfad über den Singlett-Zustand nur zu 1 % zur gesamten Rekombination bei, die über den Ladungstransfer-Zustand (CT-state) an der Donor-Akzeptor-Grenzfläche dominiert wird. Weitere V_OC Gewinne sind daher nur zu erwarten, wenn die Dichte und/oder die Rekombinationsrate dieser CT-Zustände erheblich reduziert werden kann. Schließlich wird die Rolle der energetischen Unordnung in NFA-Solarzellen durch den Vergleich von Y6 mit einem strukturverwandten Derivat, genannt N4, untersucht. Untersuchungen zur Schichtmorphologie in Kombination mit Experimenten zum temperaturabhängigen Ladungstransport zeigen eine deutlich geringere strukturelle und energetische Unordnung im Fall des PM6:Y6 Blends. Sowohl für PM6:Y6 als auch für PM6:N4 bestimmt die Unordnung den maximal erreichbaren V_OC, wobei PM6:Y6 von der verbesserten morphologischen Ordnung profitiert. Insgesamt weisen die gewonnenen Erkenntnisse Wege für die Realisierung von NFA-basierten Solarzellen mit noch kleineren V_OC-Verlusten auf. Durch die weitere Reduzierung der „nongeminaten“ Rekombination als auch der energetischen Unordnung sollten in Zukunft organische Solarzellen mit einem Wirkungsgrad von über 20 % möglich werden. T2 - Über die Photogenerierung und Rekombination freier Ladungsträger in organischen Solarzellen mit Nicht-Fulleren-Akzeptoren KW - organic solar cells KW - non-fullerene acceptors KW - free charge generation KW - free charge recombination KW - energetic disorder KW - organic semiconductors KW - energetische Unordnung KW - Generierung freier Ladungsträger KW - freie Ladungsträger Rekombination KW - Nicht-Fulleren-Akzeptoren KW - organische Halbleiter KW - organische Solarzellen Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-558072 ER - TY - THES A1 - Köhler, Raphael T1 - Towards seasonal prediction: stratosphere-troposphere coupling in the atmospheric model ICON-NWP N2 - Stratospheric variability is one of the main potential sources for sub-seasonal to seasonal predictability in mid-latitudes in winter. Stratospheric pathways play an important role for long-range teleconnections between tropical phenomena, such as the quasi-biennial oscillation (QBO) and El Niño-Southern Oscillation (ENSO), and the mid-latitudes on the one hand, and linkages between Arctic climate change and the mid-latitudes on the other hand. In order to move forward in the field of extratropical seasonal predictions, it is essential that an atmospheric model is able to realistically simulate the stratospheric circulation and variability. The numerical weather prediction (NWP) configuration of the ICOsahedral Non-hydrostatic atmosphere model ICON is currently being used by the German Meteorological Service for the regular weather forecast, and is intended to produce seasonal predictions in future. This thesis represents the first extensive evaluation of Northern Hemisphere stratospheric winter circulation in ICON-NWP by analysing a large set of seasonal ensemble experiments. An ICON control climatology simulated with a default setup is able to reproduce the basic behaviour of the stratospheric polar vortex. However, stratospheric westerlies are significantly too weak and major stratospheric warmings too frequent, especially in January. The weak stratospheric polar vortex in ICON is furthermore connected to a mean sea level pressure (MSLP) bias pattern resembling the negative phase of the Arctic Oscillation (AO). Since a good representation of the drag exerted by gravity waves is crucial for a realistic simulation of the stratosphere, three sensitivity experiments with reduced gravity wave drag are performed. Both a reduction of the non-orographic and orographic gravity wave drag respectively, lead to a strengthening of the stratospheric vortex and thus a bias reduction in winter, in particular in January. However, the effect of the non-orographic gravity wave drag on the stratosphere is stronger. A third experiment, combining a reduced orographic and non-orographic drag, exhibits the largest stratospheric bias reductions. The analysis of stratosphere-troposphere coupling based on an index of the Northern Annular Mode demonstrates that ICON realistically represents downward coupling. This coupling is intensified and more realistic in experiments with a reduced gravity wave drag, in particular with reduced non-orographic drag. Tropospheric circulation is also affected by the reduced gravity wave drag, especially in January, when the strongly improved stratospheric circulation reduces biases in the MSLP patterns. Moreover, a retuning of the subgrid-scale orography parameterisations leads to a significant error reduction in the MSLP in all months. In conclusion, the combination of these adjusted parameterisations is recommended as a current optimal setup for seasonal simulations with ICON. Additionally, this thesis discusses further possible influences on the stratospheric polar vortex, including the influence of tropical phenomena, such as QBO and ENSO, as well as the influence of a rapidly warming Arctic. ICON does not simulate the quasi-oscillatory behaviour of the QBO and favours weak easterlies in the tropical stratosphere. A comparison with a reanalysis composite of the easterly QBO phase reveals, that the shift towards the easterly QBO in ICON further weakens the stratospheric polar vortex. On the other hand, the stratospheric reaction to ENSO events in ICON is realistic. ICON and the reanalysis exhibit a weakened stratospheric vortex in warm ENSO years. Furthermore, in particular in winter, warm ENSO events favour the negative phase of the Arctic Oscillation, whereas cold events favour the positive phase. The ICON simulations also suggest a significant effect of ENSO on the Atlantic-European sector in late winter. To investigate the influence of Arctic climate change on mid-latitude circulation changes, two differing approaches with transient and fixed sea ice conditions are chosen. Neither ICON approach exhibits the mid-latitude tropospheric negative Arctic Oscillation circulation response to amplified Arctic warming, as it is discussed on the basis of observational evidence. Nevertheless, adding a new model to the current and active discussion on Arctic-midlatitude linkages, further contributes to the understanding of divergent conclusions between model and observational studies. N2 - Die stratosphärische Variabilität ist eine der wichtigsten potentiellen Quellen für die Vorhersagbarkeit der atmosphärischen Zirkulation in den mittleren Breiten im Winter auf der Zeitskala von Wochen bis zu Jahreszeiten. Stratosphärische Prozesse spielen eine grundlegende Rolle für die Fernverbindungen (Telekonnektionen) zwischen tropischen Klimaphänomenen, wie der quasi-zweijährigen Schwingung (QBO) oder „El Niño-Südliche Oszillation“ (ENSO), und den mittleren Breiten, sowie den Telekonnektionen zwischen arktischen Klimaänderungen und der atmosphärischen Zirkulation in den mittleren Breiten. Die Fähigkeit eines atmosphärischen Modells, die stratosphärische Zirkulation und deren Variabilität realistisch zu simulieren, ist deshalb von grundlegender Bedeutung, um die Jahreszeitenvorhersage in den mittleren Breiten deutlich zu verbessern. Das nichthydrostatische Atmosphärenmodell ICON (ICOsahedral Non-hydrostatic atmosphere model) wird gegenwärtig beim Deutschen Wetterdienst (DWD) in der numerischen Wettervorhersagekonfiguration (ICON-NWP) für die Wettervorhersage genutzt, und soll zukünftig auch für Jahreszeitenvorhersagen benutzt werden. Darauf basierend, präsentiert die vorliegende Arbeit eine Vielzahl von saisonalen Ensembleexperimenten mit ICON-NWP und liefert damit die erste umfassende Bewertung der stratosphärischen Winterzirkulation der nördlichen Hemisphäre in ICON-NWP. Die Klimatologie eines ICON-Modelllaufs im Standardsetup reproduziert die grundlegenden Eigenschaften des stratosphärischen Polarwirbels. Allerdings sind die stratosphärischen Westwinde deutlich schwächer als in den Beobachtungen, und starke Stratosphärenerwärmungen treten insbesondere im Januar zu häufig auf. Zudem ist der schwache stratosphärische Polarwirbel in ICON mit einem typischen Fehler-Muster des Bodenluftdrucks verknüpft, welches der negativen Phase der Arktischen Oszillation (AO) ähnelt. Da eine gute Darstellung des von Schwerewellen ausgeübten Widerstands für eine realistische Simulation der Stratosphäre entscheidend ist, werden drei Sensitivitätsexperimente mit reduziertem Schwerewellenwiderstand durchgeführt. Sowohl eine Verringerung des nicht-orographischen, als auch eine Verringerung des orographischen Schwerewellenwiderstands führen jeweils zu einer Verstärkung des stratosphärischen Wirbels und damit zu einer Verringerung des Fehlers im Winter, insbesondere im Januar. Die Wirkung des nicht-orographischen Schwerewellenwiderstands auf die Stratosphäre ist hierbei jedoch stärker. Ein drittes Experiment, welches den reduzierten orographischen und nicht-orographischen Widerstand kombiniert, zeigt die größten Verbesserungen in der Stratosphäre. Die auf dem Index des „Northern Annular Mode“ basierende Analyse der Stratosphären-Troposphären-Kopplung zeigt, dass ICON die nach unten gerichtete Kopplung zwischen der Stratosphäre und Troposphäre realistisch darstellt. Diese Kopplung wird in Experimenten mit einem reduzierten Schwerewellenwiderstand verstärkt und realistischer dargestellt, dies gilt insbesondere für den reduzierten nicht-orographischen Widerstand. Auch die troposphärische Zirkulation wird durch den reduzierten Schwerewellenwiderstand beeinflusst, vor allem im Januar, wenn die stark verbesserte stratosphärische Zirkulation den Fehler in den Bodenluftdruckfeldern reduziert. Darüber hinaus führt ein Tuning der Parameterisierung der subgrid-skaligen orographischen Schwerewellen zu einer signifikanten Fehlerreduktion des Bodenluftdrucks in allen Monaten. Die Kombination all dieser angepassten Parametrisierungen wird als derzeit optimales Setup für Jahreszeiten-Simulationen mit ICON vorgeschlagen. Darüber hinaus werden in dieser Arbeit weitere mögliche Einflussfaktoren auf den stratosphärischen Polarwirbel diskutiert, darunter der Einfluss tropischer Phänomene, wie QBO und ENSO, sowie der Einfluss einer sich rasch erwärmenden Arktis. Das quasi-oszillierende Verhalten der QBO wird durch ICON nicht simuliert, sodass schwache Ostwinde in der tropischen Stratosphäre dominieren. Ein Vergleich mit einem Reanalyse-Komposit der östlichen QBO-Phase zeigt, dass die Verschiebung in Richtung der östlichen QBO in ICON den stratosphärischen Polarwirbel weiter abschwächt. Die stratosphärische Reaktion auf ENSO-Ereignisse in ICON ist jedoch realistisch. ICON und Reanalysedaten zeigen einen abgeschwächten Stratosphärenwirbel in warmen ENSO-Jahren. Darüber hinaus begünstigen insbesondere im Winter warme ENSO-Ereignisse die negative Phase der Arktischen Oszillation, während kalte Ereignisse die positive Phase begünstigen. Die ICON-Simulationen deuten auch auf einen signifikanten Effekt von ENSO auf den atlantisch-europäischen Sektor im Spätwinter hin. Um den Einfluss des arktischen Klimawandels auf Änderungen der Zirkulation in mittleren Breiten zu untersuchen, werden zwei unterschiedliche Ansätze mit transienten und festen Meereisgrenzen gewählt. Keiner der beiden ICON-Ansätze zeigt eine Tendenz zur negativen Phase der Arktische Oszillation als Reaktion auf die verstärkte Erwärmung der Arktis, wie sie in der Literatur anhand von Beobachtungsdaten häufig diskutiert wird. Jedoch wird somit der aktuellen und aktiven Diskussion zu den Auswirkungen des arktischen Klimawandels auf die Zirkulation der mittleren Breiten ein neues Modell hinzugefügt. T2 - Im Hinblick auf die Jahreszeitenvorhersage: Stratosphären-Troposphären-Kopplung in dem Atmosphärenmodell ICON-NWP KW - Seasonal prediction KW - Stratosphere-troposphere coupling KW - ICON KW - Stratospheric polar vortex KW - Jahreszeitenvorhersage KW - Stratosphären-Troposphären-Kopplung KW - ICON KW - Stratosphärischer Polarwirbel KW - El Niño-Southern Oscillation (ENSO) KW - El Niño-Südliche Oszillation KW - Arctic-midlatitude linkages KW - Verbindungspfade zwischen der Arktis und den mittleren Breiten Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-487231 ER - TY - THES A1 - Zeitz, Maria T1 - Modeling the future resilience of the Greenland Ice Sheet T1 - Numerische Modellierung der zukünftigen Resilienz des grönländischen Eisschildes BT - from the flow of ice to the interplay of feedbacks N2 - The Greenland Ice Sheet is the second-largest mass of ice on Earth. Being almost 2000 km long, more than 700 km wide, and more than 3 km thick at the summit, it holds enough ice to raise global sea levels by 7m if melted completely. Despite its massive size, it is particularly vulnerable to anthropogenic climate change: temperatures over the Greenland Ice Sheet have increased by more than 2.7◦C in the past 30 years, twice as much as the global mean temperature. Consequently, the ice sheet has been significantly losing mass since the 1980s and the rate of loss has increased sixfold since then. Moreover, it is one of the potential tipping elements of the Earth System, which might undergo irreversible change once a warming threshold is exceeded. This thesis aims at extending the understanding of the resilience of the Greenland Ice Sheet against global warming by analyzing processes and feedbacks relevant to its centennial to multi-millennial stability using ice sheet modeling. One of these feedbacks, the melt-elevation-feedback is driven by the temperature rise with decreasing altitudes: As the ice sheet melts, its thickness and surface elevation decrease, exposing the ice surface to warmer air and thus increasing the melt rates even further. The glacial isostatic adjustment (GIA) can partly mitigate this melt-elevation feedback as the bedrock lifts in response to an ice load decrease, forming the negative GIA feedback. In my thesis, I show that the interaction between these two competing feedbacks can lead to qualitatively different dynamical responses of the Greenland Ice Sheet to warming – from permanent loss to incomplete recovery, depending on the feedback parameters. My research shows that the interaction of those feedbacks can initiate self-sustained oscillations of the ice volume while the climate forcing remains constant. Furthermore, the increased surface melt changes the optical properties of the snow or ice surface, e.g. by lowering their albedo, which in turn enhances melt rates – a process known as the melt-albedo feedback. Process-based ice sheet models often neglect this melt-albedo feedback. To close this gap, I implemented a simplified version of the diurnal Energy Balance Model, a computationally efficient approach that can capture the first-order effects of the melt-albedo feedback, into the Parallel Ice Sheet Model (PISM). Using the coupled model, I show in warming experiments that the melt-albedo feedback almost doubles the ice loss until the year 2300 under the low greenhouse gas emission scenario RCP2.6, compared to simulations where the melt-albedo feedback is neglected, and adds up to 58% additional ice loss under the high emission scenario RCP8.5. Moreover, I find that the melt-albedo feedback dominates the ice loss until 2300, compared to the melt-elevation feedback. Another process that could influence the resilience of the Greenland Ice Sheet is the warming induced softening of the ice and the resulting increase in flow. In my thesis, I show with PISM how the uncertainty in Glen’s flow law impacts the simulated response to warming. In a flow line setup at fixed climatic mass balance, the uncertainty in flow parameters leads to a range of ice loss comparable to the range caused by different warming levels. While I focus on fundamental processes, feedbacks, and their interactions in the first three projects of my thesis, I also explore the impact of specific climate scenarios on the sea level rise contribution of the Greenland Ice Sheet. To increase the carbon budget flexibility, some warming scenarios – while still staying within the limits of the Paris Agreement – include a temporal overshoot of global warming. I show that an overshoot by 0.4◦C increases the short-term and long-term ice loss from Greenland by several centimeters. The long-term increase is driven by the warming at high latitudes, which persists even when global warming is reversed. This leads to a substantial long-term commitment of the sea level rise contribution from the Greenland Ice Sheet. Overall, in my thesis I show that the melt-albedo feedback is most relevant for the ice loss of the Greenland Ice Sheet on centennial timescales. In contrast, the melt-elevation feedback and its interplay with the GIA feedback become increasingly relevant on millennial timescales. All of these influence the resilience of the Greenland Ice Sheet against global warming, in the near future and on the long term. N2 - Das grönländische Eisschild ist die zweitgrößte Eismasse der Erde. Es fasst genug Eis, um den globalen Meeresspiegel um 7m anzuheben, wenn er vollständig schmilzt. Trotz seiner Größe ist es durch den vom Menschen verursachten Klimawandel immens gefährdet: Die Temperaturen über Grönland sind in den letzten 30 Jahren um mehr als 2,7◦C gestiegen, doppelt so stark wie im globalen Mittel. Daher verliert das Eisschild seit den 1980er Jahren an Masse und die Verlustrate hat sich seitdem versechsfacht. Zudem ist das grönländische Eisschild ein Kippelement des Erdsystems, es könnte sich unwiederbringlich verändern, wenn die globale Erwärmung einen Schwellwert überschreiten sollte. Ziel dieser Arbeit ist es, das Verständnis für die Resilienz des grönländischen Eisschildes zu erweitern, indem relevante Rückkopplungen und Prozesse analysiert werden. Eine dieser Rückkopplungen, die positive Schmelz-Höhen-Rückkopplung wird durch den Temperaturanstieg bei abnehmender Höhe angetrieben: Wenn der Eisschild schmilzt, nehmen seine Dicke und die Oberflächenhöhe ab, wodurch die Eisoberfläche wärmerer Luft ausgesetzt wird und die Schmelzraten noch weiter ansteigen. Die glaziale isostatische Anpassung (GIA) kann die Schmelz-Höhen-Rückkopplung teilweise abschwächen, da sich der Erdmantel als Reaktion auf die abnehmende Eislast hebt und so die negative GIA-Rückkopplung bildet. Ich zeige, dass die Interaktion zwischen diesen beiden konkurrierenden Rückkopplungen zu qualitativ unterschiedlichem dynamischen Verhalten des grönländischen Eisschildes bei Erwärmung führen kann - von permanentem Verlust bis hin zu unvollständiger Erholung. Das Zusammenspiel dieser Rückkopplungen kann zudem Oszillationen des Eisvolumens in einem konstanten Klima auslösen. Die verstärkte Oberflächenschmelze ändert die optischen Eigenschaften von Schnee und Eis und verringert deren Albedo, was wiederum die Schmelzraten erhöht – die sogenannte Schmelz-Albedo Rückkopplung. Da viele Eisschildmodelle diese vernachlässigen, habe ich eine vereinfachte Version des tageszeitlichen Energiebilanzmodells, welches die Effekte der Schmelz-Albedo-Rückkopplung erster Ordnung erfassen kann, in das Eisschildmodell PISM implementiert. Mithilfe des gekoppelten Modells zeige ich, dass die Schmelz-Albedo-Rückkopplung den Eisverlust bis zum Jahr 2300 im moderaten Klimaszenario RCP2.6 fast verdoppelt und im RCP8.5-Szenario, welches von starken Emissionen ausgeht, bis zu 58% zusätzlichen Eisverlust verursacht, im Vergleich zu Simulationen in denen die Schmelz-Albedo-Rückkopplung vernachlässigt wird. Bis zum Jahr 2300 trägt die Schmelz-Albedo-Rückkopplung mehr zum Eisverlust bei als die Schmelz-Höhen-Rückkopplung. Ein weiterer Prozess, der die Widerstandsfähigkeit des grönländischen Eisschilds beeinflussen könnte, ist die Erweichung des Eises bei steigenden Temperaturen, sowie die daraus resultierende Zunahme des Eisflusses. In meiner Dissertation zeige ich, wie sich die parametrische Unsicherheit in dem Flussgesetz auf die Ergebnisse von PISM Simulationen bei Erwärmung auswirkt. In einem idealisierten, zweidimensionalen Experiment mit fester klimatischer Massenbilanz führt die Unsicherheit in den Strömungsparametern zu einer Bandbreite des Eisverlustes, die mit der Bandbreite durch unterschiedliche Erwärmungen vergleichbar ist. Neben den grundsätzlichen Prozessen und Rückkopplungen untersuchte ich auch die Auswirkungen konkreter Klimaszenarien auf den Eisverlust von Grönland. Um die Flexibilität des Kohlenstoffbudgets zu erhöhen sehen einige Erwärmungsszenarien eine temporäre Überschreitung der globalen Temperaturen über das Ziel von 1,5◦C vor. Ich zeige, dass eine solche Temperaturerhöhung den kurz- und langfristigen Eisverlust von Grönland um mehrere Zentimeter erhöht. Der langfristige Meeresspiegelanstieg ist auf die anhaltende Temperaturerhöhung in hohen Breitengraden zurückzuführen. Solche Prozesse führen zu einem langfristigen und bereits festgelegtem Meeresspiegelanstieg, selbst wenn die Temperaturen nicht weiter steigen. Insgesamt zeige ich in meiner Arbeit, dass die Schmelz-Albedo-Rückkopplung für den Eisverlust des grönländischen Eisschilds in den nächsten Jahrhunderten am wichtigsten ist. Im Gegensatz dazu werden die Schmelz-Höhen-Rückkopplung und ihr Zusammenspiel mit der GIA-Rückkopplung auf längeren Zeiträumen immer relevanter. KW - Greenland Ice Sheet KW - ice-flow modeling KW - sea-level rise KW - Grönländisches Eisschild KW - Computersimulation KW - Meeresspiegelanstieg Y1 - 2022 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-568839 ER - TY - THES A1 - Khosravi, Sara T1 - The effect of new turbulence parameterizations for the stable surface layer on simulations of the Arctic climate T1 - Die Auswirkung neuer Turbulenzparametrisierungen auf die stabile Grenzschicht in Simulationen des arktischen Klimas N2 - Arctic climate change is marked by intensified warming compared to global trends and a significant reduction in Arctic sea ice which can intricately influence mid-latitude atmospheric circulation through tropo- and stratospheric pathways. Achieving accurate simulations of current and future climate demands a realistic representation of Arctic climate processes in numerical climate models, which remains challenging. Model deficiencies in replicating observed Arctic climate processes often arise due to inadequacies in representing turbulent boundary layer interactions that determine the interactions between the atmosphere, sea ice, and ocean. Many current climate models rely on parameterizations developed for mid-latitude conditions to handle Arctic turbulent boundary layer processes. This thesis focuses on modified representation of the Arctic atmospheric processes and understanding their resulting impact on large-scale mid-latitude atmospheric circulation within climate models. The improved turbulence parameterizations, recently developed based on Arctic measurements, were implemented in the global atmospheric circulation model ECHAM6. This involved modifying the stability functions over sea ice and ocean for stable stratification and changing the roughness length over sea ice for all stratification conditions. Comprehensive analyses are conducted to assess the impacts of these modifications on ECHAM6's simulations of the Arctic boundary layer, overall atmospheric circulation, and the dynamical pathways between the Arctic and mid-latitudes. Through a step-wise implementation of the mentioned parameterizations into ECHAM6, a series of sensitivity experiments revealed that the combined impacts of the reduced roughness length and the modified stability functions are non-linear. Nevertheless, it is evident that both modifications consistently lead to a general decrease in the heat transfer coefficient, being in close agreement with the observations. Additionally, compared to the reference observations, the ECHAM6 model falls short in accurately representing unstable and strongly stable conditions. The less frequent occurrence of strong stability restricts the influence of the modified stability functions by reducing the affected sample size. However, when focusing solely on the specific instances of a strongly stable atmosphere, the sensible heat flux approaches near-zero values, which is in line with the observations. Models employing commonly used surface turbulence parameterizations were shown to have difficulties replicating the near-zero sensible heat flux in strongly stable stratification. I also found that these limited changes in surface layer turbulence parameterizations have a statistically significant impact on the temperature and wind patterns across multiple pressure levels, including the stratosphere, in both the Arctic and mid-latitudes. These significant signals vary in strength, extent, and direction depending on the specific month or year, indicating a strong reliance on the background state. Furthermore, this research investigates how the modified surface turbulence parameterizations may influence the response of both stratospheric and tropospheric circulation to Arctic sea ice loss. The most suitable parameterizations for accurately representing Arctic boundary layer turbulence were identified from the sensitivity experiments. Subsequently, the model's response to sea ice loss is evaluated through extended ECHAM6 simulations with different prescribed sea ice conditions. The simulation with adjusted surface turbulence parameterizations better reproduced the observed Arctic tropospheric warming in vertical extent, demonstrating improved alignment with the reanalysis data. Additionally, unlike the control experiments, this simulation successfully reproduced specific circulation patterns linked to the stratospheric pathway for Arctic-mid-latitude linkages. Specifically, an increased occurrence of the Scandinavian-Ural blocking regime (negative phase of the North Atlantic Oscillation) in early (late) winter is observed. Overall, it can be inferred that improving turbulence parameterizations at the surface layer can improve the ECHAM6's response to sea ice loss. N2 - Der Klimawandel in der Arktis ist durch eine im Vergleich zum globalen Klimawandel verstärkte Erwärmung und einem damit verbundenen starken Rückgang des arktischen Meereises gekennzeichnet. Da dieser verstärkte Klimawandel in der Arktis die atmosphärische Zirkulation in den mittleren Breiten auf komplexe Weise über tropo- und stratosphärische Pfade beeinflussen kann, ist eine realistische Darstellung arktischer Prozesse in numerischen Klimamodellen für zuverlässige Simulationen gegenwärtiger und zukünftiger Klimaänderungen notwendig, stellt aber nach wie vor eine Herausforderung dar. Ein wesentlicher Grund für Modelldefizite bei der Reproduktion der beobachteten arktischen Klimaprozesse sind Unzulänglichkeiten bei der Darstellung von turbulenten Grenzschichtprozessen, die die Wechselwirkung zwischen Atmosphäre, Meereis und Ozean bestimmen. Gegenwärtige Klimamodelle verwenden für die Darstellung von turbulenten Grenzschichtprozessen in der Arktis häufig Parametrisierungen, die für Bedingungen in mittleren Breiten entwickelt wurden. Diese Arbeit zielt auf eine bessere Darstellung arktischer atmosphärischer Prozesse in Klimamodellen und ein besseres Verständnis der daraus resultierenden Auswirkungen auf die simulierte großskalige atmosphärische Zirkulation in mittleren Breiten ab. Aus diesem Grund wurde in dieser Arbeit eine Hierarchie von verbesserten Turbulenzparametrisierungen in das globale atmosphärische Zirkulationsmodell ECHAM6 implementiert, die basierend auf arktischen Messungen kürzlich entwickelt wurden. Dabei wurden die Stabilitätsfunktionen über Meereis und Ozean für stabile Schichtung sowie die Rauhigkeitslänge über dem Meereis für alle Schichtungsbedingungen modifiziert. Anschließend wurde eine umfassende Analyse der jeweiligen Sensitivitätsexperimente durchgeführt, um den Einfluss dieser Modifikationen auf die Simulationen der arktischen Grenzschicht, der großräumigen atmosphärischen Zirkulation und der dynamischen Verbindungswege zwischen der Arktis und den mittleren Breiten in ECHAM6 zu bewerten. Durch eine schrittweise Implementierung der Hierarchie von verbesserten Turbulenzparameterisierungen in ECHAM6 wurden in einer Reihe von Sensitivitätsexperimenten folgende Erkenntnisse gewonnen: Die kombinierte Auswirkung der reduzierten Rauhigkeitslänge und der modifizierten Stabilitätsfunktionen ist nichtlinear. Dennoch zeigt sich, dass beide Modifikationen zu einer besseren Darstellung arktischer Grenzschichtprozesse führen, insbesondere stimmt die Verringerung des Transferkoeffizienten für Wärme gut mit den Beobachtungen überein. Im Vergleich zu den Referenzbeobachtungen zeigt das ECHAM6-Modell jedoch eine unrealistische Darstellung des Auftretens labiler und stark stabiler Schichtungsbedingungen. Die geringere Häufigkeit von stark stabilen Bedingungen begrenzt den Einfluss der modifizierten Stabilitätsfunktionen. Wenn in den Modelldaten nur die Fälle mit stark stabiler Schichtung analysiert werden, führt die Verwendung der modifizierten Stabilitätsfunktionen zu sehr kleinen turbulenten sensiblen Wärmeflüssen in guter Übereinstimmung mit den Beobachtungen. Dieses Verhalten wurde in den Modellsimulationen mit der Standardturbulenzparametrisierung nicht reproduziert. Es wurde zudem festgestellt, dass die Änderungen in den Turbulenzparametrisierungen einen statistisch signifikanten Einfluss auf die großskaligen Temperatur- und Windfelder in verschiedenen Höhen bis in die Stratosphäre sowohl in der Arktis als auch in den mittleren Breiten haben. Diese signifikanten Signale variieren in ihrer Stärke und Lage je nach Monat und Jahr, was eine starke Abhängigkeit vom Hintergrundzustand anzeigt. Des Weiteren wird in dieser Arbeit untersucht, wie die modifizierten Turbulenzparametrisierungen die Reaktion der troposphärischen und stratosphärischen Zirkulation auf den Rückgang des arktischen Meereises beeinflussen. Dafür wurden die geeignetsten Parametrisierungen zur Darstellung der arktischen Grenzschichtturbulenz anhand der Sensitivitätsexperimente identifiziert. Anschließend wurde die Reaktion des Modells ECHAM6 auf den Meereisverlust durch weitere lange Simulationen mit unterschiedlichen vorgegebenen Meereisbedingungen bewertet. Dabei simuliert die ECHAM6 Modellversion mit verbesserter Turbulenzparametrisierung eine größere vertikale Ausdehnung der arktischen troposphärischen Erwärmung bei Meereisrückgang und zeigt somit eine verbesserte Übereinstimmung mit den Reanalyse-Daten. Darüber hinaus treten in dieser Simulation im Gegensatz zu den Kontrollexperimenten häufiger bevorzugte Zirkulationsmuster auf, die dafür bekannt sind, dass sie Änderungen in der Arktis dynamisch mit den mittleren Breiten verknüpfen. Insbesondere treten blockierende Hochdrucklagen über Skandinavien/Ural im Frühwinter und die negative Phase der Nordatlantischen Oszillation im Spätwinter häufiger auf. Daher lässt sich ableiten, dass durch eine Verbesserung der Turbulenzparametrisierung der Effekt von Meereisverlust in ECHAM6 realistischer dargestellt werden kann. KW - boundary layer KW - atmosphere KW - atmospheric modelling KW - turbulence parameterizations KW - Atmosphäre KW - Atmosphärenmodellierung KW - Grenzschicht KW - Turbulenzparametrisierungen Y1 - 2023 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-643520 ER - TY - THES A1 - Damseaux, Adrien T1 - Improving permafrost dynamics in land surface models: insights from dual sensitivity experiments T1 - Verbesserung der Permafrostdynamik in Landoberflächenmodellen: Erkenntnisse aus doppelten Sensitivitätsexperimenten N2 - The thawing of permafrost and the subsequent release of greenhouse gases constitute one of the most significant and uncertain positive feedback loops in the context of climate change, making predictions regarding changes in permafrost coverage of paramount importance. To address these critical questions, climate scientists have developed Land Surface Models (LSMs) that encompass a multitude of physical soil processes. This thesis is committed to advancing our understanding and refining precise representations of permafrost dynamics within LSMs, with a specific focus on the accurate modeling of heat fluxes, an essential component for simulating permafrost physics. The first research question overviews fundamental model prerequisites for the representation of permafrost soils within land surface modeling. It includes a first-of-its-kind comparison between LSMs in CMIP6 to reveal their differences and shortcomings in key permafrost physics parameters. Overall, each of these LSMs represents a unique approach to simulating soil processes and their interactions with the climate system. Choosing the most appropriate model for a particular application depends on factors such as the spatial and temporal scale of the simulation, the specific research question, and available computational resources. The second research question evaluates the performance of the state-of-the-art Community Land Model (CLM5) in simulating Arctic permafrost regions. Our approach overcomes traditional evaluation limitations by individually addressing depth, seasonality, and regional variations, providing a comprehensive assessment of permafrost and soil temperature dynamics. I compare CLM5's results with three extensive datasets: (1) soil temperatures from 295 borehole stations, (2) active layer thickness (ALT) data from the Circumpolar Active Layer Monitoring Network (CALM), and (3) soil temperatures, ALT, and permafrost extent from the ESA Climate Change Initiative (ESA-CCI). The results show that CLM5 aligns well with ESA-CCI and CALM for permafrost extent and ALT but reveals a significant global cold temperature bias, notably over Siberia. These results echo a persistent challenge identified in numerous studies: the existence of a systematic 'cold bias' in soil temperature over permafrost regions. To address this challenge, the following research questions propose dual sensitivity experiments. The third research question represents the first study to apply a Plant Functional Type (PFT)-based approach to derive soil texture and soil organic matter (SOM), departing from the conventional use of coarse-resolution global data in LSMs. This novel method results in a more uniform distribution of soil organic matter density (OMD) across the domain, characterized by reduced OMD values in most regions. However, changes in soil texture exhibit a more intricate spatial pattern. Comparing the results to observations reveals a significant reduction in the cold bias observed in the control run. This method shows noticeable improvements in permafrost extent, but at the cost of an overestimation in ALT. These findings emphasize the model's high sensitivity to variations in soil texture and SOM content, highlighting the crucial role of soil composition in governing heat transfer processes and shaping the seasonal variation of soil temperatures in permafrost regions. Expanding upon a site experiment conducted in Trail Valley Creek by \citet{dutch_impact_2022}, the fourth research question extends the application of the snow scheme proposed by \citet{sturm_thermal_1997} to cover the entire Arctic domain. By employing a snow scheme better suited to the snow density profile observed over permafrost regions, this thesis seeks to assess its influence on simulated soil temperatures. Comparing this method to observational datasets reveals a significant reduction in the cold bias that was present in the control run. In most regions, the Sturm run exhibits a substantial decrease in the cold bias. However, there is a distinctive overshoot with a warm bias observed in mountainous areas. The Sturm experiment effectively addressed the overestimation of permafrost extent in the control run, albeit resulting in a substantial reduction in permafrost extent over mountainous areas. ALT results remain relatively consistent compared to the control run. These outcomes align with our initial hypothesis, which anticipated that the reduced snow insulation in the Sturm run would lead to higher winter soil temperatures and a more accurate representation of permafrost physics. In summary, this thesis demonstrates significant advancements in understanding permafrost dynamics and its integration into LSMs. It has meticulously unraveled the intricacies involved in the interplay between heat transfer, soil properties, and snow dynamics in permafrost regions. These insights offer novel perspectives on model representation and performance. N2 - Das Auftauen von Permafrost und die anschließende Freisetzung von Treibhausgasen stellen eine der bedeutendsten und unsichersten positiven Rückkopplungsschleifen im Kontext des Klimawandels dar, was Vorhersagen über Veränderungen der Permafrostverbreitung von größter Bedeutung macht. Um diese kritischen Fragen zu adressieren, haben Klimawissenschaftler Landoberflächenmodelle (LSMs) entwickelt, die eine Vielzahl physikalischer Bodenprozesse umfassen. Diese Dissertation widmet sich der Vertiefung unseres Verständnisses und der Verfeinerung präziser Darstellungen der Permafrostdynamik innerhalb von LSMs, mit einem besonderen Fokus auf die genaue Modellierung von Wärmeflüssen, einem wesentlichen Bestandteil der Simulation von Permafrostphysik. Die erste Forschungsfrage gibt einen Überblick über grundlegende Modellanforderungen für die Darstellung von Permafrostböden innerhalb der Landoberflächenmodellierung. Sie beinhaltet einen erstmaligen Vergleich zwischen LSMs im Rahmen von CMIP6, um deren Unterschiede und Schwächen in den Schlüsselparametern der Permafrostphysik aufzuzeigen. Insgesamt repräsentiert jedes dieser LSMs einen einzigartigen Ansatz zur Simulation von Bodenprozessen und deren Wechselwirkungen mit dem Klimasystem. Die Wahl des am besten geeigneten Modells für eine bestimmte Anwendung hängt von Faktoren wie dem räumlichen und zeitlichen Maßstab der Simulation, der spezifischen Forschungsfrage und den verfügbaren Rechenressourcen ab. Die zweite Forschungsfrage bewertet die Leistungsfähigkeit des hochmodernen Community Land Model (CLM5) bei der Simulation arktischer Permafrostregionen. Unser Ansatz überwindet traditionelle Evaluationsbeschränkungen, indem er Tiefe, Saisonalität und regionale Variationen einzeln berücksichtigt und eine umfassende Bewertung der Permafrost- und Bodentemperaturdynamik liefert. Ich vergleiche die Ergebnisse von CLM5 mit drei umfangreichen Datensätzen: (1) Bodentemperaturen von 295 Bohrlochstationen, (2) Daten zur aktiven Schichtdicke (ALT) aus dem Circumpolar Active Layer Monitoring Network (CALM) und (3) Bodentemperaturen, ALT und Permafrostausdehnung aus der ESA Climate Change Initiative (ESA-CCI). Die Ergebnisse zeigen, dass CLM5 gut mit ESA-CCI und CALM für Permafrostausdehnung und ALT übereinstimmt, jedoch eine signifikante globale kalte Temperaturabweichung aufweist, insbesondere über Sibirien. Diese Ergebnisse spiegeln eine anhaltende Herausforderung wider, die in zahlreichen Studien identifiziert wurde: das Vorhandensein einer systematischen "kalten Abweichung" bei Bodentemperaturen in Permafrostregionen. Um diese Herausforderung anzugehen, schlagen die folgenden Forschungsfragen duale Sensitivitätsexperimente vor. Die dritte Forschungsfrage stellt die erste Studie dar, die einen pflanzenfunktionstypbasierten Ansatz (PFT) zur Ableitung von Bodentextur und organischer Bodensubstanz (SOM) anwendet und sich von der herkömmlichen Verwendung grob aufgelöster globaler Daten in LSMs abwendet. Diese neuartige Methode führt zu einer gleichmäßigeren Verteilung der Dichte organischer Bodensubstanz (OMD) im gesamten Bereich, gekennzeichnet durch geringere OMD-Werte in den meisten Regionen. Veränderungen in der Bodentextur zeigen jedoch ein komplexeres räumliches Muster. Der Vergleich der Ergebnisse mit Beobachtungen zeigt eine signifikante Reduzierung der kalten Abweichung, die im Kontrolllauf beobachtet wurde. Diese Methode zeigt bemerkenswerte Verbesserungen in der Permafrostausdehnung, jedoch auf Kosten einer Überschätzung der ALT. Diese Ergebnisse unterstreichen die hohe Empfindlichkeit des Modells gegenüber Variationen in der Bodentextur und dem SOM-Gehalt und heben die entscheidende Rolle der Bodenbeschaffenheit bei der Steuerung der Wärmeübertragungsprozesse und der saisonalen Variation der Bodentemperaturen in Permafrostregionen hervor. Aufbauend auf einem Standortexperiment im Trail Valley Creek von Dutch et al. (2022) erweitert die vierte Forschungsfrage die Anwendung des von Sturm et al. (1997) vorgeschlagenen Schneeschemas auf das gesamte arktische Gebiet. Durch die Anwendung eines Schneeschemas, das besser zu dem in Permafrostregionen beobachteten Schneedichteprofil passt, versucht diese Dissertation, dessen Einfluss auf die simulierten Bodentemperaturen zu bewerten. Der Vergleich dieser Methode mit Beobachtungsdatensätzen zeigt eine signifikante Reduzierung der kalten Abweichung, die im Kontrolllauf vorhanden war. In den meisten Regionen weist der Sturm-Lauf eine erhebliche Verringerung der kalten Abweichung auf. Es gibt jedoch eine deutliche Überschreitung mit einer warmen Abweichung in Bergregionen. Das Sturm-Experiment hat die Überschätzung der Permafrostausdehnung im Kontrolllauf wirksam angegangen, was jedoch zu einer erheblichen Reduzierung der Permafrostausdehnung in Bergregionen führte. Die ALT-Ergebnisse bleiben im Vergleich zum Kontrolllauf relativ konsistent. Diese Ergebnisse entsprechen unserer ursprünglichen Hypothese, die erwartete, dass die reduzierte Schneedecke im Sturm-Lauf zu höheren Winterbodentemperaturen und einer genaueren Darstellung der Permafrostphysik führen würde. Zusammenfassend zeigt diese Dissertation bedeutende Fortschritte im Verständnis der Permafrostdynamik und deren Integration in LSMs. Sie hat die Komplexität der Wechselwirkungen zwischen Wärmeübertragung, Bodeneigenschaften und Schneedynamik in Permafrostregionen sorgfältig entschlüsselt. Diese Erkenntnisse bieten neue Perspektiven auf die Modellierung und Leistung von Modellen. KW - snow thermal conductivity KW - soil organic matter KW - model validation KW - Modellvalidierung KW - Wärmeleitfähigkeit von Schnee KW - organische Bodensubstanz Y1 - 2024 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-639450 ER - TY - THES A1 - Bojahr, Andre T1 - Hypersound interaction studied by time-resolved inelastic light and x-ray scattering T1 - Wechselwirkende Hyperschallwellen untersucht mittels zeitaufgelöster inelastischer Licht- und Röntgenstreuung N2 - This publications-based thesis summarizes my contribution to the scientific field of ultrafast structural dynamics. It consists of 16 publications, about the generation, detection and coupling of coherent gigahertz longitudinal acoustic phonons, also called hypersonic waves. To generate such high frequency phonons, femtosecond near infrared laser pulses were used to heat nanostructures composed of perovskite oxides on an ultrashort timescale. As a consequence the heated regions of such a nanostructure expand and a high frequency acoustic phonon pulse is generated. To detect such coherent acoustic sound pulses I use ultrafast variants of optical Brillouin and x-ray scattering. Here an incident optical or x-ray photon is scattered by the excited sound wave in the sample. The scattered light intensity measures the occupation of the phonon modes. The central part of this work is the investigation of coherent high amplitude phonon wave packets which can behave nonlinearly, quite similar to shallow water waves which show a steepening of wave fronts or solitons well known as tsunamis. Due to the high amplitude of the acoustic wave packets in the solid, the acoustic properties can change significantly in the vicinity of the sound pulse. This may lead to a shape change of the pulse. I have observed by time-resolved Brillouin scattering, that a single cycle hypersound pulse shows a wavefront steepening. I excited hypersound pulses with strain amplitudes until 1% which I have calibrated by ultrafast x-ray diffraction (UXRD). On the basis of this first experiment we developed the idea of the nonlinear mixing of narrowband phonon wave packets which we call "nonlinear phononics" in analogy with the nonlinear optics, which summarizes a kaleidoscope of surprising optical phenomena showing up at very high electric fields. Such phenomena are for instance Second Harmonic Generation, four-wave-mixing or solitons. But in case of excited coherent phonons the wave packets have usually very broad spectra which make it nearly impossible to look at elementary scattering processes between phonons with certain momentum and energy. For that purpose I tested different techniques to excite narrowband phonon wave packets which mainly consist of phonons with a certain momentum and frequency. To this end epitaxially grown metal films on a dielectric substrate were excited with a train of laser pulses. These excitation pulses drive the metal film to oscillate with the frequency given by their inverse temporal displacement and send a hypersonic wave of this frequency into the substrate. The monochromaticity of these wave packets was proven by ultrafast optical Brillouin and x-ray scattering. Using the excitation of such narrowband phonon wave packets I was able to observe the Second Harmonic Generation (SHG) of coherent phonons as a first example of nonlinear wave mixing of nanometric phonon wave packets. N2 - Diese publikationsbasierte Dissertation fasst meinen Beitrag zum Forschungsgebiet der ultraschnellen Strukturdynamik zusammen. Diese Arbeit besteht aus 16 Publikationen aus den Bereichen der Erzeugung, Detektion und Kopplung von kohärenten Gigahertz longitudinal-akustischen Phononen, auch Hyperschallwellen genannt. Um solch hochfrequente Phononen zu erzeugen, werden Femtosekunden nahinfrarot Laserpulse benutzt, um Nanostrukturen auf einer ultraschnellen Zeitskala zu erhitzen. Die aufgeheizten Regionen der Nanostruktur dehnen sich aufgrund der hohen Temperatur aus und ein hochfrequenter Schallpuls wird generiert. Um solche akustischen Pulse zu detektieren benutze ich ultraschnelle Varianten der Brillouin- und Röntgenstreuung. Dabei wird ein einfallendes optisches oder Röntgenphoton an der erzeugten Schallwelle gestreut. Die gemessene Streuintensität ist hierbei ein Maß für die Besetzung einzelner Phononenzustände. Der zentrale Teil dieser Arbeit ist die Untersuchung von kohärenten Phonon-Wellenpaketen mit sehr hoher Amplitude. Diese Wellenpakete können sich nichtlinear verhalten, sehr ähnlich zu Flachwasserwellen bei denen nichtlineare Effekte in Form eines Aufsteilens der Wellenfronten oder der Existenz von Solitonen, bekannt als Tsunamis, äußern. Durch die hohe Amplitude der akustischen Wellenpakete können sich die akustischen Eigenschaften des Festkörpers in der Umgebung des Schallpulses signifikant ändern, welches sich dann in einer Formänderung des Schallpulses widerspiegelt. Ich konnte mittels zeitaufgelöster Brillouinstreuung das Aufsteilen der Wellenfronten eines Hyperschallpulses bestehend aus einem einzigen Oszillationszyklus beobachten. Hierbei wurden Hyperschallwellen mit einer Dehnungsamplitude von bis zu 1% angeregt, wobei ich diesen Wert mittels ultraschneller Röntgenbeugung kalibrieren konnte. Mit diesem ersten Experiment als Basis entwickelten wir die Idee der nichtlinearen Wellenmischung von schmalbandigen Phonon-Wellenpaketen unter dem Titel "nichtlineare Phononik" in Analogie zur nichtlinearen Optik, welche sich aus einer Reihe von verblüffenden optischen Phänomenen bei sehr hohen elektrischen Feldstärken zusammensetzt. Solche Phänomene sind z. B. die optische Frequenzverdopplung, das Vier-Wellen-Mischen oder Solitone. Nur sind im Falle von kohärenten Phononen die erzeugten Spektren sehr breitbandig, was die Untersuchung von spezifischen Phononen mit festem Impuls und definierter Frequenz fast unmöglich macht. Aus diesem Grund testete ich verschiedene Methoden um schmalbandige Phonon-Wellenpakete anzuregen, welche im Wesentlichen aus Phononen bestimmten Impulses und definierter Frequenz bestehen. Dafür wurden schließ lich epitaktisch auf ein dielektrisches Substrat aufgewachsene Metallfilme mit einen Laserpulszug angeregt. Hier sorgen die Lichtpulse für eine periodische Oszillation des Metalfilms, wobei die Anregefrequenz durch den inversen zeitlichen Abstand der Lichtpulse gegeben ist. Diese periodische Oszillation sendet dann ein Hyperschallwellenpaket eben dieser Frequenz ins Substrat. Die Monochromie dieser Wellenpakete konnte dabei mittels ultraschneller Brillouin- und Röntgenstreuung bestätigt werden. Durch die Benutzung dieser schmalbandigen Phonon-Wellenpakete war es mir möglich, die Frequenzverdopplung (SHG) von kohärenten Phononen zu beobachten, was ein erstes Beispiel für die nichtlineare Wellenmischung von nanometrischen Phonon-Wellenpaketen ist. KW - hypersound KW - nonlinear acoustics KW - ultrafast KW - Brillouin scattering KW - x-ray diffraction KW - self-steepening KW - second-harmonic generation KW - Phononen KW - Wechselwirkung KW - Anharmonizität KW - nichtlineare Wellenmischung KW - zweite Harmonische KW - Phononenstreuung KW - nichlineare Phononik Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-93860 ER - TY - THES A1 - Maerten, Lena T1 - Spectroscopic perspectives on ultrafast coupling phenomena in perovskite oxides T1 - Spektroskopische Untersuchung ultraschneller Kopplungsphänomene in Perowskit-Oxiden N2 - In this thesis, I study ultrafast dynamics in perovskite oxides using time resolved broadband spectroscopy. I focus on the observation of coherent phonon propagation by time resolved Brillouin scattering: following the excition of metal transducer films with a femtosecond infrared pump pulse, coherent phonon dynamics in the GHz frequency range are triggered. Their propagation is monitored using a delayed white light probe pulse. The technique is illustrated on various thin films and multilayered samples. I apply the technique to investigate the linear and nonlinear acoustic response in bulk SrTiO_3, which displays a ferroelastic phase transition from a cubic to a tetragonal structural phase at T_a=105 K. In the linear regime, I observe a coupling of the observed acoustic phonon mode to the softening optic modes describing the phase transition. In the nonlinear regime, I find a giant slowing down of the sound velocity in the low temperature phase that is only observable for a strain amplitude exceeding the tetragonality of the material. It is attributed to a coupling of the high frequency phonons to ferroelastic domain walls in the material. I propose a new mechanism for the coupling of strain waves to the domain walls that is only effective for high amplitude strain. A detailed study of the phonon attenuation across a wide temperature range shows that the phonon attenuation at low temperatures is influenced by the domain configuration, which is determined by interface strain. Preliminary measurements on magnetic-ferroelectric multilayers reveal that the excitation fluence needs to be carefully controlled when dynamics at phase transitions are studied. N2 - In dieser Doktorarbeit untersuche ich ultraschnelle Dynamik in perovskitischen Oxiden mittels zeitaufgelöster optischer Spektroskopie. Der Schwerpunkt liegt dabei auf Phononendynamik, die mithilfe von zeitaufgelöster Brillouin-Streuung sichtbar gemacht wird: durch die Anregung einer metallischen Transducer-Schicht mit einem ultrakurzen Anregepuls wird eine kohärente Phononendynamik im GHz Frequenzbereich erzeugt. Die Ausbreitung der Schallpulse wird mit einem Weißlicht-Abfragepuls aufgezeichnet. Diese Methode wird am Beispiel verschiedener Dünnschicht- und Übergitterproben illustriert. Die Methode und das gewonnene Verständnis wende ich an, um lineare und nichtlineare akustische Eigenschaften an einem SrTiO_3-Kristall zu untersuchen. Dieser weist einen ferroelastischen Phasenübergang von kubischer zu tetragonaler Kristallstruktur bei T_a=105 K auf. Im linearen Regime beobachte ich eine Kopplung der untersuchten akustischen Mode an eine weichwerdende optische Mode, welche den Phasenübergang charakterisiert. Im nichtlinearen Regime tritt eine gigantische Verlangsamung der Schallgeschwindigkeit unterhalb von T_a auf, wenn die induzierte Gitterverzerrung die Tetragonalität des Materials übersteigt. Dies kann auf eine Kopplung der hochfrequenten akustischen Mode an ferroelastische Domänenwände bei tiefen Temperaturen zurückgeführt werden. Ich entwickle einen neuen Mechanismus, der die Kopplung der Verzerrungswelle an die Domänenwände beschreibt. Eine detaillierte Untersuchung der Phononendämpfung in SrTiO_3 über einen weiten Temperaturbereich zeigt, dass diese bei tiefen Temperaturen durch die Domänenkonfiguration beeinflusst ist. Die Domänenkonfiguration ist durch Verzerrungen an der Kristall-Transducer Grenzfläche bestimmt. Erste Untersuchungen an magnetisch-ferroelektrischen Übergittern zeigen, dass die Anregungsfluenz vorsichtig eingestellt werden muss, um die Dynamik an Phasenübergängen zu untersuchen. KW - coherent phonons KW - phonon dynamics KW - time resolved KW - Brillouin scattering KW - perovskite oxides KW - optical spectroscopy KW - hypersound propagation KW - phonon damping KW - domain wall motion KW - phonon backfolding KW - superlattice dispersion KW - kohärente Phononen KW - Phononen Dynamik KW - zeitaufgelöst KW - Brillouin Streuung KW - Perowskit-Oxide KW - optische Spektroskopie KW - Hyperschall Propagation KW - Phononen Dämpfung KW - Domänenwandbewegung KW - Phononen Rückfaltung KW - Übergitter Dispersion Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-77623 ER - TY - THES A1 - Schick, Daniel T1 - Ultrafast lattice dynamics in photoexcited nanostructures : femtosecond X-ray diffraction with optimized evaluation schemes T1 - Ultraschnelle Gitterdynamik in optisch angeregten Nanostrukturen : Femtosekunden-Röntgendiffraktion mit optimierten Auswerteroutinen N2 - Within the course of this thesis, I have investigated the complex interplay between electron and lattice dynamics in nanostructures of perovskite oxides. Femtosecond hard X-ray pulses were utilized to probe the evolution of atomic rearrangement directly, which is driven by ultrafast optical excitation of electrons. The physics of complex materials with a large number of degrees of freedom can be interpreted once the exact fingerprint of ultrafast lattice dynamics in time-resolved X-ray diffraction experiments for a simple model system is well known. The motion of atoms in a crystal can be probed directly and in real-time by femtosecond pulses of hard X-ray radiation in a pump-probe scheme. In order to provide such ultrashort X-ray pulses, I have built up a laser-driven plasma X-ray source. The setup was extended by a stable goniometer, a two-dimensional X-ray detector and a cryogen-free cryostat. The data acquisition routines of the diffractometer for these ultrafast X-ray diffraction experiments were further improved in terms of signal-to-noise ratio and angular resolution. The implementation of a high-speed reciprocal-space mapping technique allowed for a two-dimensional structural analysis with femtosecond temporal resolution. I have studied the ultrafast lattice dynamics, namely the excitation and propagation of coherent phonons, in photoexcited thin films and superlattice structures of the metallic perovskite SrRuO3. Due to the quasi-instantaneous coupling of the lattice to the optically excited electrons in this material a spatially and temporally well-defined thermal stress profile is generated in SrRuO3. This enables understanding the effect of the resulting coherent lattice dynamics in time-resolved X-ray diffraction data in great detail, e.g. the appearance of a transient Bragg peak splitting in both thin films and superlattice structures of SrRuO3. In addition, a comprehensive simulation toolbox to calculate the ultrafast lattice dynamics and the resulting X-ray diffraction response in photoexcited one-dimensional crystalline structures was developed in this thesis work. With the powerful experimental and theoretical framework at hand, I have studied the excitation and propagation of coherent phonons in more complex material systems. In particular, I have revealed strongly localized charge carriers after above-bandgap femtosecond photoexcitation of the prototypical multiferroic BiFeO3, which are the origin of a quasi-instantaneous and spatially inhomogeneous stress that drives coherent phonons in a thin film of the multiferroic. In a structurally imperfect thin film of the ferroelectric Pb(Zr0.2Ti0.8)O3, the ultrafast reciprocal-space mapping technique was applied to follow a purely strain-induced change of mosaicity on a picosecond time scale. These results point to a strong coupling of in- and out-of-plane atomic motion exclusively mediated by structural defects. N2 - Im Rahmen dieser Arbeit habe ich mich mit den komplexen Wechselwirkungen zwischen Elektronen- und Gitterdynamik in oxidischen Perowskit-Nanostrukturen beschäftigt. Dazu wurden verschiedene Proben mit intensiven, ultrakurzen Laserpulsen angeregt. Um die zeitliche Entwicklung der induzierten atomaren Umordnung zu untersuchen, wurden Femtosekunden-Pulse harter Röntgenstrahlung genutzt. Zunächst wurde die ultraschnelle Gitterdynamik in einfachen Modellsystemen mit zeitaufgelösten Röntgendiffraktionsexperimenten untersucht, um im Anschluss ähnliche Experimente an komplexeren Materialien mit mehreren Freiheitsgraden interpretieren zu können. Die Bewegung der Atome in einem Kristall kann über Anrege-Abtast-Verfahren direkt mit gepulster, harter Röntgenstrahlung gemessen werden. Die Dauer der Röntgenpulse muss dafür einige hundert Femtosekunden kurz sein. Um diese ultrakurzen Röntgenpulse zu erzeugen, habe ich eine lasergetriebene Plasma-Röntgenquelle aufgebaut. Der Aufbau wurde um ein stabiles Goniometer, einen zweidimensionalen Röntgendetektor und einen kryogenfreien Kryostat erweitert und in Bezug auf das Signal-zu-Rausch-Verhältnis und die Winkelauflösung optimiert. Durch die Entwicklung einer schnellen Methode zur Vermessung des reziproken Raums konnte erstmals an solch einer Quelle eine zweidimensionale Strukturanalyse mit Femtosekunden-Zeitauflösung realisiert werden. Die Anregung und Ausbreitung von kohärenten Phononen habe ich in optisch angeregten Dünnfilm- und Übergitterstrukturen untersucht. Eine entscheidende Rolle spielen dabei metallische SrRuO3 Schichten. Durch die quasi-instantane Kopplung des Gitters an die optisch angeregten Elektronen in SrRuO3 wird ein räumlich und zeitlich wohldefiniertes Druckprofil erzeugt. Dadurch kann der Einfluss der resultierenden kohärenten Gitterdynamik auf die zeitaufgelösten Röntgendiffraktionsdaten im Detail verstanden werden. Beobachtet wurde z.B. das Auftreten einer transienten Aufspaltung eines Bragg-Reflexes bei Dünnfilm- und Übergitterstrukturen aus SrRuO3. Außerdem wurde eine umfangreiche Simulationsumgebung entwickelt, mit deren Hilfe die ultraschnelle Dynamik und die dazugehörigen Röntgendiffraktionssignale in optisch angeregten eindimensionalen Kristallstrukturen berechnet werden können. Der von mir entwickelte experimentelle Aufbau sowie das Simulationspaket zur Datenanalyse und -interpretation wurden anschließend für die Untersuchung kohärenter Phononen in komplexeren Materialsystemen eingesetzt. Im Speziellen konnte ich in multiferroischem BiFeO3 eine stark lokalisierte Ladungsträgerverteilung nach einer optischen Femtosekunden-Anregung nachweisen. Sie ist die Ursache für einen quasi-instantanen und räumlich inhomogenen Druck, der die kohärenten Phononen in einem dünnen Film dieses Multiferroikums erzeugt. Außerdem habe ich die ultraschnelle Vermessung des reziproken Raums angewendet, um eine verzerrungsinduzierte Veränderung der Mosaizität in einem strukturell unvollkommenen Film aus ferroelektrischem Pb(Zr0.2Ti0.8)O3 zu verfolgen. Die Ergebnisse deuten auf eine ausschließlich durch strukturelle Defekte vermittelte Kopplung der atomaren Bewegungen parallel und senkrecht zur Flächennormalen des Filmes hin. KW - ultraschnelle Röntgendiffraktion KW - Gitterdynamik KW - Nanostruktur KW - optische Anregung KW - Perowskit KW - ultrafast X-ray diffraction KW - lattice dynamics KW - nanostructure KW - photoexcitation KW - perovskite Y1 - 2013 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-68827 ER -