TY - THES A1 - Willig, Lisa T1 - Ultrafast magneto-optical studies of remagnetisation dynamics in transition metals T1 - Ultraschnelle Magneto-Optische Studien der Remagnetisierungsdynamik von Übergangsmetallen N2 - Ultrafast magnetisation dynamics have been investigated intensely for two decades. The recovery process after demagnetisation, however, was rarely studied experimentally and discussed in detail. The focus of this work lies on the investigation of the magnetisation on long timescales after laser excitation. It combines two ultrafast time resolved methods to study the relaxation of the magnetic and lattice system after excitation with a high fluence ultrashort laser pulse. The magnetic system is investigated by time resolved measurements of the magneto-optical Kerr effect. The experimental setup has been implemented in the scope of this work. The lattice dynamics were obtained with ultrafast X-ray diffraction. The combination of both techniques leads to a better understanding of the mechanisms involved in magnetisation recovery from a non-equilibrium condition. Three different groups of samples are investigated in this work: Thin Nickel layers capped with nonmagnetic materials, a continuous sample of the ordered L10 phase of Iron Platinum and a sample consisting of Iron Platinum nanoparticles embedded in a carbon matrix. The study of the remagnetisation reveals a general trend for all of the samples: The remagnetisation process can be described by two time dependences. A first exponential recovery that slows down with an increasing amount of energy absorbed in the system until an approximately linear time dependence is observed. This is followed by a second exponential recovery. In case of low fluence excitation, the first recovery is faster than the second. With increasing fluence the first recovery is slowed down and can be described as a linear function. If the pump-induced temperature increase in the sample is sufficiently high, a phase transition to a paramagnetic state is observed. In the remagnetisation process, the transition into the ferromagnetic state is characterised by a distinct transition between the linear and exponential recovery. From the combination of the transient lattice temperature Tp(t) obtained from ultrafast X-ray measurements and magnetisation M(t) gained from magneto-optical measurements we construct the transient magnetisation versus temperature relations M(Tp). If the lattice temperature remains below the Curie temperature the remagnetisation curve M(Tp) is linear and stays below the M(T) curve in equilibrium in the continuous transition metal layers. When the sample is heated above phase transition, the remagnetisation converges towards the static temperature dependence. For the granular Iron Platinum sample the M(Tp) curves for different fluences coincide, i.e. the remagnetisation follows a similar path irrespective of the initial laser-induced temperature jump. N2 - Ultraschnelle Magnetisierungsdynamiken wurden in den letzten zwei Jahrzehnten intensiv untersucht. Hingegen der Wiederherstellungsprozess der Magnetisierung nach einer ultraschnellen Demagnetisierung wird selten experimentell untersucht und im Detail diskutiert. Der Fokus dieser Arbeit liegt auf der Untersuchung der Magnetisierung auf langen Zeitskalen nach der Anregung durch einen Laserpuls. Dazu werden zwei ultraschnelle zeitaufgelöste Techniken verwendet, um die Relaxierung von dem magnetischen System und dem System des Gitters nach Anregung mit einem hochenergetischen ultrakurzen Laserpuls zu untersuchen. Das magnetische System wurde untersucht mithilfe von Messungen des zeitaufgelösten magneto-optischen Kerr Effekts. Der experimentelle Aufbau wurde im Rahmen dieser Arbeit entwickelt. Die Gitterdynamik wurde mittels ultraschneller Röntgendiffraktometrie aufgenommen. Die Kombination beider Techniken liefert ein besseres Verständnis von den Prozessen involviert in Magnetisierungsrelaxation aus einem Nicht-Gleichgewichtszustand. Drei unterschiedliche Probensysteme wurden im Rahmen dieser Arbeit untersucht: Dünne Nickel Schichten umgeben von nicht-magnetischen Schichten, eine kontinuierliche Schicht aus einer Eisen Platin Legierung und eine Probe bestehend aus Eisen Platin Nanopartikeln eingebettet in einer Kohlenstoffmatrix. Die Studie der Remagnetisierung zeigt einen generellen Trend für alle diese Systeme auf: Der Remagnetisierungsprozess kann mit zwei Zeitabhängikeiten beschrieben werden. Eine erste exponentielle Zeitabhängigkeit, die mit zunehmender Menge an absorbierter Energie verlangsamt wird bis ein lineares Verhalten beobachtet wird. Darauf folgend gibt es eine zweite exponentielle funktionale Abhängigkeit in der Zeit. Im Falle einer geringen Energieabsorption ist die erste Remagnetisierung schneller als die zweite. Mit steigender Fluenz wird die Remagnetisierung in der ersten Zeitabhängigkeit verlangsamt und kann als lineare Funktion beschrieben werden. Wenn der durch den Pump Puls induzierte Temperatursprung in der Probe ausreichend groß ist, wird ein Phasenübergang in die paramagnetische Phase beobachtet. In dem Remagnetisierungsprozess wird dieser Übergang durch einen deutlich sichtbaren Wechsel zwischen linearem und exponentiellen Verhalten sichtbar. Mithilfe der Kombination aus der von Rötngendaten gewonnener Gittertemperatur Tp(t) und der Magnetisierung M(t) erhalten wir die zeitliche Abhängigkeit der Magnetisierung von der Gittertemperatur M(Tp). Falls die Gittertemperatur unter der Curietemperatur bleibt, ist die Remagnetisierungskurve M(Tp) linear und bleibt unterhalb der statischen Gleichgewichtskurve M(T) für die kontinuierlichen Übergangsmetalle. Wenn die Probe über den Phasenübergang geheizt wird, nähert sich die Remagnetisierung der statischen Kurve an. Die transiente Remagnetisierungskurven M(Tp) der granularen Eisen Platin Probe folgen immer einem der statischen Magnetisierungskurve ähnlichen Verlauf, unabhängig von dem laser-induzierten Temperatursprung. KW - ultrafast dynamics KW - remagnetization KW - magnetization dynamics KW - transition metals KW - condensed matter KW - ultraschnelle Dynamik KW - magneto-optics KW - Magneto-Optik KW - Remagnetisierung KW - Magnetisierungsdynamik KW - Übergangsmetalle KW - kondensierte Materie Y1 - 2019 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-441942 ER - TY - THES A1 - Pavlenko, Elena T1 - Hybrid nanolayer architectures for ultrafast acousto-plasmonics in soft matter T1 - Hybride Nanolayer-Architekturen für ultraschnelle Akusto-Plasmonics in weicher Materie N2 - The goal of the presented work is to explore the interaction between gold nanorods (GNRs) and hyper-sound waves. For the generation of the hyper-sound I have used Azobenzene-containing polymer transducers. Multilayer polymer structures with well-defined thicknesses and smooth interfaces were built via layer-by-layer deposition. Anionic polyelectrolytes with Azobenzene side groups (PAzo) were alternated with cationic polymer PAH, for the creation of transducer films. PSS/PAH multilayer were built for spacer layers, which do not absorb in the visible light range. The properties of the PAzo/PAH film as a transducer are carefully characterized by static and transient optical spectroscopy. The optical and mechanical properties of the transducer are studied on the picosecond time scale. In particular the relative change of the refractive index of the photo-excited and expanded PAH/PAzo is Δn/n = - 2.6*10‐4. Calibration of the generated strain is performed by ultrafast X-ray diffraction calibrated the strain in a Mica substrate, into which the hyper-sound is transduced. By simulating the X-ray data with a linear-chain-model the strain in the transducer under the excitation is derived to be Δd/d ~ 5*10‐4. Additional to the investigation of the properties of the transducer itself, I have performed a series of experiments to study the penetration of the generated strain into various adjacent materials. By depositing the PAzo/PAH film onto a PAH/PSS structure with gold nanorods incorporated in it, I have shown that nanoscale impurities can be detected via the scattering of hyper-sound. Prior to the investigation of complex structures containing GNRs and the transducer, I have performed several sets of experiments on GNRs deposited on a small buffer of PSS/PAH. The static and transient response of GNRs is investigated for different fluence of the pump beam and for different dielectric environments (GNRs covered by PSS/PAH). A systematic analysis of sample architectures is performed in order to construct a sample with the desired effect of GNRs responding to the hyper-sound strain wave. The observed shift of a feature related to the longitudinal plasmon resonance in the transient reflection spectra is interpreted as the event of GNRs sensing the strain wave. We argue that the shift of the longitudinal plasmon resonance is caused by the viscoelastic deformation of the polymer around the nanoparticle. The deformation is induced by the out of plane difference in strain in the area directly under a particle and next to it. Simulations based on the linear chain model support this assumption. Experimentally this assumption is proven by investigating the same structure, with GNRs embedded in a PSS/PAH polymer layer. The response of GNRs to the hyper-sound wave is also observed for the sample structure with GNRs embedded in PAzo/PAH films. The response of GNRs in this case is explained to be driven by the change of the refractive index of PAzo during the strain propagation. N2 - Akustische Experimente auf ultraschnellen Zeitskalen ermöglichen die Bestimmung von Tiefeninformationen in Dünnschichtproben. Der Grundgedanke dieser Methode ist die Analyse von Schallwellen, die sich in dem zu untersuchenden Material ausbreiten. Die Schallpulse werden dabei üblicherweise mittels dünner Schichten erzeugt, die dafür auf die Probe aufgebracht werden. Diese Methode ist etabliert für die Untersuchung von harten, anorganischen Materialien, aber weniger entwickelt für weiche, organische Materialien. Die wenigen existierenden Untersuchungen von weichen Materialien mittels ultraschneller Akustik nutzen bisher die Ausdehnung dünner Metallfilme, beispielsweise aus Aluminium oder Titan, für den Umwandlungsprozess von kurzen Lichtpulsen zu Schallwellen. Die deutlich höheren Dichten der Metalle gegenüber der zu untersuchenden weichen Materie führen zu einer geringen Effizienz bei der Einkopplung der Schallpulse in das Material. Weiterhin ist es schwierig, die Metallfilme auf die zu untersuchenden Materialien chemisch aufzubringen. Eine Möglichkeit diese Probleme zu umgehen, ist die Verwendung von Licht-Schallwandlern aus chemisch ähnlicher, weicher Materialien. Hier präsentiere ich die Ergebnisse meiner Untersuchungen von Polymer Filmen, welche Azobenzen als aktiven Bestandteil für die photo-akustische Umwandlung enthalten. Dabei wurden die Filme mittels statischer, sowie auch zeitaufgelöster Spektroskopie untersucht. Mit zeitaufgelösten Brillouin-Streuungs-Experimenten habe ich die Schallgeschwindigkeit in den Polymeren und dem Azobenzen-Schallwandler zu 3.4±0.3 nm/ps bestimmt. Die relative transiente Änderung des Brechungsindex in dem Azobenzenfilm aus optischen Messungen beträgt Δn/n = - 2.6*10‐4. Die Untersuchung der Schallpropagation in verschiedenen Probengeometrien erlaubt es uns, Reflektionen der Schallwellen von verschiedenen Übergängen (Polymer/Quarz, Polymer/Luft) und die Ausbreitung der mechanischen Wellen in weiche (Polymere) und harte (Quarz) angrenzende Materialien zu studieren. Durch Untersuchungen an einer Probe mit Gold-Nano-Stäbchen innerhalb einer Polymerschicht habe ich die Möglichkeit aufgezeigt, die Tiefenposition der Nanopartikel zu bestimmen. Die Ausdehnung des photomechanischen Wandlers wurde mittels zeitaufgelöster Röntgenbeugung zu ε = Δd/d ̴ 5x10-4 bestimmt. Der zweite Teil der Doktorarbeit behandelt die Wechselwirkung von Schallwellen und Gold-Nano-Stäbchen (GNS). GNS werden oft in der Chemie und Biologie als plasmonische Marker eingesetzt. In den meisten Fällen werden die Teilchen dafür mit einer Hülle überzogen, um ihre Agglomeration zu unterdrücken oder um ihnen spezielle Sensoreigenschaften zu geben. Trotz ihrer häufigen Anwendung in teilweise sehr komplexen Geometrien sind die optischen und elastischen Eigenschaften der Hülle der Nanopartikel, sowie deren Wechselwirkung mit der Umgebung wenig erforscht. Um die Wechselwirkung zwischen GNS und Schallwellen zu untersuchen habe ich eine systematische Studie an verschiedenen Probenstrukturen unternommen. Dabei finden wir, dass die viskoelastische Verformung der Polymerhülle um die GNS von der unterschiedlichen Ausdehnung der Fläche unterhalb der Partikel und neben ihnen stammt. Diese Schlussfolgerung wird von einer Simulation ihrer Ausdehnungsdynamik unterstützt. Einen weiteren Beleg liefern Experimente bei denen die Verformung von Polymeren an der Oberfläche dadurch verringert wird, dass die Gold-Nano-Stäbchen mit einer zusätzlichen dünnen Polymerschicht bedeckt werden. KW - ultrafast dynamics KW - plasmonics KW - hypersound KW - azobenzene KW - ultrafast spectroscopy KW - ultraschnelle Dynamik KW - Pump-Probe Spektroskopie KW - Plasmonics KW - Gold-Nanopartikel KW - Azobenzene Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-99544 ER -