TY  - THES
A1  - Berger, Florian
T1  - Different modes of cooperative transport by molecular motors
T1  - Verschiedene Arten kooperativen Transportes mittels molekularer Motoren
N2  - Cargo transport by molecular motors is ubiquitous in all eukaryotic cells and is typically driven cooperatively by several molecular motors, which may belong to one or several motor species like kinesin, dynein or myosin. These motor proteins transport cargos such as RNAs, protein complexes or organelles along filaments, from which they unbind after a finite run length. Understanding how these motors interact and how their movements are coordinated and regulated is a central and challenging problem in studies of intracellular transport. In this thesis, we describe a general theoretical framework for the analysis of such transport processes, which enables us to explain the behavior of intracellular cargos based on the transport properties of individual motors and their interactions. Motivated by recent in vitro experiments, we address two different modes of transport: unidirectional transport by two identical motors and cooperative transport by actively walking and passively diffusing motors. The case of cargo transport by two identical motors involves an elastic coupling between the motors that can reduce the motors’ velocity and/or the binding time to the filament. We show that this elastic coupling leads, in general, to four distinct transport regimes. In addition to a weak coupling regime, kinesin and dynein motors are found to exhibit a strong coupling and an enhanced unbinding regime, whereas myosin motors are predicted to attain a reduced velocity regime. All of these regimes, which we derive both by analytical calculations and by general time scale arguments, can be explored experimentally by varying the elastic coupling strength. In addition, using the time scale arguments, we explain why previous studies came to different conclusions about the effect and relevance of motor-motor interference. In this way, our theory provides a general and unifying framework for understanding the dynamical behavior of two elastically coupled molecular motors. The second mode of transport studied in this thesis is cargo transport by actively pulling and passively diffusing motors. Although these passive motors do not participate in active transport, they strongly enhance the overall cargo run length. When an active motor unbinds, the cargo is still tethered to the filament by the passive motors, giving the unbound motor the chance to rebind and continue its active walk. We develop a stochastic description for such cooperative behavior and explicitly derive the enhanced run length for a cargo transported by one actively pulling and one passively diffusing motor. We generalize our description to the case of several pulling and diffusing motors and find an exponential increase of the run length with the number of involved motors.
N2  - Lastentransport mittels Motorproteinen ist ein grundlegender Mechanismus aller eukaryotischen Zellen und wird üblicherweise von mehreren Motoren kooperativ durchgeführt, die zu einer oder zu verschiedenen Motorarten wie Kinesin, Dynein oder Myosin gehören. Diese Motoren befördern Lasten wie zum Beispiel RNAs, Proteinkomplexe oder Organellen entlang Filamenten, von denen sie nach einer endlichen zurückgelegten Strecke abbinden. Es ist ein zentrales und herausforderndes Problem zu verstehen, wie diese Motoren wechselwirken und wie ihre Bewegungen koordiniert und reguliert werden. In der vorliegenden Arbeit wird eine allgemeine theoretische Herangehensweise zur Untersuchung solcher Transportprozesse beschrieben, die es uns ermöglicht, das Verhalten von intrazellularem Transport, ausgehend von den Transporteigenschaften einzelner Motoren und ihren Wechselwirkungen, zu verstehen. Wir befassen uns mit zwei Arten kooperativen Transports, die auch kürzlich in verschiedenen in vitro-Experimenten untersucht wurden: (i) gleichgerichteter Transport mit zwei identischen Motorproteinen und (ii) kooperativer Transport mit aktiv schreitenden und passiv diffundierenden Motoren. Beim Lastentransport mit zwei identischen Motoren sind die Motoren elastisch gekoppelt, was eine Verminderung ihrer Geschwindigkeit und/oder ihrer Bindezeit am Filament hervorrufen kann. Wir zeigen, dass solch eine elastische Kopplung im Allgemeinen zu vier verschiedenen Transportcharakteristiken führt. Zusätzlich zu einer schwachen Kopplung, können bei Kinesinen und Dyneinen eine starke Kopplung und ein verstärktes Abbinden auftreten, wohingegen bei Myosin Motoren eine verminderte Geschwindigkeit vorhergesagt wird. All diese Transportcharakteristiken, die wir mit Hilfe analytischer Rechnungen und Zeitskalenargumenten herleiten, können durch Änderung der elastischen Kopplung experimentell untersucht werden. Zusätzlich erklären wir anhand der Zeitskalenargumente, warum frühere Untersuchungen zu unterschiedlichen Erkenntnissen über die Auswirkung und die Wichtigkeit der gegenseitigen Beeinflussung der Motoren gelangt sind. Auf diese Art und Weise liefert unsere Theorie eine allgemeine und vereinheitlichende Beschreibung des dynamischen Verhaltens von zwei elastisch gekoppelten Motorproteinen. Die zweite Art von Transport, die in dieser Arbeit untersucht wird ist der Lastentransport durch aktiv ziehende und passiv diffundierende Motoren. Obwohl die passiven Motoren nicht zum aktiven Transport beitragen, verlängern sie stark die zurückgelegte Strecke auf dem Filament. Denn wenn ein aktiver Motor abbindet, wird das Lastteilchen immer noch am Filament durch den passiven Motor festgehalten, was dem abgebundenen Motor die Möglichkeit gibt, wieder an das Filament anzubinden und den aktiven Transport fortzusetzen. Für dieses kooperative Verhalten entwickeln wir eine stochastische Beschreibung und leiten explizit die verlängerte Transportstrecke für einen aktiv ziehenden und einen passiv diffundierenden Motor her. Wir verallgemeinern unsere Beschreibung für den Fall von mehreren ziehenden und diffundierenden Motoren und finden ein exponentielles Anwachsen der zurückgelegten Strecke in Abhängigkeit von der Anzahl der beteiligten Motoren.
KW  - molekulare Motoren
KW  - kooperativer Transport
KW  - intrazellulärer Transport
KW  - elastische Kopplung
KW  - stochastische Prozesse
KW  - molecular motors
KW  - cooperative transport
KW  - intracellular transport
KW  - elastic coupling
KW  - stochastic processes
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-60319
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TY  - THES
A1  - Deneke, Carlus
T1  - Theory of mRNA degradation
T1  - Theoretische Beschreibung des Abbaus von mRNA
N2  - One of the central themes of biology is to understand how individual cells achieve a high fidelity in gene expression. Each cell needs to ensure accurate protein levels for its proper functioning and its capability to proliferate. Therefore, complex regulatory mechanisms have evolved in order to render the expression of each gene dependent on the expression level of (all) other genes. Regulation can occur at different stages within the framework of the central dogma of molecular biology. One very effective and relatively direct mechanism concerns the regulation of the stability of mRNAs. All organisms have evolved diverse and powerful mechanisms to achieve this. In order to better comprehend the regulation in living cells, biochemists have studied specific degradation mechanisms in detail. In addition to that, modern high-throughput techniques allow to obtain quantitative data on a global scale by parallel analysis of the decay patterns of many different mRNAs from different genes. In previous studies, the interpretation of these mRNA decay experiments relied on a simple theoretical description based on an exponential decay. However, this does not account for the complexity of the responsible mechanisms and, as a consequence, the exponential decay is often not in agreement with the experimental decay patterns. We have developed an improved and more general theory of mRNA degradation which provides a general framework of mRNA expression and allows describing specific degradation mechanisms. We have made an attempt to provide detailed models for the regulation in different organisms. In the yeast S. cerevisiae, different degradation pathways are known to compete and furthermore most of them rely on the biochemical modification of mRNA molecules. In bacteria such as E. coli, degradation proceeds primarily endonucleolytically, i.e. it is governed by the initial cleavage within the coding region. In addition, it is often coupled to the level of maturity and the size of the polysome of an mRNA. Both for S. cerevisiae and E. coli, our descriptions lead to a considerable improvement of the interpretation of experimental data. The general outcome is that the degradation of mRNA must be described by an age-dependent degradation rate, which can be interpreted as a consequence of molecular aging of mRNAs. Within our theory, we find adequate ways to address this much debated topic from a theoretical perspective. The improvements of the understanding of mRNA degradation can be readily applied to further comprehend the mRNA expression under different internal or environmental conditions such as after the induction of transcription or stress application. Also, the role of mRNA decay can be assessed in the context of translation and protein synthesis. The ultimate goal in understanding gene regulation mediated by mRNA stability will be to identify the relevance and biological function of different mechanisms. Once more quantitative data will become available, our description allows to elaborate the role of each mechanism by devising a suitable model.
N2  - Ein zentrales Ziel der modernen Biologie ist es, ein umfassendes Verständnis der Genexpression zu erlangen. Die fundamentalen Prozesse sind im zentralen Dogma der Genexpression zusammengefasst: Die genetische Information wird von DNA in Boten-RNAs (mRNA) transkribiert und im Prozess der Translation von mRNA in Proteine übersetzt. Zum Erhalt ihrer Funktionalität und der Möglichkeit von Wachstum und Fortpflanzung muss in jeder Zelle und für jedes Gen die optimale Proteinkonzentration akkurat eingestellt werden. Hierzu hat jeder Organismus detaillierte Regulationsmechanismen entwickelt. Regulation kann auf allen Stufen der Genexpression erfolgen, insbesondere liefert der Abbau der mRNA-Moleküle einen effizienten und direkten Kontrollmechanismus. Daher sind in allen Lebewesen spezifische Mechanismen - die Degradationsmechanismen - entstanden, welche aktiv den Abbau befördern. Um ein besseres Verständnis von den zugrunde liegenden Prozessen zu erlangen, untersuchen Biochemiker die Degradationsmechanismen im Detail. Gleichzeitig erlauben moderne molekularbiologische Verfahren die simultane Bestimmung der Zerfallskurven von mRNA für alle untersuchten Gene einer Zelle. Aus theoretischer Perspektive wird der Zerfall der mRNA-Menge als exponentieller Zerfall mit konstanter Rate betrachtet. Diese Betrachtung dient der Interpretation der zugrunde liegenden Experimente, berücksichtigt aber nicht die fundierten Kenntnisse über die molekularen Mechanismen der Degradation. Zudem zeigen viele experimentelle Studien ein deutliches Abweichen von einem exponentiellen Zerfall. In der vorliegenden Doktorarbeit wird daher eine erweiterte theoretische Beschreibung für die Expression von mRNA-Molekülen eingeführt. Insbesondere lag der Schwerpunkt auf einer verbesserten Beschreibung des Prozesses der Degradation. Die Genexpression kann als ein stochastischer Prozess aufgefasst werden, in dem alle Einzelprozesse auf zufällig ablaufenden chemischen Reaktionen basieren. Die Beschreibung erfolgt daher im Rahmen von Methoden der stochastischen Modellierung. Die fundamentale Annahme besteht darin, dass jedes mRNA-Molekül eine zufällige Lebenszeit hat und diese Lebenszeit für jedes Gen durch eine statistische Lebenszeitverteilung gegeben ist. Ziel ist es nun, spezifische Lebenszeitverteilungen basierend auf den molekularen Degradationsmechanismen zu finden. In dieser Arbeit wurden theoretische Modelle für die Degradation in zwei verschiedenen Organismen entwickelt. Zum einen ist bekannt, dass in eukaryotischen Zellen wie dem Hefepilz S. cerevisiae mehrere Mechanismen zum Abbau der mRNA-Moleküle in Konkurrenz zueinander stehen. Zudem ist der Abbau durch mehrere geschwindigkeitsbestimmende biochemische Schritte charakterisiert. In der vorliegenden Arbeit wurden diese Feststellungen durch ein theoretisches Modell beschrieben. Eine Markow-Kette stellte sich als sehr erfolgreich heraus, um diese Komplexität in eine mathematisch-fassbare Form abzubilden. Zum anderen wird in Kolibakterien die Degradation überwiegend durch einen initialen Schnitt in der kodierenden Sequenz der mRNA eingeleitet. Des Weiteren gibt es komplexe Wechselwirkungen mit dem Prozess der Translation. Die dafür verantwortlichen Enzyme - die Ribosomen - schützen Teile der mRNA und vermindern dadurch deren Zerfall. In der vorliegenden Arbeit wurden diese Zusammenhänge im Rahmen eines weiteren spezifischen, theoretischen Modells untersucht. Beide Mechanismen konnten an experimentellen Daten verifiziert werden. Unter anderem konnten dadurch die Interpretation der Zerfallsexperimente deutlich verbessert und fundamentale Eigenschaften der mRNA-Moleküle bestimmt werden. Ein Vorteil der statistischen Herangehensweise in dieser Arbeit liegt darin, dass theoretische Konzepte für das molekulare Altern der mRNAs entwickelt werden konnten. Mit Hilfe dieser neuentwickelten Methode konnte gezeigt werden, dass sich die Komplexität der Abbaumechanismen in einem Alterungsprozess manifestiert. Dieser kann mit der Lebenserwartung von einzelnen mRNA-Molekülen beschrieben werden. In dieser Doktorarbeit wurde eine verallgemeinerte theoretische Beschreibung des Abbaus von mRNAMolek ülen entwickelt. Die zentrale Idee basiert auf der Verknüpfung von experimentellen Zerfallsmessungen mit den biochemischen Mechanismen der Degradation. In zukünftigen experimentellen Untersuchungen können die entwickelten Verfahren angewandt werden, um eine genauere Interpretation der Befunde zu ermöglichen. Insbesondere zeigt die Arbeit auf, wie verschiedene Hypothesen über den Degradationsmechanismus anhand eines geeigneten mathematischen Modells durch quantitative Experimente verifiziert oder falsifiziert werden können.
KW  - Abbau von Boten-RNS
KW  - Stochastische Genexpression
KW  - Posttranskriptionale Genregulation
KW  - Nichtexponentieller Zerfall von mRNA
KW  - Molekulares Altern
KW  - Degradation of messenger RNA
KW  - Stochastic gene expression
KW  - Post-transcriptional gene regulation
KW  - Non-exponential mRNA decay
KW  - Molecular Aging
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-61998
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TY  - THES
A1  - Eschenlohr, Andrea
T1  - Element-resolved ultrafast magnetization dynamics in ferromagnetic alloys and multilayers
T1  - Elementaufgelöste ultraschnelle Magnetisierungsdynamik in ferromagnetischen Legierungen und Multilagen
N2  - The microscopic origin of ultrafast demagnetization, i.e. the quenching of the magnetization of a ferromagnetic metal on a sub-picosecond timescale after laser excitation, is still only incompletely understood, despite a large body of experimental and theoretical work performed since the discovery of the effect more than 15 years ago. Time- and element-resolved x-ray magnetic circular dichroism measurements can provide insight into the microscopic processes behind ultrafast demagnetization as well as its dependence on materials properties. Using the BESSY II Femtoslicing facility, a storage ring based source of 100 fs short soft x-ray pulses, ultrafast magnetization dynamics of ferromagnetic NiFe and GdTb alloys as well as a Au/Ni layered structure were investigated in laser pump – x-ray probe experiments. After laser excitation, the constituents of Ni50Fe50 and Ni80Fe20 exhibit distinctly different time constants of demagnetization, leading to decoupled dynamics, despite the strong exchange interaction that couples the Ni and Fe sublattices under equilibrium conditions. Furthermore, the time constants of demagnetization for Ni and Fe are different in Ni50Fe50 and Ni80Fe20, and also different from the values for the respective pure elements. These variations are explained by taking the magnetic moments of the Ni and Fe sublattices, which are changed from the pure element values due to alloying, as well as the strength of the intersublattice exchange interaction into account. GdTb exhibits demagnetization in two steps, typical for rare earths. The time constant of the second, slower magnetization decay was previously linked to the strength of spin-lattice coupling in pure Gd and Tb, with the stronger, direct spin-lattice coupling in Tb leading to a faster demagnetization. In GdTb, the demagnetization of Gd follows Tb on all timescales. This is due to the opening of an additional channel for the dissipation of spin angular momentum to the lattice, since Gd magnetic moments in the alloy are coupled via indirect exchange interaction to neighboring Tb magnetic moments, which are in turn strongly coupled to the lattice. Time-resolved measurements of the ultrafast demagnetization of a Ni layer buried under a Au cap layer, thick enough to absorb nearly all of the incident pump laser light, showed a somewhat slower but still sub-picosecond demagnetization of the buried Ni layer in Au/Ni compared to a Ni reference sample. Supported by simulations, I conclude that demagnetization can thus be induced by transport of hot electrons excited in the Au layer into the Ni layer, without the need for direct interaction between photons and spins.
N2  - Der mikroskopische Ursprung der ultraschnellen Entmagnetisierung, d.h. des Rückgangs der Magnetisierung eines ferromagnetischen Metalls innerhalb einer Pikosekunde nach Laseranregung, ist bisher nur unvollständig verstanden, trotz umfangreicher experimenteller und theoretischer Arbeiten, die seit der Entdeckung des Effekts vor mehr als 15 Jahren durchgeführt wurden. Zeit- und elementaufgelöster Röntgenzirkulardichroismus kann Einblick in die mikroskopischen Prozesse hinter der ultraschnellen Entmagnetisierung sowie deren Materialabhängigkeit gewähren. Am BESSY II Femtoslicing, einer speicherringbasierten Quelle für 100 fs kurze Röntgenpulse, wurde ultraschnelle Magnetisierungsdynamik von ferromagnetischen NiFe- und GdTb-Legierungen sowie einer Au/Ni-Schichtstruktur in Anregungs-Abfrage-Experimenten untersucht. Nach Laseranregung zeigen die Konstituenten von Ni50Fe50 und Ni80Fe20 deutlich unterscheidbares Verhalten und damit entkoppelte Dynamik, trotz starker Austauschkopplung der Ni- und Fe-Untergitter im Gleichgewichtszustand. Weiterhin variieren die Werte der Zeitkonstanten der Entmagnetisierung von Ni und Fe für Ni50Fe50 und Ni80Fe20, und auch für die jeweiligen reinen Elemente. Diese Unterschiede werden durch die magnetischen Momente der Untergitter erklärt, die sich in den Legierungen gegenüber den reinen Elementen ändern, sowie durch die Stärke der Austauschkopplung zwischen den Untergittern. GdTb zeigt Entmagnetisierung in zwei Stufen, was typisch für Seltene Erden ist. Die Zeitkonstante der langsameren zweiten Stufe wurde kürzlich mit der Stärke der Spin-Gitter-Kopplung in reinem Gd und Tb in Verbindung gebracht, wobei die stärkere, direkte Spin-Gitter-Kopplung in Tb zu schnellerer Entmagnetisierung führt. In GdTb folgt die Entmagnetisierung von Gd auf allen Zeitskalen der von Tb. Dies beruht auf einer verstärkten Kopplung der magnetischen Momente von Gd an das Gitter, über die indirekte Austauschkopplung an die Tb-Momente. Dadurch kann Spindrehimpuls schneller an das Gitter abfließen. Zeitaufgelöste Messungen der Entmagnetisierung einer Ni-Schicht unter einer Au-Deckschicht, deren Dicke ausreichend ist um den anregenden Laserpuls praktisch vollständig zu absorbieren, zeigen eine leicht verzögerte aber trotzdem ultraschnelle Entmagnetisierung im Vergleich mit einer Ni-Referenzprobe. Unterstützt durch Simulationen zeigt sich, dass Entmagnetisierung durch den Transport heißer Elektronen von der Au-Deckschicht in die Ni-Schicht ausgelöst wird, ohne dass direkte Wechselwirkung zwischen Photonen und Spins notwendig ist.
KW  - Festkörperphysik
KW  - Magnetismus
KW  - Magnetisierungsdynamik
KW  - Ultraschnelle Dynamik
KW  - Röntgenspektroskopie
KW  - solid state physics
KW  - magnetism
KW  - magnetization dynamics
KW  - ultrafast dynamics
KW  - x-ray spectroscopy
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-62846
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TY  - THES
A1  - Fernandes Guimarães, Ana Helena
T1  - How does adhesion influence the small aggregates in Saturn's rings
T1  - Wie Adhäsion die Bildung von Aggregaten in den Saturnringen beeinflusst
N2  - Particles in Saturn’s main rings range in size from dust to even kilometer-sized objects. Their size distribution is thought to be a result of competing accretion and fragmentation processes. While growth is naturally limited in tidal environments, frequent collisions among these objects may contribute to both accretion and fragmentation. As ring particles are primarily made of water ice attractive surface forces like adhesion could significantly influence these processes, finally determining the resulting size distribution. Here, we derive analytic expressions for the specific self-energy Q and related specific break-up energy Q⋆ of aggregates. These expressions can be used for any aggregate type composed of monomeric constituents. We compare these expressions to numerical experiments where we create aggregates of various types including: regular packings like the face-centered cubic (fcc), Ballistic Particle Cluster Aggregates (BPCA), and modified BPCAs including e.g. different constituent size distributions. We show that accounting for attractive surface forces such as adhesion a simple approach is able to: a) generally account for the size dependence of the specific break-up energy for fragmentation to occur reported in the literature, namely the division into “strength” and “gravity” regimes, and b) estimate the maximum aggregate size in a collisional ensemble to be on the order of a few meters, consistent with the maximum aggregate size observed in Saturn’s rings of about 10m.
N2  - Die Ringe des Saturns bestehen aus Myriaden von Teilchen, deren Größe von Mikrometern (Staub) bis hin zu Hunderten von Metern reicht. Die Ringteilchen bestehen hauptsächlich aus Eis, wobei attraktive Oberflächenkräfte wie Adhäsion und Gravitation zur Bildung von Aggregaten führen kann. Das Wachstum der Aggregate wird durch die Wirkung der Gezeitenkräfte und auch durch Kollisionen der Ringteilchen untereinander auf natürliche Weise begrenzt. Die Kollisionen der Ringteilchen führen zu Akkretion und Fragmentation, welche die resultierende Größenverteilung der Agglomerate schließlich bestimmen. In dieser Arbeit wurden Ausdrücke für die spezifische Eigenenergie Q der Aggregate und der in Relation stehenden spezifischen Fragmentationsenergie Q* analytisch hergeleitet. Diese Ausdrücke können für alle aus monomeren Teilchen bestehenden Agglomerate verwendet werden. Die analytisch gewonnenen Ergebnisse wurden mit numerischen Experimenten verglichen. In den numerischen Experimenten wurden verschiedene Agglomerattypen erzeugt: (i) Agglomerate mit kubischem Kristallsystem, (ii) ballistische Teilchenaggregate und (iii) modifiziert ballistische Teilchenaggregate. Für die ballistischen Teilchenaggregate wurden verschiedene Größenverteilungen der Konstituenten verwendet. Als Ergebnis lassen sich die erzeugten Aggregate gemäß ihrer Größe in zwei Gruppen einteilen. Während die kleinen Aggregate hauptsächlich durch die Kontaktkräfte (Adhäsion) zusammengehalten werden, dominiert bei großen Aggregaten (größer als einige Meter) die Gravitationskraft. D.h. wächst aus kleinen Teilchen ein Aggregat, so wird dieses zunächst durch die haftenden Kontakte zwischen den Teilchen zusammengehalten. Wächst das Agglomerat über eine bestimmte Größe, so ist es die Eigengravitation, die den Körper zusammenhält. Damit kann die maximale Gesamtgröße der Aggregate im Kollisionsensemble abgeschätzt werden. Der so bestimmte Wert von einigen Metern stimmt mit der aus Beobachtungen berechneten maximalen Größe der Ringteilchen von rund 10 Metern gut überein.
KW  - Saturn
KW  - Ringe
KW  - Agglomerate
KW  - Adhäsion
KW  - Saturn
KW  - Ring
KW  - Aggregates
KW  - Adhesion
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-61846
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TY  - THES
A1  - Fischer, Jost
T1  - Über Synchronisationsphänomene nichtlinearer akustischer Oszillatoren
T1  - About synchronization phenomena of nonlinear acoustic oscillators
N2  - In dieser Arbeit werden die Effekte der Synchronisation nichtlinearer, akustischer Oszillatoren am Beispiel zweier Orgelpfeifen untersucht. Aus vorhandenen, experimentellen Messdaten werden die typischen Merkmale der Synchronisation extrahiert und dargestellt. Es folgt eine detaillierte Analyse der Übergangsbereiche in das Synchronisationsplateau, der Phänomene während der Synchronisation, als auch das Austreten aus der Synchronisationsregion beider Orgelpfeifen, bei verschiedenen Kopplungsstärken. Die experimentellen Befunde werfen Fragestellungen nach der Kopplungsfunktion auf. Dazu wird die Tonentstehung in einer Orgelpfeife untersucht. Mit Hilfe von numerischen Simulationen der Tonentstehung wird der Frage nachgegangen, welche fluiddynamischen und aero-akustischen Ursachen die Tonentstehung in der Orgelpfeife hat und inwiefern sich die Mechanismen auf das Modell eines selbsterregten akustischen Oszillators abbilden lässt. Mit der Methode des Coarse Graining wird ein Modellansatz formuliert.
N2  - In this study, synchronization properties observed in a system of nonlinear acoustic oscillators in form of two coupled organ pipes are investigated. From given measurements we extract the effects of synchronization one would expect typically. Furthermore we set our focus to the domains of transition into the synchronization region, when the system is complete synchronized and when it tears off, under the condition of different coupling strengths. We analyze and discuss the observed phenomena concerning their nonlinearities. Using numerical, fluid-dynamic and aeroacoustic simulation techniques we investigate how an organ pipe can be understand as a self-sustained, acoustic oscillator. With the results of the numerical simulations we show, how to reduce the complex fluid-dynamical interplay with the acoustic field inside the pipe to a self-sustained acoustic oscillator. For this process we use the coarse graining method.
KW  - Physik
KW  - Synchronisation
KW  - Orgelpfeife
KW  - nichtlinear
KW  - Akustik
KW  - physics
KW  - synchronization
KW  - organ pipe
KW  - nonlinear
KW  - acoustics
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-63618
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TY  - THES
A1  - Ghani, Fatemeh
T1  - Nucleation and growth of unsubstituted metal phthalocyanine films from solution on planar substrates
T1  - Keimbildung und Wachstum der unsubstituierten Metall-Phthalocyanin-Schichten aus der Lösung auf den planaren Oberflächen
N2  - Organic solar cells (OSC) are interesting as low cost alternative to conventional solar cells. Unsubstituted Metal-phthalocyanines (Pc) are excellent electron donating molecules for heterojunction OSC. Usually organic solar cells with Pcs are produced by vapor deposition, although solution based deposition (like spin casting) is cheaper and offers more possibilities to control the structure of the film. With solution based deposition several parameters (like temperature, solvent and etc.) affect the self-organized structure formation via nucleation and growth. The reason why vapor deposition is typically used is the poor solubility of the metal-phthalocyanines in most common solvents. Furthermore the process of nucleation and growth of Pc aggregates from solution is not well understood. For preparation of Pc films from solution, it is necessary to find the appropriate solvents, assess the solution deposition techniques, such as dip coating, and spin casting. It is necessary to understand the nucleation and growth process for aggregation/precipitation and to use this knowledge to produce nanostructures appropriate for OSC. This is important because the nanostructure of the films determines their performance. In this thesis, optical absorption and the stability of 8 different unsubstituted metal Pc’s were studied quantitatively in 28 different solvents. Among the several solution based deposited thin films produced based on this study, copper phthalocyanine (CuPc) dissolved in trifluoroacetic acid (TFA) is chosen as a model system for an in-depth study. CuPc has sufficient solubility and stability in TFA and upon solution processing forms appropriate structures for OSCs. CuPc molecules aggregate into layers of nanoribbons with a thickness of ~ 1 nm and an adjustable width and length. The morphology and the number of deposited layers in the thin films are controlled by different parameters, like temperature and solution concentration. Material properties of CuPc deposited from TFA are studied in detail via x-ray diffraction, UV-Vis and FT-IR spectroscopy. Atomic force microscopy was used to study the morphology of the dried film. The mechanism of the formation of CuPc nanoribbons from spin casted CuPc/TFA solution in ambient temperature is investigated and explained. The parameters (e.g. solution concentration profile) governing nucleation and growth are calculated based on the spin casting theory of a binary mixture of a nonvolatile solute and evaporative solvent. Based on this and intermolecular interactions between CuPc and substrate a nucleation and growth model is developed explaining the aggregation of CuPc in a supersaturated TFA solution. Finally, a solution processed thin film of CuPc is applied as a donor layer in a functioning bilayer heterojunction OSC and the influence of the structure on OSC performance is studied.
N2  - In den vergangenen Jahren wurden kosteneffiziente nasschemische Beschichtungsverfahren für die Herstellung organischer Dünnfilme für verschiedene opto-elektronische Anwendungen entdeckt und weiterentwickelt. Unter anderem wurden Phthalocyanin-Moleküle in photoaktiven Schichten für die Herstellung von Solarzellen intensiv erforscht. Aufgrund der kleinen bzw. unbekannten Löslichkeit wurden Phthalocyanin-Schichten durch Aufdampfverfahren im Vakuum hergestellt. Des Weiteren wurde die Löslichkeit durch chemische Synthese erhöht, was aber die Eigenschaften von Pc beeinträchtigte. In dieser Arbeit wurde die Löslichkeit, optische Absorption und Stabilität von 8 verschiedenen unsubstituierten Metall-Phthalocyaninen in 28 verschiedenen Lösungsmitteln quantitativ gemessen. Wegen ausreichender Löslichkeit, Stabilität und Anwendbarkeit in organischen Solarzellen wurde Kupferphthalocyanin (CuPc) in Trifluoressigsäure (TFA) für weitere Untersuchungen ausgewählt. Durch die Rotationsbeschichtung von CuPc aus TFA Lösung wurde ein dünner Film aus der verdampfenden Lösung auf dem Substrat platziert. Nach dem Verdampfen des Lösungsmittels, die Nanobändern aus CuPc bedecken das Substrat. Die Nanobänder haben eine Dicke von etwa ~ 1 nm (typische Dimension eines CuPc-Molekül) und variierender Breite und Länge, je nach Menge des Materials. Solche Nanobändern können durch Rotationsbeschichtung oder auch durch andere Nassbeschichtungsverfahren, wie Tauchbeschichtung, erzeugt werden. Ähnliche Fibrillen-Strukturen entstehen durch Nassbeschichtung von anderen Metall-Phthalocyaninen, wie Eisen- und Magnesium-Phthalocyanin, aus TFA-Lösung sowie auf anderen Substraten, wie Glas oder Indium Zinnoxid. Materialeigenschaften von aufgebrachten CuPc aus TFA Lösung und CuPc in der Lösung wurden ausführlich mit Röntgenbeugung, Spektroskopie- und Mikroskopie Methoden untersucht. Es wird gezeigt, dass die Nanobänder nicht in der Lösung, sondern durch Verdampfen des Lösungsmittels und der Übersättigung der Lösung entstehen. Die Rasterkraftmikroskopie wurde dazu verwendet, um die Morphologie des getrockneten Films bei unterschiedlicher Konzentration zu studieren. Der Mechanismus der Entstehung der Nanobändern wurde im Detail studiert. Gemäß der Keimbildung und Wachstumstheorie wurde die Entstehung der CuPc Nanobänder aus einer übersättigt Lösung diskutiert. Die Form der Nanobändern wurde unter Berücksichtigung der Wechselwirkung zwischen den Molekülen und dem Substrat diskutiert. Die nassverarbeitete CuPc-Dünnschicht wurde als Donorschicht in organischen Doppelschicht Solarzellen mit C60-Molekül, als Akzeptor eingesetzt. Die Effizienz der Energieumwandlung einer solchen Zelle wurde entsprechend den Schichtdicken der CuPc Schicht untersucht.
KW  - Kupferphthalocyanin
KW  - Keimbildung und Wachstum
KW  - Rotationsbeschichtung
KW  - Organische Solarzellen
KW  - Copper Phthalocyanine
KW  - Adsorption
KW  - nucleation and growth
KW  - Spin casting
KW  - Organic Solar Cell
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-64699
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TY  - THES
A1  - Haakh, Harald Richard
T1  - Fluctuation-mediated interactions of atoms and surfaces on a mesoscopic scale
T1  - Fluktuationsinduzierte Wechselwirkungen zwischen Atomen und Oberflächen auf mesoskopischen Skalen
N2  - Thermal and quantum fluctuations of the electromagnetic near field of atoms and macroscopic bodies play a key role in quantum electrodynamics (QED), as in the Lamb shift. They lead, e.g., to atomic level shifts, dispersion interactions (Van der Waals-Casimir-Polder interactions), and state broadening (Purcell effect) because the field is subject to boundary conditions. Such effects can be observed with high precision on the mesoscopic scale which can be accessed in micro-electro-mechanical systems (MEMS) and solid-state-based magnetic microtraps for cold atoms (‘atom chips’). A quantum field theory of atoms (molecules) and photons is adapted to nonequilibrium situations. Atoms and photons are described as fully quantized while macroscopic bodies can be included in terms of classical reflection amplitudes, similar to the scattering approach of cavity QED. The formalism is applied to the study of nonequilibrium two-body potentials. We then investigate the impact of the material properties of metals on the electromagnetic surface noise, with applications to atomic trapping in atom-chip setups and quantum computing, and on the magnetic dipole contribution to the Van der Waals-Casimir-Polder potential in and out of thermal equilibrium. In both cases, the particular properties of superconductors are of high interest. Surface-mode contributions, which dominate the near-field fluctuations, are discussed in the context of the (partial) dynamic atomic dressing after a rapid change of a system parameter and in the Casimir interaction between two conducting plates, where nonequilibrium configurations can give rise to repulsion.
N2  - Thermische und Quantenfluktuationen des elektromagnetischen Nahfelds von Atomen und makroskopischen Körpern spielen eine Schlüsselrolle in der Quantenelektrodynamik (QED), wie etwa beim Lamb-Shift. Sie führen z.B. zur Verschiebung atomarer Energieniveaus, Dispersionswechselwirkungen (Van der Waals-Casimir-Polder-Wechselwirkungen) und Zustandsverbreiterungen (Purcell-Effekt), da das Feld Randbedingungen unterliegt. Mikroelektromechanische Systeme (MEMS) und festkörperbasierte magnetische Fallen für kalte Atome (‘Atom-Chips’) ermöglichen den Zugang zu mesoskopischen Skalen, auf denen solche Effekte mit hoher Genauigkeit beobachtet werden können. Eine Quantenfeldtheorie für Atome (Moleküle) und Photonen wird an Nichtgleichgewichtssituationen angepasst. Atome und Photonen werden durch vollständig quantisierte Felder beschrieben, während die Beschreibung makroskopischer Körper, ähnlich wie im Streuformalismus (scattering approach) der Resonator-QED, durch klassische Streuamplituden erfolgt. In diesem Formalismus wird das Nichtgleich- gewichts-Zweiteilchenpotential diskutiert. Anschließend wird der Einfluss der Materialeigenschaften von normalen Metallen auf das elektromagnetische Oberflächenrauschen, das für magnetische Fallen für kalte Atome auf Atom-Chips und für Quantencomputer-Anwendungen von Bedeutung ist, sowie auf den Beitrag des magnetischen Dipolmoments zum Van der Waals-Casimir-Polder-Potential im thermisch- en Gleichgewicht und in Nichtgleichgewichtssituationen untersucht. In beiden Fällen sind die speziellen Eigenschaften von Supraleitern von besonderem Interesse. Beiträge von Oberflächenmoden, die die Feldfluktuationen im Nahfeld dominieren, werden im Kontext des (partiellen) dynamischen Dressing nach einer raschen Änderung eines Systemparameters sowie für die Casimir-Wechselwirkung zweier metallischer Platten diskutiert, zwischen denen in Nichtgleichgewichtssituationen Abstoßung auftreten kann.
KW  - Resonator Quantenelektrodynamik
KW  - Atom-Oberflächenwechselwirkung
KW  - Van der Waals Kräfte
KW  - Atom-Chips
KW  - Quantenfluktuationen
KW  - cavity quantum electrodynamics
KW  - atom-surface interaction
KW  - Van der Waals forces
KW  - atom chips
KW  - quantum fluctuations
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-61819
ER  - 
TY  - THES
A1  - Herzog, Marc
T1  - Structural dynamics of photoexcited nanolayered perovskites studied by ultrafast x-ray diffraction
T1  - Untersuchung der Strukturdynamik photoangeregter Nanoschicht-Perowskite mittels ultraschneller Röntgenbeugung
N2  - This publication-based thesis represents a contribution to the active research field of ultrafast structural dynamics in laser-excited nanostructures. The investigation of such dynamics is mandatory for the understanding of the various physical processes on microscopic scales in complex materials which have great potentials for advances in many technological applications. I theoretically and experimentally examine the coherent, incoherent and anharmonic lattice dynamics of epitaxial metal-insulator heterostructures on timescales ranging from femtoseconds up to nanoseconds. To infer information on the transient dynamics in the photoexcited crystal lattices experimental techniques using ultrashort optical and x-ray pulses are employed. The experimental setups include table-top sources as well as large-scale facilities such as synchrotron sources. At the core of my work lies the development of a linear-chain model to simulate and analyze the photoexcited atomic-scale dynamics. The calculated strain fields are then used to simulate the optical and x-ray response of the considered thin films and multilayers in order to relate the experimental signatures to particular structural processes. This way one obtains insight into the rich lattice dynamics exhibiting coherent transport of vibrational energy from local excitations via delocalized phonon modes of the samples. The complex deformations in tailored multilayers are identified to give rise to highly nonlinear x-ray diffraction responses due to transient interference effects. The understanding of such effects and the ability to precisely calculate those are exploited for the design of novel ultrafast x-ray optics. In particular, I present several Phonon Bragg Switch concepts to efficiently generate ultrashort x-ray pulses for time-resolved structural investigations. By extension of the numerical models to include incoherent phonon propagation and anharmonic lattice potentials I present a new view on the fundamental research topics of nanoscale thermal transport and anharmonic phonon-phonon interactions such as nonlinear sound propagation and phonon damping. The former issue is exemplified by the time-resolved heat conduction from thin SrRuO3 films into a SrTiO3 substrate which exhibits an unexpectedly slow heat conductivity. Furthermore, I discuss various experiments which can be well reproduced by the versatile numerical models and thus evidence strong lattice anharmonicities in the perovskite oxide SrTiO3. The thesis also presents several advances of experimental techniques such as time-resolved phonon spectroscopy with optical and x-ray photons as well as concepts for the implementation of x-ray diffraction setups at standard synchrotron beamlines with largely improved time-resolution for investigations of ultrafast structural processes. This work forms the basis for ongoing research topics in complex oxide materials including electronic correlations and phase transitions related to the elastic, magnetic and polarization degrees of freedom.
N2  - Diese publikationsbasierte Dissertation ist ein Beitrag zu dem aktuellen Forschungsgebiet der ultraschnellen Strukturdynamik in laserangeregten Nanostrukturen. Die Erforschung solcher Vorgänge ist unabdingbar für ein Verständnis der vielseitigen physikalischen Prozesse auf mikroskopischen Längenskalen in komplexen Materialien, welche enorme Weiterentwicklungen für technologische Anwendungen versprechen. Meine theoretischen und experimentellen Untersuchungen betrachten kohärente, inkohärente und anharmonische Gitterdynamiken in epitaktischen Metal-Isolator-Heterostrukturen auf Zeitskalen von Femtosekunden bis Nanosekunden. Um Einsichten in solche transienten Prozesse in laserangeregten Kristallen zu erhalten, werden experimentelle Techniken herangezogen, die ultrakurze Pulse von sichtbarem Licht und Röntgenstrahlung verwenden. Ein zentraler Bestandteil meiner Arbeit ist die Entwicklung eines Linearkettenmodells zur Simulation und Analyse der laserinitiierten Atombewegungen. Die damit errechneten Verzerrungsfelder werden anschließend verwendet, um die Änderung der optischen und Röntgeneigenschaften der betrachteten Dünnfilm- und Vielschichtsysteme zu simulieren. Diese Rechnungen werden dann mit den experimentellen Daten verglichen, um die experimentellen Signaturen mit errechneten strukturellen Prozessen zu identifizieren. Dadurch erhält man Einsicht in die vielseitige Gitterdynamiken, was z.B. einen kohärenten Transport der Vibrationsenergie von lokal angeregten Bereichen durch delokalisierte Phononenmoden offenbart. Es wird gezeigt, dass die komplexen Deformationen in maßgeschneiderten Vielschichtsystemen hochgradig nichtlineare Röntgenbeugungseffekte auf Grund von transienten Interferenzerscheinungen verursachen. Das Verständnis dieser Prozesse und die Möglichkeit, diese präzise zu simulieren, werden dazu verwendet, neuartige ultraschnelle Röntgenoptiken zu entwerfen. Insbesondere erläutere ich mehrere Phonon-Bragg-Schalter-Konzepte für die effiziente Erzeugung ultrakurzer Röntgenpulse, die in zeitaufgelösten Strukturanalysen Anwendung finden. Auf Grund der Erweiterung der numerischen Modelle zur Beschreibung von inkohärenter Phononenausbreitung und anharmonischer Gitterpotentiale decken diese ebenfalls die aktuellen Themengebiete von Wärmetransport auf Nanoskalen und anharmonischer Phonon-Phonon-Wechselwirkung (z.B. nichtlineare Schallausbreitung und Phononendämpfung) ab. Die erstere Thematik wird am Beispiel der zeitaufgelösten Wärmeleitung von einem dünnen SrRuO3-Film in ein SrTiO3-Substrat behandelt, wobei ein unerwartet langsamer Wärmetransport zu Tage tritt. Außerdem diskutiere ich mehrere Experimente, die auf Grund der sehr guten Reproduzierbarkeit durch die numerischen Modelle starke Gitteranharmonizitäten in dem oxidischen Perowskit SrTiO3 bezeugen. Diese Dissertation erarbeitet zusätzlich verschiedene Weiterentwicklungen von experimentellen Methoden, wie z.B. die zeitaufgelöste Phononenspektroskopie mittels optischer Photonen und Röntgenphotonen, sowie Konzepte für die Umsetzung von Röntgenbeugungsexperimenten an Standard-Synchrotronquellen mit stark verbesserter Zeitauflösung für weitere Studien von ultraschnellen Strukturvorgängen.
KW  - ultraschnelle Röntgenbeugung
KW  - Phononen
KW  - epitaktisch
KW  - ultrafast x-ray diffraction
KW  - phonons
KW  - epitaxial
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-62632
ER  - 
TY  - THES
A1  - Kappel, Marcel
T1  - Scattering effects in the sound wave propagation of instrument soundboards
T1  - Schall-Streueffekte in Resonanzböden von Musikinstrumenten
N2  - In the western hemisphere, the piano is one of the most important instruments. While its evolution lasted for more than three centuries, and the most important physical aspects have already been investigated, some parts in the characterization of the piano remain not well understood. Considering the pivotal piano soundboard, the effect of ribs mounted on the board exerted on the sound radiation and propagation in particular, is mostly neglected in the literature. The present investigation deals exactly with the sound wave propagation effects that emerge in the presence of an array of equally-distant mounted ribs at a soundboard. Solid-state theory proposes particular eigenmodes and -frequencies for such arrangements, which are comparable to single units in a crystal. Following this 'linear chain model' (LCM), differences in the frequency spectrum are observable as a distinct band structure. Also, the amplitudes of the modes are changed, due to differences of the damping factor. These scattering effects were not only investigated for a well-understood conceptional rectangular soundboard (multichord), but also for a genuine piano resonance board manufactured by the piano maker company 'C. Bechstein Pianofortefabrik'. To obtain the possibility to distinguish between the characterizing spectra both with and without mounted ribs, the typical assembly plan for the Bechstein instrument was specially customized. Spectral similarities and differences between both boards are found in terms of damping and tone. Furthermore, specially prepared minimal-invasive piezoelectric polymer sensors made from polyvinylidene fluoride (PVDF) were used to record solid-state vibrations of the investigated system. The essential calibration and characterization of these polymer sensors was performed by determining the electromechanical conversion, which is represented by the piezoelectric coefficient. Therefore, the robust 'sinusoidally varying external force' method was applied, where a dynamic force perpendicular to the sensor's surface, generates movable charge carriers. Crucial parameters were monitored, with the frequency response function as the most important one for acousticians. Along with conventional condenser microphones, the sound was measured as solid-state vibration as well as airborne wave. On this basis, statements can be made about emergence, propagation, and also the overall radiation of the generated modes of the vibrating system. Ultimately, these results acoustically characterize the entire system.
N2  - Betrachtet man den westlichen Kulturkreis, ist der Flügel bzw. das Klavier wohl eines der bedeutendsten Instrumente. Trotz einer stetigen, empirischen Weiterentwicklung dieses Instrumentes in den letzten drei Jahrhunderten und des Wissens um die wichtigsten physikalischen Effekte, sind viele Teile der Charakterisierung des Klaviers (sowohl akustisch als auch physikalisch) immer noch nicht vollständig verstanden. Nehmen wir nur den Resonanzboden - das entscheidende Bauteil für die Akustik eines Klaviers - und betrachten die Auswirkung, den die Berippung auf die Schallausbreitung des Instruments hat. Bis auf wenige Ausnahmen wird dieser Struktur-Aspekt in der Literatur weitestgehend übergangen. Die vorliegende Arbeit untersucht genau diese Ausbreitungscharakteristiken und Streueffekte, welche dadurch entstehen, dass Rippen, die denselben Abstand zueinander haben, auf dem Resonanzboden angebracht werden. Die Festkörperphysik stellt ein einfaches Modell über die Eigenfrequenzen für solche Anordnungen bereit. Dafür werden die Rippen und deren Abstände wie Einheitszellen eines Kristalls betrachtet. Ausgehend vom sogenannten 'Modell der linearen Ketten', werden gemessene Frequenzbänder im Spektrum erklärbar. Zusätzlich ändern sich auch die spektralen Amplituden des Resonanzbodens durch das Anbringen der Rippen. Diese Streueffekte wurden nicht nur an einem konzeptionellen rechteckigen Resonanzboden untersucht, sondern auch an einem originalen Klavier-Resonanzboden, welcher von dem Klavierbauer 'C. Bechstein Pianofortefabrik' hergestellt wurde und auch später in einem fertigen Klavier zum Einsatz kommen wird. Der traditionelle Zusammenbau des Klaviers wurde speziell für diese Untersuchung abgeändert, um die Möglichkeit zu haben, die Berippung des Resonanzbodens spektral zu charakterisieren. Alle gefundenen Eigenschaften des konzeptionellen und des originalen Bodens wurden verglichen. Für die Dämpfung und für die Brillianz des Tons wurden Übereinstimmungen, aber auch Unterschiede gefunden. Ein großer Teil dieser Untersuchung erforderte den Einsatz von speziell angefertigten piezoelektrischen Polymer-Beschleunigungsaufnehmern aus Polyvinylidenfluorid. Direkt fest eingeklebt im Instrument, wurden diese eingesetzt, um die Körperschwingungen des vibrierenden Systems aufzunehmen. Die essentielle Kalibrierung und Charakterisierung dieser Sensoren wurde durchgeführt, indem die elektromechanische Umwandlung bestimmt wurde, die durch den piezoelektrischen Koeffizienten gegeben ist. Durch eine sinusförmig variierende, externe Kraft und die dadurch entstehenden Ladungsträger an den Oberflächen des Sensormaterials kann dieser Koeffizient sehr genau bestimmt werden. In Abhängigkeit entscheidender physikalischer Größen, z.B. der Frequenz-Antwort-Funktion, wurde das Verhalten des piezoelektrischen Koeffizienten untersucht. Die erzeugten Vibrationen als Körperschall (aufgenommen durch die Piezopolymere) und als Luftschallwelle (aufgenommen durch konventionelle Kondensator-Mikrophone) wurden simultan gemessen und dann untersucht. Daraus kann man Aussagen über Entstehung, Ausbreitung und Abstrahlung der erzeugten Moden in das umgebende Medium ableiten. Letztlich charakterisieren diese Ergebnisse das gesamte vibrierende System akustisch.
KW  - Musikinstrumente
KW  - piezoelektrische Sensoren
KW  - Streuung von Schallwellen
KW  - music instruments
KW  - piezoelectric sensors
KW  - wave scattering
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-62676
ER  - 
TY  - THES
A1  - Kiel, Mareike
T1  - Static and ultrafast optical properties of nanolayered composites : gold nanoparticles embedded in polyelectrolytes
T1  - Statische und ultraschnelle optische Eigenschaften von nanogeschichteten Kompositmaterialien. Gold-Nanopartikel in Polyelektrolytschichten.
N2  - In the course of this thesis gold nanoparticle/polyelectrolyte multilayer structures were prepared, characterized, and investigated according to their static and ultrafast optical properties. Using the dip-coating or spin-coating layer-by-layer deposition method, gold-nanoparticle layers were embedded in a polyelectrolyte environment with high structural perfection. Typical structures exhibit four repetition units, each consisting of one gold-particle layer and ten double layers of polyelectrolyte (cationic+anionic polyelectrolyte). The structures were characterized by X-ray reflectivity measurements, which reveal Bragg peaks up to the seventh order, evidencing the high stratication of the particle layers. In the same measurements pronounced Kiessig fringes were observed, which indicate a low global roughness of the samples. Atomic force microscopy (AFM) images veried this low roughness, which results from the high smoothing capabilities of polyelectrolyte layers. This smoothing effect facilitates the fabrication of stratified nanoparticle/polyelectrolyte multilayer structures, which were nicely illustrated in a transmission electron microscopy image. The samples' optical properties were investigated by static spectroscopic measurements in the visible and UV range. The measurements revealed a frequency shift of the reflectance and of the plasmon absorption band, depending on the thickness of the polyelectrolyte layers that cover a nanoparticle layer. When the covering layer becomes thicker than the particle interaction range, the absorption spectrum becomes independent of the polymer thickness. However, the reflectance spectrum continues shifting to lower frequencies (even for large thicknesses). The range of plasmon interaction was determined to be in the order of the particle diameter for 10 nm, 20 nm, and 150 nm particles. The transient broadband complex dielectric function of a multilayer structure was determined experimentally by ultrafast pump-probe spectroscopy. This was achieved by simultaneous measurements of the changes in the reflectance and transmittance of the excited sample over a broad spectral range. The changes in the real and imaginary parts of the dielectric function were directly deduced from the measured data by using a recursive formalism based on the Fresnel equations. This method can be applied to a broad range of nanoparticle systems where experimental data on the transient dielectric response are rare. This complete experimental approach serves as a test ground for modeling the dielectric function of a nanoparticle compound structure upon laser excitation.
N2  - Im Rahmen dieser Arbeit wurden Gold-Nanopartikel/Polyelektrolyt Multischichtstrukturen hergestellt, strukturell charakterisiert und bezüglich ihrer optischen Eigenschaften sowohl statisch als auch zeitaufgelöst analysiert. Die Strukturen wurden mithilfe der Dip-coating oder der Spin-coating Methode hergestellt. Beide Methoden ermöglichen das Einbetten einzelner Partikellagen in eine Polyelektrolytumgebung. Typische Strukturen in dieser Arbeit bestehen aus vier Wiederholeinheiten, wobei jede aus einer Nanopartikelschicht und zehn Polyelektrolyt-Doppellagen (kationisches und anionisches Polyelektrolyt) zusammengesetzt ist. Die Stratizierung der Gold-Nanopartikellagen wurde mittels Röntgenreflektometrie-Messungen im Kleinwinkelbereich nachgewiesen, welche Bragg Reflexionen bis zur siebten Ordnung aufzeigen. Das ausgeprägte Kiessig Interferenzmuster dieser Messungen weist zudem auf eine geringe globale Rauheit hin, die durch Oberflächenanalysen mit einem Rasterkraftmikroskop bestätigt werden konnte. Diese geringe Rauheit resultiert aus den glättenden Eigenschaften der Polyelektrolyte, die die Herstellung von Multilagensystemen mit mehreren Partikellagen erst ermöglichen. Die Aufnahme eines Transmissionselektronenmikroskops veranschaulicht eindrucksvoll die Anordnung der Partikel in einzelne Schichten. Durch photospektroskopische Messungen wurden die optischen Eigenschaften der Strukturen im UV- und sichtbaren Bereich untersucht. Beispielsweise wird eine Verschiebung und Verstärkung der Plasmonenresonanz beobachtet, wenn eine Goldnanopartikellage mit transparenten Polyelektrolyten beschichtet wird. Erst wenn die bedeckende Schicht dicker als die Reichweite der Plasmonen wird, bleibt die Absorption konstant. Die spektrale Reflektivität jedoch ändert sich auch mit jeder weiteren adsorbierten Polyelektrolytschicht. Die Reichweite der Plasmonenresonanz konnte auf diese Art für Partikel der Größe 10 nm, 20 nm und 150 nm bestimmt werden. Die Ergebnisse wurden im Kontext einer Effektiven Mediums Theorie diskutiert. Die komplexe dielektrische Funktion einer Multilagenstruktur wurde zeitabhängig nach Laserpulsanregung für einen breiten spektralen Bereich bestimmt. Dazu wurden zuerst die Änderungen der Reflektivität und Transmittivität simultan mittels der Pump-Probe (Anrege-Abtast) Spektroskopie gemessen. Anschließend wurden aus diesen Daten, mithilfe eines Formalismus, der auf den Fresnelschen Formeln basiert, die Änderungen im Real- und Imaginärteil der dielektrischen Funktion ermittelt. Diese Methode eignet sich zur Bestimmung der transienten dielektrischen Funktion einer Vielzahl von Nanopartikelsystemen. Der rein experimentelle Ansatz ermöglicht es, effektive Medien Theorien und Simulationen der dielektrischen Funktion nach Laserpulsanregung zu überprüfen.
KW  - Nanopartikel
KW  - Polyelektrolyte
KW  - Dielektrische Funktion
KW  - Anrege-Abtast Spektroskopie
KW  - nanoparticles
KW  - polyelectrolytes
KW  - dielectric function
KW  - pump-probe spectroscopy
Y1  - 2012
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-61823
ER  -