TY - THES A1 - Kraupner, Alexander T1 - Neuartige Synthese magnetischer Nanostrukturen: Metallcarbide und Metallnitride der Übergangsmetalle Fe/Co/Ni T1 - Novel synthesis of magnetic nanostructures: metal carbides and metal nitrides of transition metals Fe/Co/Ni N2 - Magnetische Nanopartikel bieten ein großes Potential, da sie einerseits die Eigenschaften ihrer Bulk-Materialien besitzen und anderseits, auf Grund ihrer Größe, über komplett unterschiedliche magnetische Eigenschaften verfügen können; Superparamagnetismus ist eine dieser Eigenschaften. Die meisten etablierten Anwendungen magnetischer Nanopartikel basieren heutzutage auf Eisenoxiden. Diese bieten gute magnetische Eigenschaften, sind chemisch relativ stabil, ungiftig und lassen sich auf vielen Synthesewegen relativ einfach herstellen. Die magnetischen Eigenschaften der Eisenoxide sind materialabhängig aber begrenzt, weshalb nach anderen Verbindungen mit besseren Eigenschaften gesucht werden muss. Eisencarbid (Fe3C) kann eine dieser Verbindungen sein. Dieses besitzt vergleichbare positive Eigenschaften wie Eisenoxid, jedoch viel bessere magnetische Eigenschaften, speziell eine höhere Sättigungsmagnetisierung. Bis jetzt wurde Fe3C hauptsächlich in Gasphasenabscheidungsprozessen synthetisiert oder als Nebenprodukt bei der Synthese von Kohlenstoffstrukturen gefunden. Eine Methode, mit der gezielt Fe3C-Nanopartikel und andere Metallcarbide synthetisiert werden können, ist die „Harnstoff-Glas-Route“. Neben den Metallcarbiden können mit dieser Methode auch die entsprechenden Metallnitride synthetisiert werden, was die breite Anwendbarkeit der Methode unterstreicht. Die „Harnstoff-Glas-Route“ ist eine Kombination eines Sol-Gel-Prozesses mit einer anschließenden carbothermalen Reduktion/Nitridierung bei höheren Temperaturen. Sie bietet den Vorteil einer einfachen und schnellen Synthese verschiedener Metallcarbide/nitride. Der Schwerpunkt in dieser Arbeit lag auf der Synthese von Eisencarbiden/nitriden, aber auch Nickel und Kobalt wurden betrachtet. Durch die Variation der Syntheseparameter konnten verschiedene Eisencarbid/nitrid Nanostrukturen synthetisiert werden. Fe3C-Nanopartikel im Größenbereich von d = 5 – 10 nm konnten, durch die Verwendung von Eisenchlorid, hergestellt werden. Die Nanopartikel weisen durch ihre geringe Größe superparamagnetische Eigenschaften auf und besitzen, im Vergleich zu Eisenoxid Nanopartikeln im gleichen Größenbereich, eine höhere Sättigungsmagnetisierung. Diese konnten in fortführenden Experimenten erfolgreich in ionischen Flüssigkeiten und durch ein Polymer-Coating, im wässrigen Medium, dispergiert werden. Desweiteren wurde durch ein Templatieren mit kolloidalem Silika eine mesoporöse Fe3C-Nanostruktur hergestellt. Diese konnte erfolgreich in der katalytischen Spaltung von Ammoniak getestet werden. Mit der Verwendung von Eisenacetylacetonat konnten neben Fe3C-Nanopartikeln, nur durch Variation der Reaktionsparameter, auch Fe7C3- und Fe3N-Nanopartikel synthetisiert werden. Speziell für die Fe3C-Nanopartikel konnte die Sättigungsmagnetisierung, im Vergleich zu den mit Eisenchlorid synthetisierten Nanopartikeln, nochmals erhöht werden. Versuche mit Nickelacetat führten zu Nickelnitrid (Ni3N) Nanokristallen. Eine zusätzliche metallische Nickelphase führte zu einer Selbstorganisation der Partikel in Scheiben-ähnliche Überstrukturen. Mittels Kobaltacetat konnten, in Sphären aggregierte, metallische Kobalt Nanopartikel synthetisiert werden. Kobaltcarbid/nitrid war mit den gegebenen Syntheseparametern nicht zugänglich. N2 - Magnetic nanoparticles offer a great potential, because they exhibit on the one hand the properties of their bulk materials and on the other hand, because of their size, completely different magnetic properties. The most established applications of magnetic nanoparticles are based on iron oxide. These oxides have good magnetic properties, they are chemical relatively stable, non toxic and easy to prepare. But the magnetic properties are limited. Therefore, we need new materials with improved magnetic properties. Iron carbide (Fe3C) could be one of these materials. Up to now, Fe3C was mainly synthesized in chemical vapor deposition processes (CVD) or was found as side product in the synthesis of carbon structures. A method for the systematical synthesis of metal carbides is the “Urea-Glass-Route”. In addition to the synthesis of metal carbides, this method allows to synthesize metal nitrides, which shows the broad practicability. The “Urea-Glass-Route” is a combination of a sol-gel process with following carbothermal reduction/nitridation at higher temperatures. The method is fast and simple and it is possible to synthesis different metal carbides/nitrides. The main topic of this work is the synthesis of iron carbide/nitride, but also cobalt and nickel is examined. By varying the synthesis parameters, different iron carbide/nitride nanostructures could be synthesized. With the use of iron chloride, Fe3C nanoparticles, in the size range of d = 5 – 10 nm, could be produced. Because of their small size, the particles show superparamagnetism and compared to iron oxide particles (in the same size range) a higher saturation magnetization. In following experiments, the particles could be successfully dispersed in an ionic liquid and with a polymer coating in aqueous medium. Furthermore, via templating with colloidal silica a mesoporous Fe3C structure could be synthesized. The material could be successfully tested in the catalytic ammonia decomposition. By changing the iron source to iron acetylacetonate, Fe7C3 and Fe3N nanoparticles, in addition to Fe3C, could be also synthesized. With nickel acetate it was possible to synthesize nickel nitride (Ni3N) nano crystals. An additional metallic nickel phase in the sample leads to a self organization to disk-like superlattice. Via cobalt acetate, in spheres aggregated, metallic cobalt nanoparticles could be synthesized. Cobalt carbide or nitride was not accessible under these synthesis parameters. KW - Carbide KW - Nitride KW - Eisen KW - Magnetismus KW - Nanopartikel KW - carbides KW - nitrides KW - iron KW - magnetism KW - nanoparticles Y1 - 2011 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-52314 ER - TY - THES A1 - Scholz, Markus Reiner T1 - Spin polarization, circular dichroism, and robustness of topological surface states T1 - Spinpolarisation, Zirkulardichroismus und Robustheit Topologischer Oberflächenzustände BT - a photoemission study BT - eine Photoemissionsstudie N2 - Dreidimensionale topologische Isolatoren sind ein neues Materialsystem, welches dadurch charakterisiert ist, dass es in seinem Inneren isolierend an der Ober äche jedoch leitend ist. Ursächlich für die Leitfähigkeit an der Ober äche sind sogenannte topologische Ober- ächenzustände, welche das Valenzband des Inneren mit dem Leitungsband des Inneren verbinden. An der Ober äche ist also die Bandlücke, welche die isolierende Eigenschaft verursacht, geschlossen. Die vorliegende Arbeit untersucht diese Ober ächenzustände mittels spin- und winkelauf- gelöster Photoemissionsspektroskopie. Es wird gezeigt, dass in den Materialien Bi2Se3 und Bi2Te3, in übereinstimmung mit der Literatur, die entscheidenden Charakteristika eines topologischen Ober ächenzustands vorzu nden sind: Die Ober ächenzustände dieser Sys- teme durchqueren die Bandlücke in ungerader Anzahl, sie sind nicht entartet und weisen folgerichtig eine hohe Spinpolarisation auf. Weiterhin wird durch Aufdampfen diverser Adsorbate gezeigt, dass der Ober ächenzustän- de von Bi2Se3 und Bi2Te3, wie erwartet, extrem robust ist. Ober ächenzustände topologisch trivialer Systeme erfüllen diese Eigenschaft nicht; bereits kleine Verunreinigungen kön- nen diese Zustände zerstören, bzw. die Ober äche isolierend machen. Die topologischen Ober ächenzustände können in der vorliegenden Arbeit noch bis zur Detektionsgrenze der experimentellen Messmethode nachgewiesen werden und die Ober äche bleibt Leitfähig. Unter den Adsorbaten be ndet sich auch Eisen, ein bekanntermaßen magnetisches Materi- al. Eine der Grundvoraussetzungen für topologische Isolatoren ist die Zeitumkehrsymme- trie, die Elektronen, welche den topologischen Ober ächenzustand besetzen, vorschreibt, dass sie eine bestimmte Spinrichtung haben müssen, wenn sie sich beispielsweise nach links bewegen und den entgegengesetzten Spin wenn sie sich nach rechts bewegen. In magnetischen Materialien ist die Zeitumkehrsymmetrie jedoch explizit gebrochen und die gezeigte Robustheit des Ober ächenzustands gegen magnetische Materialien daher uner- wartet. Die Zeitumkehrsymmetrie sorgt auch dafür, dass eine Streuung der Elektronen um 180°, beispielsweise an einem Gitterdefekt oder an einem Phonon strikt verboten ist. Bei einem solchen Streuprozess bleibt die Spinrichtung erhalten, da aber in der Gegenrichtung nur Zustände mit entgegengesetztem Spin vorhanden sind kann das Elektron nicht in diese Richtung gestreut werden. Dieses Prinzip wird anhand der Lebensdauer der durch Pho- toemission angeregten Zustände untersucht. Hierbei wird gezeigt, dass die Kopplung der Elektronen des Ober ächenzustands von Bi2Te3 an Phononen unerwartet hoch ist und dass sich eine Anisotropie in der Bandstruktur des Selbigen auch in den Lebensdauern der ange- regten Zustände widerspiegelt. Weiterhin wird gezeigt, dass sich die Ein üsse von magne- tischen und nicht-magnetischen Verunreinigungen auf die Lebensdauern stark voneinander unterscheiden. Im letzten Teil der vorliegenden Arbeit wird untersucht, ob eine Asymmetrie in der Inten- sitätsverteilung der winkelaufgelösten Photoemissionsspektren, bei Anregung mit zirku- lar polarisiertem Licht, in Bi2Te3 Rückschlüsse auf die Spinpolarisation der Elektronen erlaubt. Bei Variation der Energie des eingestrahlten Lichts wird ein Vorzeichenwechsel der Asymmetrie beobachtet. Daraus lässt sich schlussfolgern, dass die Asymmetrie keine Rückschlüsse auf die Spinpolarisation erlaubt. N2 - This thesis is focussed on the electronic properties of the new material class named topological insulators. Spin and angle resolved photoelectron spectroscopy have been applied to reveal several unique properties of the surface state of these materials. The first part of this thesis introduces the methodical background of these quite established experimental techniques. In the following chapter, the theoretical concept of topological insulators is introduced. Starting from the prominent example of the quantum Hall effect, the application of topological invariants to classify material systems is illuminated. It is explained how, in presence of time reversal symmetry, which is broken in the quantum Hall phase, strong spin orbit coupling can drive a system into a topologically non trivial phase. The prediction of the spin quantum Hall effect in two dimensional insulators an the generalization to the three dimensional case of topological insulators is reviewed together with the first experimental realization of a three dimensional topological insulator in the Bi1-xSbx alloys given in the literature. The experimental part starts with the introduction of the Bi2X3 (X=Se, Te) family of materials. Recent theoretical predictions and experimental findings on the bulk and surface electronic structure of these materials are introduced in close discussion to our own experimental results. Furthermore, it is revealed, that the topological surface state of Bi2Te3 shares its orbital symmetry with the bulk valence band and the observation of a temperature induced shift of the chemical potential is to a high probability unmasked as a doping effect due to residual gas adsorption. The surface state of Bi2Te3 is found to be highly spin polarized with a polarization value of about 70% in a macroscopic area, while in Bi2Se3 the polarization appears reduced, not exceeding 50%. We, however, argue that the polarization is most likely only extrinsically limited in terms of the finite angular resolution and the lacking detectability of the out of plane component of the electron spin. A further argument is based on the reduced surface quality of the single crystals after cleavage and, for Bi2Se3 a sensitivity of the electronic structure to photon exposure. We probe the robustness of the topological surface state in Bi2X3 against surface impurities in Chapter 5. This robustness is provided through the protection by the time reversal symmetry. Silver, deposited on the (111) surface of Bi2Se3 leads to a strong electron doping but the surface state is observed up to a deposited Ag mass equivalent to one atomic monolayer. The opposite sign of doping, i.e., hole-like, is observed by exposing oxygen to Bi2Te3. But while the n-type shift of Ag on Bi2Se3 appears to be more or less rigid, O2 is lifting the Dirac point of the topological surface state in Bi2Te3 out of the valence band minimum at $\Gamma$. After increasing the oxygen dose further, it is possible to shift the Dirac point to the Fermi level, while the valence band stays well beyond. The effect is found reversible, by warming up the samples which is interpreted in terms of physisorption of O2. For magnetic impurities, i.e., Fe, we find a similar behavior as for the case of Ag in both Bi2Se3 and Bi2Te3. However, in that case the robustness is unexpected, since magnetic impurities are capable to break time reversal symmetry which should introduce a gap in the surface state at the Dirac point which in turn removes the protection. We argue, that the fact that the surface state shows no gap must be attributed to a missing magnetization of the Fe overlayer. In Bi2Te3 we are able to observe the surface state for deposited iron mass equivalents in the monolayer regime. Furthermore, we gain control over the sign of doping through the sample temperature during deposition. Chapter6 is devoted to the lifetime broadening of the photoemission signal from the topological surface states of Bi2Se3 and Bi2Te3. It is revealed that the hexagonal warping of the surface state in Bi2Te3 introduces an anisotropy for electrons traveling along the two distinct high symmetry directions of the surface Brillouin zone, i.e., $\Gamma$K and $\Gamma$M. We show that the phonon coupling strength to the surface electrons in Bi2Te3 is in nice agreement with the theoretical prediction but, nevertheless, higher than one may expect. We argue that the electron-phonon coupling is one of the main contributions to the decay of photoholes but the relatively small size of the Fermi surface limits the number of phonon modes that may scatter off electrons. This effect is manifested in the energy dependence of the imaginary part of the electron self energy of the surface state which shows a decay to higher binding energies in contrast to the monotonic increase proportional to E$^2$ in the Fermi liquid theory due to electron-electron interaction. Furthermore, the effect of the surface impurities of Chapter 5 on the quasiparticle life- times is investigated. We find that Fe impurities have a much stronger influence on the lifetimes as compared to Ag. Moreover, we find that the influence is stronger independently of the sign of the doping. We argue that this observation suggests a minor contribution of the warping on increased scattering rates in contrast to current belief. This is additionally confirmed by the observation that the scattering rates increase further with increasing silver amount while the doping stays constant and by the fact that clean Bi2Se3 and Bi2Te3 show very similar scattering rates regardless of the much stronger warping in Bi2Te3. In the last chapter we report on a strong circular dichroism in the angle distribution of the photoemission signal of the surface state of Bi2Te3. We show that the color pattern obtained by calculating the difference between photoemission intensities measured with opposite photon helicity reflects the pattern expected for the spin polarization. However, we find a strong influence on strength and even sign of the effect when varying the photon energy. The sign change is qualitatively confirmed by means of one-step photoemission calculations conducted by our collaborators from the LMU München, while the calculated spin polarization is found to be independent of the excitation energy. Experiment and theory together unambiguously uncover the dichroism in these systems as a final state effect and the question in the title of the chapter has to be negated: Circular dichroism in the angle distribution is not a new spin sensitive technique. KW - topological insulators KW - angle resolved photoelectron spectroscopy KW - spin resolved photoelectron spectroscopy KW - Bi2Se3 KW - Bi2Te3 KW - quasiparticle interactions KW - circular dichroism KW - spin-orbit coupling KW - time reversal symmetry KW - surface states KW - Spinpolarisation KW - Zirkulardichroismus KW - topologische Isolatoren KW - Oberflächenzustände KW - winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie KW - spinaufgelöste Photoelektronenspektroskopie KW - Magnetismus KW - Bi2Te3 KW - Bi2Se3 Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-96686 ER - TY - THES A1 - Eschenlohr, Andrea T1 - Element-resolved ultrafast magnetization dynamics in ferromagnetic alloys and multilayers T1 - Elementaufgelöste ultraschnelle Magnetisierungsdynamik in ferromagnetischen Legierungen und Multilagen N2 - The microscopic origin of ultrafast demagnetization, i.e. the quenching of the magnetization of a ferromagnetic metal on a sub-picosecond timescale after laser excitation, is still only incompletely understood, despite a large body of experimental and theoretical work performed since the discovery of the effect more than 15 years ago. Time- and element-resolved x-ray magnetic circular dichroism measurements can provide insight into the microscopic processes behind ultrafast demagnetization as well as its dependence on materials properties. Using the BESSY II Femtoslicing facility, a storage ring based source of 100 fs short soft x-ray pulses, ultrafast magnetization dynamics of ferromagnetic NiFe and GdTb alloys as well as a Au/Ni layered structure were investigated in laser pump – x-ray probe experiments. After laser excitation, the constituents of Ni50Fe50 and Ni80Fe20 exhibit distinctly different time constants of demagnetization, leading to decoupled dynamics, despite the strong exchange interaction that couples the Ni and Fe sublattices under equilibrium conditions. Furthermore, the time constants of demagnetization for Ni and Fe are different in Ni50Fe50 and Ni80Fe20, and also different from the values for the respective pure elements. These variations are explained by taking the magnetic moments of the Ni and Fe sublattices, which are changed from the pure element values due to alloying, as well as the strength of the intersublattice exchange interaction into account. GdTb exhibits demagnetization in two steps, typical for rare earths. The time constant of the second, slower magnetization decay was previously linked to the strength of spin-lattice coupling in pure Gd and Tb, with the stronger, direct spin-lattice coupling in Tb leading to a faster demagnetization. In GdTb, the demagnetization of Gd follows Tb on all timescales. This is due to the opening of an additional channel for the dissipation of spin angular momentum to the lattice, since Gd magnetic moments in the alloy are coupled via indirect exchange interaction to neighboring Tb magnetic moments, which are in turn strongly coupled to the lattice. Time-resolved measurements of the ultrafast demagnetization of a Ni layer buried under a Au cap layer, thick enough to absorb nearly all of the incident pump laser light, showed a somewhat slower but still sub-picosecond demagnetization of the buried Ni layer in Au/Ni compared to a Ni reference sample. Supported by simulations, I conclude that demagnetization can thus be induced by transport of hot electrons excited in the Au layer into the Ni layer, without the need for direct interaction between photons and spins. N2 - Der mikroskopische Ursprung der ultraschnellen Entmagnetisierung, d.h. des Rückgangs der Magnetisierung eines ferromagnetischen Metalls innerhalb einer Pikosekunde nach Laseranregung, ist bisher nur unvollständig verstanden, trotz umfangreicher experimenteller und theoretischer Arbeiten, die seit der Entdeckung des Effekts vor mehr als 15 Jahren durchgeführt wurden. Zeit- und elementaufgelöster Röntgenzirkulardichroismus kann Einblick in die mikroskopischen Prozesse hinter der ultraschnellen Entmagnetisierung sowie deren Materialabhängigkeit gewähren. Am BESSY II Femtoslicing, einer speicherringbasierten Quelle für 100 fs kurze Röntgenpulse, wurde ultraschnelle Magnetisierungsdynamik von ferromagnetischen NiFe- und GdTb-Legierungen sowie einer Au/Ni-Schichtstruktur in Anregungs-Abfrage-Experimenten untersucht. Nach Laseranregung zeigen die Konstituenten von Ni50Fe50 und Ni80Fe20 deutlich unterscheidbares Verhalten und damit entkoppelte Dynamik, trotz starker Austauschkopplung der Ni- und Fe-Untergitter im Gleichgewichtszustand. Weiterhin variieren die Werte der Zeitkonstanten der Entmagnetisierung von Ni und Fe für Ni50Fe50 und Ni80Fe20, und auch für die jeweiligen reinen Elemente. Diese Unterschiede werden durch die magnetischen Momente der Untergitter erklärt, die sich in den Legierungen gegenüber den reinen Elementen ändern, sowie durch die Stärke der Austauschkopplung zwischen den Untergittern. GdTb zeigt Entmagnetisierung in zwei Stufen, was typisch für Seltene Erden ist. Die Zeitkonstante der langsameren zweiten Stufe wurde kürzlich mit der Stärke der Spin-Gitter-Kopplung in reinem Gd und Tb in Verbindung gebracht, wobei die stärkere, direkte Spin-Gitter-Kopplung in Tb zu schnellerer Entmagnetisierung führt. In GdTb folgt die Entmagnetisierung von Gd auf allen Zeitskalen der von Tb. Dies beruht auf einer verstärkten Kopplung der magnetischen Momente von Gd an das Gitter, über die indirekte Austauschkopplung an die Tb-Momente. Dadurch kann Spindrehimpuls schneller an das Gitter abfließen. Zeitaufgelöste Messungen der Entmagnetisierung einer Ni-Schicht unter einer Au-Deckschicht, deren Dicke ausreichend ist um den anregenden Laserpuls praktisch vollständig zu absorbieren, zeigen eine leicht verzögerte aber trotzdem ultraschnelle Entmagnetisierung im Vergleich mit einer Ni-Referenzprobe. Unterstützt durch Simulationen zeigt sich, dass Entmagnetisierung durch den Transport heißer Elektronen von der Au-Deckschicht in die Ni-Schicht ausgelöst wird, ohne dass direkte Wechselwirkung zwischen Photonen und Spins notwendig ist. KW - Festkörperphysik KW - Magnetismus KW - Magnetisierungsdynamik KW - Ultraschnelle Dynamik KW - Röntgenspektroskopie KW - solid state physics KW - magnetism KW - magnetization dynamics KW - ultrafast dynamics KW - x-ray spectroscopy Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-62846 ER - TY - THES A1 - Codutti, Agnese T1 - Behavior of magnetic microswimmers T1 - Verhalten magnetischer Microschwimmer BT - simulations for natural swimmers and synthetic propellers BT - Simulationen von natürlichen Schwimmern und synthetischen Propellern N2 - Microswimmers, i.e. swimmers of micron size experiencing low Reynolds numbers, have received a great deal of attention in the last years, since many applications are envisioned in medicine and bioremediation. A promising field is the one of magnetic swimmers, since magnetism is biocom-patible and could be used to direct or actuate the swimmers. This thesis studies two examples of magnetic microswimmers from a physics point of view. The first system to be studied are magnetic cells, which can be magnetic biohybrids (a swimming cell coupled with a magnetic synthetic component) or magnetotactic bacteria (naturally occurring bacteria that produce an intracellular chain of magnetic crystals). A magnetic cell can passively interact with external magnetic fields, which can be used for direction. The aim of the thesis is to understand how magnetic cells couple this magnetic interaction to their swimming strategies, mainly how they combine it with chemotaxis (the ability to sense external gradient of chemical species and to bias their walk on these gradients). In particular, one open question addresses the advantage given by these magnetic interactions for the magnetotactic bacteria in a natural environment, such as porous sediments. In the thesis, a modified Active Brownian Particle model is used to perform simulations and to reproduce experimental data for different systems such as bacteria swimming in the bulk, in a capillary or in confined geometries. I will show that magnetic fields speed up chemotaxis under special conditions, depending on parameters such as their swimming strategy (run-and-tumble or run-and-reverse), aerotactic strategy (axial or polar), and magnetic fields (intensities and orientations), but it can also hinder bacterial chemotaxis depending on the system. The second example of magnetic microswimmer are rigid magnetic propellers such as helices or random-shaped propellers. These propellers are actuated and directed by an external rotating magnetic field. One open question is how shape and magnetic properties influence the propeller behavior; the goal of this research field is to design the best propeller for a given situation. The aim of the thesis is to propose a simulation method to reproduce the behavior of experimentally-realized propellers and to determine their magnetic properties. The hydrodynamic simulations are based on the use of the mobility matrix. As main result, I propose a method to match the experimental data, while showing that not only shape but also the magnetic properties influence the propellers swimming characteristics. N2 - Die Forschung an Mikroschwimmern oder genauer gesagt an aktiv schwimmenden Mikroorganismen oder Objekten mit niedrigen Reynolds Zahlen, hat in den letzten Jahren wegen ihrer vielfältigen Anwendungen in der Medizin und Bioremediation stark an Bedeutung gewonnen. Besonders vielversprechend ist die Arbeit mit magnetischen Mikroschwimmern, da deren biokompatibler Magnetismus genutzt werden kann um die Schwimmer gezielt zu steuern. In dieser Arbeit werden zwei Beispiele von magnetischen Mikroschwimmern aus physikalischer Sicht untersucht. Das erste Modellsystem hierfür sind magnetische Zellen. Diese können entweder magnetische Biohybride (eine schwimm-Zelle gekoppelt mit einer synthetischen magnetischen Komponente) oder magnetotaktische Bakterien (natürlich vorkommende Bakterien die eine intrazelluläre Kette von magnetischen Kristallen produzieren) sein. Die passive Wechselwirkung der magnetischen Zelle mit einem externen Magnetfeld kann zu deren Steuerung genutzt werden. Das Ziel dieser Arbeit ist es zu verstehen wie magnetische Zellen die magnetische Wechselwirkung mit ihre Schwimmstrategie verknüpfen, oder genauer gesagt, wie sie sie zur Chemotaxis (die Fähigkeit externe chemische Gradienten wahrzunehmen und die Fortbewegungsrichtung daran anzupassen) zu nutzen. Es ist immer noch nicht restlos geklärt worin in der natürlichen Umgebung der magnetischen Bakterien, wie beispielsweise in porösem Sediment, der Vorteil der Wechselwirkung mit dem externen magnetischen Feld liegt. In dieser Arbeit wurde ein modifiziertes „Active Brownian Particle model“ verwendet um mittels Computersimulationen experimentelle Ergebnisse an Bakterien zu reproduzieren, die sich frei, in einer Glaskapillare, oder in anders begrenzten Geometrien bewegen. Ich werde zeigen, dass abhängig von der Schwimmstrategie („run-and-tumble“ oder „runand-reverse“), aerotaktische Strategie (axial oder polar), und der Feldintensität und Orientierung, das magnetische Feld Chemotaxis beschleunigen kann. Abhängig von dem gewählten Modellsystem kann es jedoch auch zu einer Behinderung der Chemotaxis kommen. Das zweite Beispiel für magnetische Mikroschwimmer sind starre (z.B. Helices) oder zufällig geformte magnetische Propeller. Sie werden durch ein externes magnetisches Feld angetrieben und gelenkt. Hierbei stellt sich die Frage wie die Form der Propeller deren Verhalten beeinflusst und wie sie für eine bestimmte Anwendung optimiert werden können. Daher ist es das Ziel dieser Arbeit Simulationsmethoden vorzuschlagen um das experimentell beobachtete Verhalten zu reproduzieren und die magnetischen Eigenschaften der Propeller zu beschreiben. Hierfür wird die Mobilitätsmatrix verwendet um die hydrodynamischen Simulationen zu realisieren. Ein Hauptresultat meiner Arbeit ist eine neue Methode, welche die Simulationen in Einklang mit den experimentellen Resultaten bringt. Hierbei zeigt sich, dass nicht nur die Form sondern insbesondere auch die magnetischen Eigenschaften die Schwimmcharakteristik der Propeller entscheidend beeinflussen. KW - microswimmers KW - magnetism KW - bacteria KW - propellers KW - simulation KW - Microschwimmer KW - Magnetismus KW - Bakterien KW - Propeller KW - Simulationen Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-422976 ER - TY - THES A1 - Arora, Ashima T1 - Optical and electric field control of magnetism T1 - Optische und elektrische Feld Kontrolle des Magnetismus N2 - Future magnetic recording industry needs a high-density data storage technology. However, switching the magnetization of small bits requires high magnetic fields that cause excessive heat dissipation. Therefore, controlling magnetism without applying external magnetic field is an important research topic for potential applications in data storage devices with low power consumption. Among the different approaches being investigated, two of them stand out, namely i) all-optical helicity dependent switching (AO-HDS) and ii) ferroelectric control of magnetism. This thesis aims to contribute towards a better understanding of the physical processes behinds these effects as well as reporting new and exciting possibility for the optical and/or electric control of magnetic properties. Hence, the thesis contains two differentiated chapters of results; the first devoted to AO-HDS on TbFe alloys and the second to the electric field control of magnetism in an archetypal Fe/BaTiO3 system. In the first part, the scalability of the AO-HDS to small laser spot-sizes of few microns in the ferrimagnetic TbFe alloy is investigated by spatially resolving the magnetic contrast with photo-emission electron microscopy (PEEM) and X-ray magnetic circular dichroism (XMCD). The results show that the AO-HDS is a local effect within the laser spot size that occurs in the ring-shaped region in the vicinity of thermal demagnetization. Within the ring region, the helicity dependent switching occurs via thermally activated domain wall motion. Further, the thesis reports on a novel effect of thickness dependent inversion of the switching orientation. It addresses some of the important questions like the role of laser heating and the microscopic mechanism driving AO-HDS. The second part of the thesis focuses on the electric field control of magnetism in an artificial multiferroic heterostructure. The sample consists of an Fe wedge with thickness varying between 0:5 nm and 3 nm, deposited on top of a ferroelectric and ferroelastic BaTiO3 [001]-oriented single crystal substrate. Here, the magnetic contrast is imaged via PEEM and XMCD as a function of out-of-plane voltage. The results show the evidence of the electric field control of superparamagnetism mediated by a ferroelastic modification of the magnetic anisotropy. The changes in the magnetoelastic anisotropy drive the transition from the superparamagnetic to superferromagnetic state at localized sample positions. N2 - Die Herstellung zukünftiger magnetischer Datenspeicher erfordert eine hohe Speicherdichte mit entsprechend kleinen Bits. Das Schalten der Magnetisierung kleiner Strukturen benötigt jedoch starke Magnetfelder, die einen hohen Energieverbrauch und Wärmeeintrag verursachen. Daher ist das Schalten von Magnetismus ohne Anlegen eines externen Magnetfeldes ein wichtiges Forschungsthema für potentielle Anwendungen in der Datenspeicherung mit geringem Stromverbrauch. Unter den verschiedenen Ansätzen, die verfolgt werden, heben sich zwei hervor, nämlich i) rein optisches helizitätsabhängiges Schalten (AO-HDS) und ii) magnetoelektrische Kontrolle von Magnetismus. Diese Arbeit soll zu einem besseren Verständnis der physikalischen Prozesse beitragen, die hinter diesen Effekten stehen, sowie neue und aufregende Möglichkeiten für die optische und/ oder elektrische Kontrolle magnetischer Eigenschaften aufzeigen. Daher sind die Ergebnisse dieser Arbeit in zwei Kapitel gegliedert; das erste befasst sich mit dem helizitätsabhängigen optischen Schalten in Eisen-Terbium Legierungen und das zweite Kapitel widmet sich der magnetoelektrischen Kopplung in Hybridsystemen, bestehend aus einer ferromagnetischen Eisenschicht welche auf ferroelektrischen Bariumtitanat gewachsen wurde. Im ersten Kapitel wird die Skalierbarkeit des helizitätsabhängigen optischen Schaltens in ferrimagnetischen Eisen-Terbium Legierungen mit Laserspotgrößen im Mikrometer Bereich untersucht. Photoelektronenmikroskopie (PEEM) in Kombination mit magnetischem Röntgendichroismus (XMCD) wird verwendet um die resultierende Magnetisierung hochaufgelöst abzubilden. Die Ergebnisse zeigen, dass helizitätsabhängiges optisches Schalten ein lokaler Effekt innerhalb des Laserspots ist, der in der ringförmigen Region in der Nähe der thermischen Entmagnetisierung auftritt. Innerhalb der Ringregion erfolgt die Umkehr der Magnetisierung über thermisch aktivierte Domänenwandbewegung. Des Weiteren berichtet die Arbeit über einen neuartigen Effekt der die Helizitätsabhängigkeit mit zunehmender Schichtdicke umkehrt. Auch werden wichtigen Fragen wie der Rolle thermischer Effekt oder die mikroskopische Ursache helizitätsabhängigen Schaltens beleuchtet. Der zweite Teil der Arbeit konzentriert sich auf die elektrische Kontrolle des Magnetismus in einer künstlichen multiferroischen Heterostruktur. Die Probe besteht aus einem Eisen-Keil mit einer Dicke zwischen 0:5 nm und 3 nm, der auf einem ferroelektrischen und ferroelastischen Bariumtitanat abgeschieden ist. Hier wird der magnetische Kontrast als Funktion des elektrischen Feldes untersucht. Die Ergebnisse belegen die Möglichkeit superparamagnetische Bereiche per elektrischen Feld zu steuern. Die magnetelektrische Kopplung erfolgt durch eine ferroelastische Modifikation der magnetischen Anisotropie. Die Änderungen in der magnetoelastischen Anisotropie erlauben elektrisches Schalten zwischen dem superparamagnetischen zu dem superferromagnetischen Zustand. KW - magnetism KW - X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) KW - all-optical helicity dependent switching KW - multiferroic heterostructure KW - photo-emission electron microscopy (PEEM) KW - magnetischem Röntgendichroismus (XMCD) KW - Photoelektronenmikroskopie (PEEM) KW - Magnetismus KW - multiferroischen Heterostruktur KW - rein optisches helizitätsabhängiges Schalten (AO-HDS) Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-421479 ER - TY - THES A1 - Koç, Azize T1 - Ultrafast x-ray studies on the non-equilibrium of the magnetic and phononic system in heavy rare-earths T1 - Ultraschnelle Röntgenuntersuchungen des Nichtgleichgewichts der magnetischen und phononischen Systeme in schweren Seltenen Erden N2 - In this dissertation the lattice and the magnetic recovery dynamics of the two heavy rare-earth metals Dy and Gd after femtosecond photoexcitation are described. For the investigations, thin films of Dy and Gd were measured at low temperatures in the antiferromagnetic phase of Dy and close to room temperature in the ferromagnetic phase of Gd. Two different optical pump-x-ray probe techniques were employed: Ultrafast x-ray diffraction with hard x-rays (UXRD) yields the structural response of heavy rare-earth metals and resonant soft (elastic) x-ray diffraction (RSXD), which allows measuring directly changes in the helical antiferromagnetic order of Dy. The combination of both techniques enables to study the complex interaction between the magnetic and the phononic subsystems. N2 - In dieser Dissertation wird die Relaxationsdynamik des Gitters und der magnetischen Ordnung der zwei schweren, seltenen Erden Dy und Gd nach der Anregung mit femtosekunden Laserpulsen beschrieben. Für diese Untersuchungen wurden dünne Schichten von Dy und Gd bei niedrigen Temperaturen in der antiferromagnetischen Phase von Dy und nahe der Raumtemperatur in der ferromagnetischen Phase von Gd gemessen. Es wurden zwei verschiedene Experimente mittels optischem Anrege- Röntgen Abfrageverfahren durchgeführt, die ultraschnelle Röntgenbeugung mit harten Röntgenstrahlen (UXRD) und die resonante weiche (elastische) Röntgenbeugung (RSXD). Letzteres Verfahren erlaubt es, direkt die Änderungen der helikalen, antiferromagnetischen Ordnung zu messen. Die Kombination beider Techniken ermöglicht es, die komplexe Wechselwirkung zwischen dem magnetischen und dem phononischen Subsystem zu untersuchen. KW - magnetostriction KW - time-resolved x-ray diffraction KW - resonant soft x-ray diffraction KW - magnetism KW - critical exponent KW - heat transport KW - dysprosium KW - gadolinium KW - rare-earth metals KW - non-equilibrium KW - dynamics KW - magnetic and phononic system KW - Magnetostriktion KW - zeitaufgelöste Röntgenbeugung KW - resonante weiche Röntgenbeugung KW - Magnetismus KW - kritischer Exponent KW - Wärmetransport KW - Dysprosium KW - Gadolinium KW - Metalle der seltenen Erden KW - Nichtgleichgewicht KW - Dynamik KW - magnetisches und phononisches System Y1 - 2018 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-423282 ER - TY - THES A1 - von Reppert, Alexander T1 - Magnetic strain contributions in laser-excited metals studied by time-resolved X-ray diffraction T1 - Untersuchung magnetischer Beiträge zur Ausdehnung laserangeregter Metalle mittels zeitaufgelöster Röntgenbeugungsexperimente N2 - In this work I explore the impact of magnetic order on the laser-induced ultrafast strain response of metals. Few experiments with femto- or picosecond time-resolution have so far investigated magnetic stresses. This is contrasted by the industrial usage of magnetic invar materials or magnetostrictive transducers for ultrasound generation, which already utilize magnetostrictive stresses in the low frequency regime. In the reported experiments I investigate how the energy deposition by the absorption of femtosecond laser pulses in thin metal films leads to an ultrafast stress generation. I utilize that this stress drives an expansion that emits nanoscopic strain pulses, so called hypersound, into adjacent layers. Both the expansion and the strain pulses change the average inter-atomic distance in the sample, which can be tracked with sub-picosecond time resolution using an X-ray diffraction setup at a laser-driven Plasma X-ray source. Ultrafast X-ray diffraction can also be applied to buried layers within heterostructures that cannot be accessed by optical methods, which exhibit a limited penetration into metals. The reconstruction of the initial energy transfer processes from the shape of the strain pulse in buried detection layers represents a contribution of this work to the field of picosecond ultrasonics. A central point for the analysis of the experiments is the direct link between the deposited energy density in the nano-structures and the resulting stress on the crystal lattice. The underlying thermodynamical concept of a Grüneisen parameter provides the theoretical framework for my work. I demonstrate how the Grüneisen principle can be used for the interpretation of the strain response on ultrafast timescales in various materials and that it can be extended to describe magnetic stresses. The class of heavy rare-earth elements exhibits especially large magnetostriction effects, which can even lead to an unconventional contraction of the laser-excited transducer material. Such a dominant contribution of the magnetic stress to the motion of atoms has not been demonstrated previously. The observed rise time of the magnetic stress contribution in Dysprosium is identical to the decrease in the helical spin-order, that has been found previously using time-resolved resonant X-ray diffraction. This indicates that the strength of the magnetic stress can be used as a proxy of the underlying magnetic order. Such magnetostriction measurements are applicable even in case of antiparallel or non-collinear alignment of the magnetic moments and a vanishing magnetization. The strain response of metal films is usually determined by the pressure of electrons and lattice vibrations. I have developed a versatile two-pulse excitation routine that can be used to extract the magnetic contribution to the strain response even if systematic measurements above and below the magnetic ordering temperature are not feasible. A first laser pulse leads to a partial ultrafast demagnetization so that the amplitude and shape of the strain response triggered by the second pulse depends on the remaining magnetic order. With this method I could identify a strongly anisotropic magnetic stress contribution in the magnetic data storage material iron-platinum and identify the recovery of the magnetic order by the variation of the pulse-to-pulse delay. The stark contrast of the expansion of iron-platinum nanograins and thin films shows that the different constraints for the in-plane expansion have a strong influence on the out-of-plane expansion, due to the Poisson effect. I show how such transverse strain contributions need to be accounted for when interpreting the ultrafast out-of-plane strain response using thermal expansion coefficients obtained in near equilibrium conditions. This work contributes an investigation of magnetostriction on ultrafast timescales to the literature of magnetic effects in materials. It develops a method to extract spatial and temporal varying stress contributions based on a model for the amplitude and shape of the emitted strain pulses. Energy transfer processes result in a change of the stress profile with respect to the initial absorption of the laser pulses. One interesting example occurs in nanoscopic gold-nickel heterostructures, where excited electrons rapidly transport energy into a distant nickel layer, that takes up much more energy and expands faster and stronger than the laser-excited gold capping layer. Magnetic excitations in rare earth materials represent a large energy reservoir that delays the energy transfer into adjacent layers. Such magneto-caloric effects are known in thermodynamics but not extensively covered on ultrafast timescales. The combination of ultrafast X-ray diffraction and time-resolved techniques with direct access to the magnetization has a large potential to uncover and quantify such energy transfer processes. N2 - In dieser Arbeit untersuche ich den Einfluss magnetischer Ordnung auf die laser-induzierte, ultraschnelle Ausdehnung von Metallen. In Experimenten mit Femto- oder Pikosekunden Zeitauflösung sind magnetische Drücke bisher kaum erforscht. Dies steht im Kontrast zur industriellen Verwendung von magnetischen Invar Materialien oder magnetostriktiven Ultraschallgebern, in denen magnetische Drücke bereits in niedrigeren Frequenzbereichen Anwendung finden. In meinen Experimenten untersuche ich, wie der Energieeintrag durch die Absorption von Femtosekunden-Laserpulsen in dünnen Metallschichten zu einem ultraschnellen Druckanstieg führt. Dabei nutze ich, dass der Druckanstieg zu einer Ausdehnung führt, welche Deformationswellen auf der Nanometerskala, sogenannte Hyperschallpulse, in angrenzende Schichten aussendet. Sowohl die Ausdehnung als auch die Deformationspulse ändern den mittleren Abstand zwischen den Atomen in der Probe, welcher mittels Röntgenbeugung an einer Laser-getriebenen Plasma-Röntgenquelle mit einer Subpikosekunden-Zeitauflösung detektiert wird. Das Verfahren der ultraschnellen Röntgenbeugung gelingt auch in Heterostrukturen mit vergrabenen Detektionsschichten, zu denen optische Methoden aufgrund ihrer limitierter Eindringtiefe in Metallen keinen Zugang haben. Ein Beitrag dieser Arbeit zum Feld der Pikosekunden-Akustik ist es, aus der Ausdehnung einer solchen Detektionsschicht Rückschlüsse auf die initialen Energietransferprozesse zu ziehen. Der direkte Zusammenhang zwischen der eingebrachten Energiedichte in die Nanostrukturen und dem resultierenden Druck auf das Atomgitter ist ein zentraler Punkt in meiner Analyse der Experimente. Das zu Grunde liegende thermodynamische Konzept des Grüneisen-Parameters bildet den theoretischen Kontext meiner Publikationen. Anhand verschiedener Materialien demonstriere ich, wie dieses Prinzip auch zur Analyse der Ausdehnung auf ultraschnellen Zeitskalen verwendet werden kann und sich auch auf magnetische Drücke übertragen lässt. Insbesondere in der Materialklasse der schweren, seltenen Erdelemente sind Magnetostriktionseffekte sehr groß und führen dort sogar zu einem ungewöhnlichen Zusammenziehen des Materials nach der Laseranregung. Solch ein bestimmender Einfluss des magnetischen Drucks auf die Atombewegung ist bisher nicht gezeigt worden. Die Zeitskala des magnetischen Druckanstiegs entspricht dabei der beobachteten Abnahme der helikalen Spin-Ordnung, welche zuvor mittels zeitaufgelöster, resonanter Röntgenbeugung ermittelt wurde. Dies zeigt, dass die Stärke des magnetischen Drucks als Maß für magnetische Ordnung dienen kann, insbesondere auch im Fall von antiparalleler oder nicht-kollinearer Ordnung der magnetischen Momente in Proben mit verschwindender Magnetisierung. In Metallfilmen ist die Dehnung des Atomgitters in der Regel durch Druck von Elektronen und Gitterschwingungen geprägt. Um den magnetischen Druckbeitrag auch in solchen Fällen zu extrahieren, in denen systematische Experimente oberhalb und unterhalb der magnetischen Ordnungstemperatur nicht praktikabel sind, habe ich ein neuartiges Doppelpuls-Anregungsverfahren entwickelt, welches allgemein für die Untersuchung von Phasenübergängen nützlich ist. Der Energieeintrag durch den ersten Laserpuls führt dabei zu einer partiellen, ultraschnellen Demagnetisierung, sodass die Amplitude und Form der Gitterausdehnung nach dem zweiten Puls von der Stärke des verbliebenen magnetischen Drucks und somit von der verbliebenen magnetischen Ordnung abhängt. Mit dieser Methode ist es möglich geworden, einen stark richtungsabhängigen, magnetischen Druckbeitrag im Speichermedium Eisen-Platin zu identifizieren und mittels Variation des Puls-zu-Puls Abstands auch die Rückkehr der magnetischen Ordnung zu zeigen. Die unterschiedliche Ausdehnung von Eisen-Platin Nanopartikeln und dünnen Filmen zeigt dabei, dass die verschiedenen Zwangsbedingungen für die Ausdehnung entlang der Probenoberfläche aufgrund des Poisson-Effekts einen entscheidenden Einfluss auf die ultraschnelle Ausdehnung senkrecht zur Probenoberfläche hat. Ich analysiere, wie die zugrunde liegende Querkontraktion bei der Interpretation der ultraschnellen Ausdehnung auf der Basis von thermischen Ausdehnungskoeffizienten im Quasi-Gleichgewicht berücksichtigt werden kann. Meine Arbeit erweitert die Literatur um einen Beitrag zur ultraschnellen Magnetostriktion und entwickelt eine Methodik mittels derer räumlich und zeitlich variierende Druckbeiträge anhand einer Modellierung der Form der Deformationswellen extrahiert werden können. Energietransferprozesse spiegeln sich dabei durch eine Änderung des Druckprofils gegenüber dem Absorptionsprofil der Laserpulse wider. KW - lattice dynamics KW - magnetism KW - ultrafast KW - X-ray diffraction KW - Gitterdynamik KW - Magnetismus KW - ultraschnell KW - Röntgenbeugung Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-535582 ER -