TY - THES A1 - Bojahr, Andre T1 - Hypersound interaction studied by time-resolved inelastic light and x-ray scattering T1 - Wechselwirkende Hyperschallwellen untersucht mittels zeitaufgelöster inelastischer Licht- und Röntgenstreuung N2 - This publications-based thesis summarizes my contribution to the scientific field of ultrafast structural dynamics. It consists of 16 publications, about the generation, detection and coupling of coherent gigahertz longitudinal acoustic phonons, also called hypersonic waves. To generate such high frequency phonons, femtosecond near infrared laser pulses were used to heat nanostructures composed of perovskite oxides on an ultrashort timescale. As a consequence the heated regions of such a nanostructure expand and a high frequency acoustic phonon pulse is generated. To detect such coherent acoustic sound pulses I use ultrafast variants of optical Brillouin and x-ray scattering. Here an incident optical or x-ray photon is scattered by the excited sound wave in the sample. The scattered light intensity measures the occupation of the phonon modes. The central part of this work is the investigation of coherent high amplitude phonon wave packets which can behave nonlinearly, quite similar to shallow water waves which show a steepening of wave fronts or solitons well known as tsunamis. Due to the high amplitude of the acoustic wave packets in the solid, the acoustic properties can change significantly in the vicinity of the sound pulse. This may lead to a shape change of the pulse. I have observed by time-resolved Brillouin scattering, that a single cycle hypersound pulse shows a wavefront steepening. I excited hypersound pulses with strain amplitudes until 1% which I have calibrated by ultrafast x-ray diffraction (UXRD). On the basis of this first experiment we developed the idea of the nonlinear mixing of narrowband phonon wave packets which we call "nonlinear phononics" in analogy with the nonlinear optics, which summarizes a kaleidoscope of surprising optical phenomena showing up at very high electric fields. Such phenomena are for instance Second Harmonic Generation, four-wave-mixing or solitons. But in case of excited coherent phonons the wave packets have usually very broad spectra which make it nearly impossible to look at elementary scattering processes between phonons with certain momentum and energy. For that purpose I tested different techniques to excite narrowband phonon wave packets which mainly consist of phonons with a certain momentum and frequency. To this end epitaxially grown metal films on a dielectric substrate were excited with a train of laser pulses. These excitation pulses drive the metal film to oscillate with the frequency given by their inverse temporal displacement and send a hypersonic wave of this frequency into the substrate. The monochromaticity of these wave packets was proven by ultrafast optical Brillouin and x-ray scattering. Using the excitation of such narrowband phonon wave packets I was able to observe the Second Harmonic Generation (SHG) of coherent phonons as a first example of nonlinear wave mixing of nanometric phonon wave packets. N2 - Diese publikationsbasierte Dissertation fasst meinen Beitrag zum Forschungsgebiet der ultraschnellen Strukturdynamik zusammen. Diese Arbeit besteht aus 16 Publikationen aus den Bereichen der Erzeugung, Detektion und Kopplung von kohärenten Gigahertz longitudinal-akustischen Phononen, auch Hyperschallwellen genannt. Um solch hochfrequente Phononen zu erzeugen, werden Femtosekunden nahinfrarot Laserpulse benutzt, um Nanostrukturen auf einer ultraschnellen Zeitskala zu erhitzen. Die aufgeheizten Regionen der Nanostruktur dehnen sich aufgrund der hohen Temperatur aus und ein hochfrequenter Schallpuls wird generiert. Um solche akustischen Pulse zu detektieren benutze ich ultraschnelle Varianten der Brillouin- und Röntgenstreuung. Dabei wird ein einfallendes optisches oder Röntgenphoton an der erzeugten Schallwelle gestreut. Die gemessene Streuintensität ist hierbei ein Maß für die Besetzung einzelner Phononenzustände. Der zentrale Teil dieser Arbeit ist die Untersuchung von kohärenten Phonon-Wellenpaketen mit sehr hoher Amplitude. Diese Wellenpakete können sich nichtlinear verhalten, sehr ähnlich zu Flachwasserwellen bei denen nichtlineare Effekte in Form eines Aufsteilens der Wellenfronten oder der Existenz von Solitonen, bekannt als Tsunamis, äußern. Durch die hohe Amplitude der akustischen Wellenpakete können sich die akustischen Eigenschaften des Festkörpers in der Umgebung des Schallpulses signifikant ändern, welches sich dann in einer Formänderung des Schallpulses widerspiegelt. Ich konnte mittels zeitaufgelöster Brillouinstreuung das Aufsteilen der Wellenfronten eines Hyperschallpulses bestehend aus einem einzigen Oszillationszyklus beobachten. Hierbei wurden Hyperschallwellen mit einer Dehnungsamplitude von bis zu 1% angeregt, wobei ich diesen Wert mittels ultraschneller Röntgenbeugung kalibrieren konnte. Mit diesem ersten Experiment als Basis entwickelten wir die Idee der nichtlinearen Wellenmischung von schmalbandigen Phonon-Wellenpaketen unter dem Titel "nichtlineare Phononik" in Analogie zur nichtlinearen Optik, welche sich aus einer Reihe von verblüffenden optischen Phänomenen bei sehr hohen elektrischen Feldstärken zusammensetzt. Solche Phänomene sind z. B. die optische Frequenzverdopplung, das Vier-Wellen-Mischen oder Solitone. Nur sind im Falle von kohärenten Phononen die erzeugten Spektren sehr breitbandig, was die Untersuchung von spezifischen Phononen mit festem Impuls und definierter Frequenz fast unmöglich macht. Aus diesem Grund testete ich verschiedene Methoden um schmalbandige Phonon-Wellenpakete anzuregen, welche im Wesentlichen aus Phononen bestimmten Impulses und definierter Frequenz bestehen. Dafür wurden schließ lich epitaktisch auf ein dielektrisches Substrat aufgewachsene Metallfilme mit einen Laserpulszug angeregt. Hier sorgen die Lichtpulse für eine periodische Oszillation des Metalfilms, wobei die Anregefrequenz durch den inversen zeitlichen Abstand der Lichtpulse gegeben ist. Diese periodische Oszillation sendet dann ein Hyperschallwellenpaket eben dieser Frequenz ins Substrat. Die Monochromie dieser Wellenpakete konnte dabei mittels ultraschneller Brillouin- und Röntgenstreuung bestätigt werden. Durch die Benutzung dieser schmalbandigen Phonon-Wellenpakete war es mir möglich, die Frequenzverdopplung (SHG) von kohärenten Phononen zu beobachten, was ein erstes Beispiel für die nichtlineare Wellenmischung von nanometrischen Phonon-Wellenpaketen ist. KW - hypersound KW - nonlinear acoustics KW - ultrafast KW - Brillouin scattering KW - x-ray diffraction KW - self-steepening KW - second-harmonic generation KW - Phononen KW - Wechselwirkung KW - Anharmonizität KW - nichtlineare Wellenmischung KW - zweite Harmonische KW - Phononenstreuung KW - nichlineare Phononik Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-93860 ER - TY - GEN A1 - Pavlenko, Elena S. A1 - Sander, Mathias A1 - Mitzscherling, Steffen A1 - Pudell, Jan-Etienne A1 - Zamponi, Flavio A1 - Rössle, Matthias A1 - Bojahr, Andre A1 - Bargheer, Matias T1 - Azobenzene – functionalized polyelectrolyte nanolayers as ultrafast optoacoustic transducers N2 - We introduce azobenzene-functionalized polyelectrolyte multilayers as efficient, inexpensive optoacoustic transducers for hyper-sound strain waves in the GHz range. By picosecond transient reflectivity measurements we study the creation of nanoscale strain waves, their reflection from interfaces, damping by scattering from nanoparticles and propagation in soft and hard adjacent materials like polymer layers, quartz and mica. The amplitude of the generated strain ε ∼ 5 × 10−4 is calibrated by ultrafast X-ray diffraction. T3 - Zweitveröffentlichungen der Universität Potsdam : Mathematisch-Naturwissenschaftliche Reihe - 297 Y1 - 2016 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-101996 VL - 8 SP - 13297 EP - 13302 ER - TY - JOUR A1 - Pavlenko, Elena S. A1 - Sander, Mathias A1 - Mitzscherling, S. A1 - Pudell, Jan-Etienne A1 - Zamponi, Flavio A1 - Roessle, M. A1 - Bojahr, Andre A1 - Bargheer, Matias T1 - Azobenzene - functionalized polyelectrolyte nanolayers as ultrafast optoacoustic transducers JF - Nanoscale N2 - We introduce azobenzene-functionalized polyelectrolyte multilayers as efficient, inexpensive optoacoustic transducers for hyper-sound strain waves in the GHz range. By picosecond transient reflectivity measurements we study the creation of nanoscale strain waves, their reflection from interfaces, damping by scattering from nanoparticles and propagation in soft and hard adjacent materials like polymer layers, quartz and mica. The amplitude of the generated strain epsilon similar to 5 x 10(-4) is calibrated by ultrafast X-ray diffraction. Y1 - 2016 U6 - https://doi.org/10.1039/c6nr01448h SN - 2040-3364 SN - 2040-3372 VL - 8 SP - 13297 EP - 13302 PB - Royal Society of Chemistry CY - Cambridge ER -