TY - THES A1 - Krivenkov, Maxim T1 - Spin textures and electron scattering in nanopatterned monolayer graphene N2 - The current thesis is focused on the properties of graphene supported by metallic substrates and specifically on the behaviour of electrons in such systems. Methods of scanning tunneling microscopy, electron diffraction and photoemission spectroscopy were applied to study the structural and electronic properties of graphene. The purpose of the first part of this work is to introduce the most relevant aspects of graphene physics and the methodical background of experimental techniques used in the current thesis. The scientific part of this work starts with the extensive study by means of scanning tunneling microscopy of the nanostructures that appear in Au intercalated graphene on Ni(111). This study was aimed to explore the possible structural explanations of the Rashba-type spin splitting of ~100 meV experimentally observed in this system — much larger than predicted by theory. It was demonstrated that gold can be intercalated under graphene not only as a dense monolayer, but also in the form of well-periodic arrays of nanoclusters, a structure previously not reported. Such nanocluster arrays are able to decouple graphene from the strongly interacting Ni substrate and render it quasi-free-standing, as demonstrated by our DFT study. At the same time calculations confirm strong enhancement of the proximity-induced SOI in graphene supported by such nanoclusters in comparison to monolayer gold. This effect, attributed to the reduced graphene-Au distance in the case of clusters, provides a large Rashba-type spin splitting of ~60 meV. The obtained results not only provide a possible mechanism of SOI enhancement in this particular system, but they can be also generalized for graphene on other strongly interacting substrates intercalated by nanostructures of heavy noble d metals. Even more intriguing is the proximity of graphene to heavy sp-metals that were predicted to induce an intrinsic SOI and realize a spin Hall effect in graphene. Bismuth is the heaviest stable sp-metal and its compounds demonstrate a plethora of exciting physical phenomena. This was the motivation behind the next part of the current thesis, where structural and electronic properties of a previously unreported phase of Bi-intercalated graphene on Ir(111) were studied by means of scanning tunneling microscopy, spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy and electron diffraction. Photoemission experiments revealed a remarkable, nearly ideal graphene band structure with strongly suppressed signatures of interaction between graphene and the Ir(111) substrate, moreover, the characteristic moiré pattern observed in graphene on Ir(111) by electron diffraction and scanning tunneling microscopy was strongly suppressed after intercalation. The whole set of experimental data evidences that Bi forms a dense intercalated layer that efficiently decouples graphene from the substrate. The interaction manifests itself only in the n-type charge doping (~0.4 eV) and a relatively small band gap at the Dirac point (~190 meV). The origin of this minor band gap is quite intriguing and in this work it was possible to exclude a wide range of mechanisms that could be responsible for it, such as induced intrinsic spin-orbit interaction, hybridization with the substrate states and corrugation of the graphene lattice. The main origin of the band gap was attributed to the A-B symmetry breaking and this conclusion found support in the careful analysis of the interference effects in photoemission that provided the band gap estimate of ~140 meV. While the previous chapters were focused on adjusting the properties of graphene by proximity to heavy metals, graphene on its own is a great object to study various physical effects at crystal surfaces. The final part of this work is devoted to a study of surface scattering resonances by means of photoemission spectroscopy, where this effect manifests itself as a distinct modulation of photoemission intensity. Though scattering resonances were widely studied in the past by means of electron diffraction, studies about their observation in photoemission experiments started to appear only recently and they are very scarce. For a comprehensive study of scattering resonances graphene was selected as a versatile model system with adjustable properties. After the theoretical and historical introduction to the topic of scattering resonances follows a detailed description of the unusual features observed in the photoemission spectra obtained in this work and finally the equivalence between these features and scattering resonances is proven. The obtained photoemission results are in a good qualitative agreement with the existing theory, as verified by our calculations in the framework of the interference model. This simple model gives a suitable explanation for the general experimental observations. The possibilities of engineering the scattering resonances were also explored. A systematic study of graphene on a wide range of substrates revealed that the energy position of the resonances is in a direct relation to the magnitude of charge transfer between graphene and the substrate. Moreover, it was demonstrated that the scattering resonances in graphene on Ir(111) can be suppressed by nanopatterning either by a superlattice of Ir nanoclusters or by atomic hydrogen. These effects were attributed to strong local variations of tork function and/or destruction of long-range order of thephene lattice. The tunability of scattering resonances can be applied for optoelectronic devices based on graphene. Moreover, the results of this study expand the general understanding of the phenomenon of scattering resonances and are applicable to many other materials besides graphene. N2 - Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit den Eigenschaften von Graphen auf metallischen Substraten und speziell mit dem Verhalten von Elektronen in solchen Systemen. Der wissenschaftliche Teil dieser Arbeit beginnt mit der umfassenden Untersuchung von Nanostrukturen, die in Au-interkaliertem Graphen auf Ni(111) auftreten, mittels Rastertunnelmikroskopie (RTM). Diese Studie zielte darauf ab, die möglichen strukturellen Erklärungen der experimentell in diesem System beobachteten Rashba- Spin-Aufspaltung von ~100 meV zu untersuchen — die viel größer als theoretisch vorhergesagt ist. Es wurde gezeigt, dass Gold unter Graphen nicht nur als dichte Monolage interkaliert werden kann, sondern auch in Form von exakt periodischen Anordnungen von Nanoclustern, einer Struktur, die bisher nicht beschrieben wurde. Solche Nanocluster-Arrays können Graphen von dem stark wechselwirkenden Ni-Substrat entkoppeln und es quasi freistehend machen, wie unsere Dichtefunktionaltheorie-Studie zeigt. Gleichzeitig bestätigen die Dichtefunktionaltheorie-Rechnungen eine starke Erhöhung der durch Proximity induzierten Spin-Bahn-Wechselwirkung (SBW) in Graphen durch solche Nanocluster im Vergleich zu einer homogenen Gold-Monolage. Dieser Effekt, der im Falle von Clustern auf den verringerten Graphen-Au-Abstand zurückgeführt wird, liefert eine große Spinaufspaltung vom Rashba-Typ von ~60 meV. Die erhaltenen Ergebnisse liefern nicht nur einen möglichen Mechanismus zur Erhöhung der SBW in diesem speziellen System, sondern können auch auf Graphen auf anderen stark wechselwirkenden Substraten verallgemeinert werden, die mit Nanostrukturen von schweren Edelmetallen interkaliert sind. Noch faszinierender ist die Nähe von Graphen zu schweren sp-Metallen, von denen vorhergesagt wurde, dass sie eine intrinsische SBW induzieren und einen Spin-Hall-Effekt in Graphen realisieren. Wismut ist das schwerste stabile sp-Metall und seine Verbindungen zeigen eine Vielzahl aufregender physikalischer Phänomene. Dies war die Motivation für den nächsten Teil der vorliegenden Arbeit, in dem strukturelle und elektronische Eigenschaften einer bisher nicht beschriebenen Phase von Bismuth-interkaliertem Graphen auf Ir(111) untersucht werden. Experimente ergaben eine nahezu ideale Graphenbandstruktur mit stark unterdrückten Wechselwirkungssignaturen zwischen Graphen und dem Ir(111)-Substrat. Die gesamten experimentellen Daten belegen, dass Bi eine dichte interkalierte Schicht bildet, die Graphen effizient vom Substrat entkoppelt. Die Wechselwirkung manifestiert sich nur in der Ladungsdotierung vom n-Typ (~0,4 eV) und einer Bandlücke am Dirac-Punkt (~190 meV). Den Ursprung dieser Bandlücke zu ermitteln ist sehr komplex, und in dieser Arbeit konnte eine Vielzahl von Mechanismen ausgeschlossen werden, die dafür verantwortlich sein könnten, wie etwa induzierte intrinsische SBW, Hybridisierung mit den Substratzuständen und Riffelung des Graphen-Gitters. Der Hauptursprung der Bandlücke wurde einem Bruch der A-B -Symmetrie zugeschrieben, und diese Schlussfolgerung stützte sich auf eine eingehende Analyse der Interferenzeffekte bei der Photoemission, die eine Abschätzung der Bandlücke von ~140 meV lieferte. Während sich die vorherigen Kapitel auf die Anpassung der Eigenschaften von Graphen durch die Nähe zu Schwermetallen konzentrierten, ist Graphen allein ein großartiges Objekt, um verschiedene physikalische Effekte an Kristalloberflächen zu untersuchen. Der letzte Teil dieser Arbeit befasst sich mit der Photoemissionsspektroskopie Untersuchung von Oberflächenstreuresonanzen, deren Effekt sich in einer deutlichen Modulation der Photoemissionsintensität manifestiert. Obwohl Streuresonanzen in der Vergangenheit häufig mittels Elektronenbeugung untersucht wurden, erschienen einige wenige Studien über ihre Beobachtung in Photoemissionsexperimenten erst vor kurzem. Für eine umfassende Untersuchung der Streuresonanzen wurde Graphen als vielseitiges Modellsystem mit einstellbaren Eigenschaften ausgewählt. Das Kapitel beginnt mit einer historischen Einführung in das Thema Streuresonanzen, gefolgt von der Beschreibung der ungewöhnlichen Photoemissionsspektralmerkmale, die in dieser Arbeit erhalten wurden. Schließlich wird die Äquivalenz zwischen diesen Merkmalen und Streuresonanzen bewiesen. Die erhaltenen Photoemissionsergebnisse stimmen qualitativ gut mit der bestehenden Theorie überein, wie unsere Berechnungen im Rahmen des Interferenzmodells belegen. Dieses einfache Modell liefert eine geeignete Erklärung für die Gesamtheit der experimentellen Beobachtungen. Möglichkeiten, die Streuresonanzen zu modifizieren wurden ebenfalls untersucht. Eine systematische Untersuchung von Graphen auf einer Vielzahl von Substraten ergab, dass die Energieposition der Resonanzen in direktem Zusammenhang mit der Größe des Ladungstransfers zwischen Graphen und Substrat steht. Darüber hinaus wurde gezeigt, dass die Streuresonanzen in Graphen auf Ir(111) durch Nanostrukturierung entweder durch ein Übergitter von Ir-Nanoclustern oder durch atomaren Wasserstoff unterdrückt werden können. Diese Effekte wurden auf starke lokale Variationen der Austrittsarbeit und/oder die Zerstörung der langreichweitigen Ordnung des Graphengitters zurückgeführt. Die Abstimmbarkeit von Streuresonanzen kann für optoelektronische Bauelemente auf der Basis von Graphen verwendet werden. Darüber hinaus erweitern die Ergebnisse dieser Studie das allgemeine Verständnis des Phänomens der Streuresonanzen und sind neben Graphen auch auf viele andere Materialien anwendbar. T2 - Spin-Texturen und Elektronenstreuung in nanostrukturiertem Monolage-Graphen KW - graphene KW - spin texture KW - scattering resonances KW - Rashba effect KW - bismuth KW - Rashba-Effekt KW - Wismut KW - Graphen KW - Streuresonanzen KW - Spin Textur Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-487017 ER - TY - THES A1 - Mandal, Partha Sarathi T1 - Controlling the surface band gap in topological states of matter N2 - In the present study, we employ the angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) technique to study the electronic structure of topological states of matter. In particular, the so-called topological crystalline insulators (TCIs) Pb1-xSnxSe and Pb1-xSnxTe, and the Mn-doped Z2 topological insulators (TIs) Bi2Te3 and Bi2Se3. The Z2 class of strong topological insulators is protected by time-reversal symmetry and is characterized by an odd number of metallic Dirac type surface states in the surface Brillouin zone. The topological crystalline insulators on the other hand are protected by the individual crystal symmetries and exhibit an even number of Dirac cones. The topological properties of the lead tin chalcogenides topological crystalline insulators can be tuned by temperature and composition. Here, we demonstrate that Bi-doping of the Pb1-xSnxSe(111) epilayers induces a quantum phase transition from a topological crystalline insulator to a Z2 topological insulator. This occurs because Bi-doping lifts the fourfold valley degeneracy in the bulk. As a consequence a gap appears at ⌈¯, while the three Dirac cones at the M̅ points of the surface Brillouin zone remain intact. We interpret this new phase transition is caused by lattice distortion. Our findings extend the topological phase diagram enormously and make strong topological insulators switchable by distortions or electric field. In contrast, the bulk Bi doping of epitaxial Pb1-xSnxTe(111) films induces a giant Rashba splitting at the surface that can be tuned by the doping level. Tight binding calculations identify their origin as Fermi level pinning by trap states at the surface. Magnetically doped topological insulators enable the quantum anomalous Hall effect (QAHE) which provide quantized edge states for lossless charge transport applications. The edge states are hosted by a magnetic energy gap at the Dirac point which has not been experimentally observed to date. Our low temperature ARPES studies unambiguously reveal the magnetic gap of Mn-doped Bi2Te3. Our analysis shows a five times larger gap size below the Tc than theoretically predicted. We assign this enhancement to a remarkable structure modification induced by Mn doping. Instead of a disordered impurity system, a self-organized alternating sequence of MnBi2Te4 septuple and Bi2Te3quintuple layers is formed. This enhances the wave-function overlap and gives rise to a large magnetic gap. Mn-doped Bi2Se3 forms similar heterostructure, but only a nonmagnetic gap is observed in this system. This correlates with the difference in magnetic anisotropy due to the much larger spin-orbit interaction in Bi2Te3 compared to Bi2Se3. These findings provide crucial insights for pushing lossless transport in topological insulators towards room-temperature applications. N2 - In der vorliegenden Studie verwenden wir die Methode der winkelaufgelösten Photoemissionsspektroskopie (ARPES) zur Untersuchung der elektronischen Struktur von topologischen Zuständen der Materie. Insbesondere die sogenannten topologischen kristallinen Isolatoren (TCI) Pb1-xSnxSe und Pb1-xSnxTe sowie die Mn-dotierten Z2 topologischen Isolatoren (TI) Bi2Te3 und Bi2Se3. Die Z2-Klasse der starken topologischen Isolatoren ist durch Zeitumkehrsymmetrie geschützt und durch eine ungerade Anzahl metallischer Dirac-Oberflächenzustände in der Oberflächenbrillouinzone gekennzeichnet. Die topologischen kristallinen Isolatoren hingegen sind durch einzelne Kristallsymmetrien geschützt und weisen eine gerade Anzahl von Dirac-Kegeln auf. Die topologischen Eigenschaften von Blei-Zinn-Chalkogenid-TCI lassen sich durch Temperatur sowie chemische Zusammensetzung einstellen. Hier wird gezeigt, dass Bi-Dotierung von eptiaktischen Pb1-xSnxSe(111)-Schichten einen Quantenphasenübergang von einem topologischen kristallinen Isolator zu einem Z2-topologischen Isolator hervorruft. Dies geschieht, weil die Dotierung mit Bi die vierfache Valley-Entartung im Volumen aufhebt. Als Konsequenz entsteht eine Lücke bei ⌈¯, während die drei Dirac-Kegel an den M̅-Punkten der Oberflächenbrillouinzone intakt bleiben. Wir interpretieren diesen neuen Phasenübergang als durch eine Gitterverzerrung verursacht. Unsere Ergebnisse erweitern das topologische Phasendiagramm enorm und machen starke topologische Isolatoren durch Verzerrungen oder elektrische Felder schaltbar. Im Gegensatz dazu induziert eine Bi-Dotierung im Volumen von epitaktischen Pb1-xSnxTe(111)-Schichten eine riesige Rashba-Aufspaltung an der Oberfläche, die durch das Ausmaß der Dotierung eingestellt werden kann. Tight-Binding-Berechnungen identifizieren ihren Ursprung in einem Fermi-Niveau-Pinning durch Trap-Zustände an der Oberfläche. Magnetisch dotierte topologische Isolatoren ermöglichen den quantisierten anomalen Hall-Effekt (QAHE), der quantisierte Kantenzustände liefert, die für verlustfreien Ladungstransport eingesetzt werden können. Die Kantenzustände treten in einer magnetischen Energielücke am Dirac-Punkt auf, die bisher noch nicht experimentell beobachtet wurde. Unsere Tieftemperatur-ARPES-Untersuchungen weisen die magnetische Energielücke in Mn dotiertem Bi2Te3 eindeutig nach. Unsere Analyse zeigt unterhalb von Tc eine viermal größere Energielücke als theoretisch vorhergesagt. Wir führen diese Erhöhung auf eine bemerkenswerte Strukturmodifikation durch die Mn-Dotierung zurück. Statt eines Systems mit ungeordneten Mn Verunreinigungen entsteht eine selbstorganisierte alternierende Sequenz von MnBi2Te4-Septupel- und Bi2Te3-Quintupel-Schichten. Das erhöht den Überlapp der Wellenfunktionen und führt zu der großen magnetischen Energielücke. Mn-dotiertes Bi2Se3 bildet ähnliche Heterostrukturen aus, jedoch wird in diesem System nur eine nichtmagnetische Energielücke beobachtet. Dies korreliert mit der unterschiedlichen magnetischen Anisotropie aufgrund der viel größeren Spin-Bahn-Wechselwirkung im Bi2Te3 im Vergleich zu Bi2Se3. Diese Resultate liefern entscheidende Erkenntnisse, um verlustfreien Transport in topologischen Isolatoren für Anwendungen bei Raumtemperatur weiterzuentwickeln. KW - ARPES KW - Topological Insulator KW - Topological Crystalline Insulator KW - Rashba effect KW - Rashba-Effekt KW - Topologischer kristalliner Isolator KW - Topologischer Isolator Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-480459 ER - TY - THES A1 - Sánchez-Barriga, Jaime T1 - A photoemission study of quasiparticle excitations, electron-correlation effects and magnetization dynamics in thin magnetic systems T1 - Eine Photoemissionsstudie zu Quasiteilchenanregungen, Elektronenkorrelationseffekten und der Magnetisierungsdynamik in dünnen magnetischen Systemen N2 - This thesis is focused on the electronic, spin-dependent and dynamical properties of thin magnetic systems. Photoemission-related techniques are combined with synchrotron radiation to study the spin-dependent properties of these systems in the energy and time domains. In the first part of this thesis, the strength of electron correlation effects in the spin-dependent electronic structure of ferromagnetic bcc Fe(110) and hcp Co(0001) is investigated by means of spin- and angle-resolved photoemission spectroscopy. The experimental results are compared to theoretical calculations within the three-body scattering approximation and within the dynamical mean-field theory, together with one-step model calculations of the photoemission process. From this comparison it is demonstrated that the present state of the art many-body calculations, although improving the description of correlation effects in Fe and Co, give too small mass renormalizations and scattering rates thus demanding more refined many-body theories including nonlocal fluctuations. In the second part, it is shown in detail monitoring by photoelectron spectroscopy how graphene can be grown by chemical vapour deposition on the transition-metal surfaces Ni(111) and Co(0001) and intercalated by a monoatomic layer of Au. For both systems, a linear E(k) dispersion of massless Dirac fermions is observed in the graphene pi-band in the vicinity of the Fermi energy. Spin-resolved photoemission from the graphene pi-band shows that the ferromagnetic polarization of graphene/Ni(111) and graphene/Co(0001) is negligible and that graphene on Ni(111) is after intercalation of Au spin-orbit split by the Rashba effect. In the last part, a time-resolved x-ray magnetic circular dichroic-photoelectron emission microscopy study of a permalloy platelet comprising three cross-tie domain walls is presented. It is shown how a fast picosecond magnetic response in the precessional motion of the magnetization can be induced by means of a laser-excited photoswitch. From a comparision to micromagnetic calculations it is demonstrated that the relatively high precessional frequency observed in the experiments is directly linked to the nature of the vortex/antivortex dynamics and its response to the magnetic perturbation. This includes the time-dependent reversal of the vortex core polarization, a process which is beyond the limit of detection in the present experiments. N2 - Diese Dissertation beschäftigt sich mit den elektronischen, spinabhängigen und dynamischen Eigenschaften dünner magnetischer Systeme. Auf dem Photoeffekt basierende Untersuchungsmethoden werden zusammen mit Synchrotronstrahlung eingesetzt, um die spinabhängigen Eigenschaften dieser Systeme im Energie- und Zeitbereich zu untersuchen. Im ersten Teil dieser Arbeit wird mit spin- und winkelaufgelöster Photoemission die Stärke von Elektronenkorrelationseffekten in der spinabhängigen elektonischen Struktur von ferromagnetischerm bcc Fe(110) und hcp Co(0001) untersucht. Die experimentellen Ergebnisse werden verglichen mit theoreteischen Berechnungen im Rahmen der Näherung der Drei-Körper-Streuung und der dynamischen Molekularfeldtheorie, zusammen mit Berechnungen des Photoemissionsprozesses im Rahmen des Ein-Stufen-Modells. Ausgehend von diesem Vergleich wird gezeigt, dass die gegenwärtig fortgeschrittensten Rechnung, obgleich sie die Beschreibung von Korrelationseffekten in Fe und Co verbessern, zu kleine Massenrenormalisierungen und Streuraten ergeben, was zu der Forderung nach verfeinerten Vielteilchentheorien unter Einbeziehung von nichtlokalen Fluktuationen führt. Im zweiten Teil wird unter Kontrolle durch die Photoelektronenspektroskopie im Detail gezeigt, wie Graphen durch chemische Gasphasenabscheidung auf den Übergangsmetall-Oberflächen Ni(111) und Co(0001) aufgebracht und mit einer Monolage Au interkaliert werden kann. Für beide Systeme wird eine lineare E(k)-Dispersion masseloser Dirac-Fermionen im Graphen-pi-Band in der Nähe der Fermi-Energie beobachtet. Spinaufgelöste Photoemission des Graphen-pi-Bandes zeigt, dass die ferromagnetische Polarisation von Graphen/Ni(111) und Graphen/Co(0001) vernachlässigbar ist und dass Graphen/Ni(111) nach Interkalation mit Au eine Spin-Bahn-Aufspaltung aufgrund des Rashba-Effekts zeigt. Im letzten Teil wird eine zeitaufgelöste Studie des Röntgenzirkulardichroismus mit Photoelektronenmikroskopie präsentiert, die an einer Permalloy-Probe durchgeführt wurde, die drei als Stachelwände ausgebildete Domänenwände enthält. Es wird gezeigt, wie eine schnelle magnetische Antwort auf der Pikosekundenskala in der Präzessionsbewegung der Magnetisierung durch einen laserangesteuerten Photoschalter erzeugt werden kann. Durch Vergleich mit einer mikromagnetischen Rechnung wird gezeigt, dass die relativ hohe Präzessionsfrequenz, die im Experiment beobachtet wird, in unmittelbarer Beziehung steht zu den Eigenschaften der Vortex/Antivortex-Dynamik und ihrer Antwort auf die magnetische Störung. Das schließt die zeitabhängige Umkehr der Vortexkernpolarisation ein, einem Vorgang der jenseits der Nachweisgrenze der gegenwärtigen Experimente liegt. KW - Spin- und winkelaufgelöste Photoemission KW - Photoelektronenmikroskopie KW - Eisen KW - Kobalt KW - Graphen KW - Rashba-Effekt KW - Spinwellen KW - Synchrotronstrahlung KW - spin- and angle-resolved photoemission KW - photoelectron microscopy KW - iron KW - cobalt KW - graphene KW - Rashba effect KW - spin waves KW - synchrotron radiation Y1 - 2010 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-48499 ER -