TY - THES A1 - Breternitz, Joachim T1 - Structural systematic investigations of photovoltaic absorber materials N2 - The direct conversion of light from the sun into usable forms of energy marks one of the central cornerstones of the change of our living from the use of fossil, non-renewable energy resources towards a more sustainable economy. Besides the necessary societal changes necessary, it is the understanding of the solids employed that is of particular importance for the success of this target. In this work, the principles and approaches of systematic-crystallographic characterisation and systematisation of solids is used and employed to allow a directed tuning of the materials properties. The thorough understanding of the solid-state forms hereby the basis, on which more applied approaches are founded. Two material systems, which are considered as promising solar absorber materials, are at the core of this work: halide perovskites and II-IV-N2 nitride materials. While the first is renowned for its high efficiencies and rapid development in the last years, the latter is putting an emphasis on true sustainability in that toxic and scarce elements are avoided. N2 - Die direkte Umwandlung der Energie der Sonne bildet einen zentralen Baustein im Umbau unserer Gesellschaft von der Nutzung fossiler, nicht nachhaltiger Energieträger zum Erreichen einer nachhaltigen Wirtschaft. Neben den gesellschaftlichen Veränderungen ist es insbesondere das Verständnis der genutzten Festkörper, das den Motor dieser Entwicklung bildet. In dieser Arbeit werden Prinzipien der systematisch-kristallographischen Untersuchung und Kategorisierung von Festkörpern genutzt, um die Eigenschaften der Materialien gezielt steuern zu können. Dabei bildet das Verständnis des kristallinen Zustands und seine Untersuchung die Basis, auf der angewandtere Forschungsansätze aufbauen. In dieser Arbeit werden vor allem zwei Materialsysteme betrachtet, die als Absorbermaterialien in Solarzellen in Betracht gezogen werden: Halid-Perowskite und II-IV-N2-Nitrid Materialien. Die ersteren zeichnen sich insbesondere durch ihre erstaunlich hohen Effizienzen und rapide Entwicklung in den letzten Jahren aus, während das letztere System in besonderer Weise auf Nachhaltigkeit optimiert ist, und giftige oder seltene Elemente zu vermeiden sucht. KW - Materials Chemistry KW - Crystallography KW - Photovoltaics Y1 - 2023 ER - TY - THES A1 - Petsiuk, Andrei T1 - Investigation of charge carrier transport in metal halide perovskites by THz Spectroscopy T1 - Untersuchung des Ladungstransportes in den Metal Halogenid Perowskiten durch THz Spektroskopie N2 - Halide perovskites are a class of novel photovoltaic materials that have recently attracted much attention in the photovoltaics research community due to their highly promising optoelectronic properties, including large absorption coefficients and long carrier lifetimes. The charge carrier mobility of halide perovskites is investigated in this thesis by THz spectroscopy, which is a contact-free technique that yields the intra-grain sum mobility of electrons and holes in a thin film. The polycrystalline halide perovskite thin films, provided from Potsdam University, show moderate mobilities in the range from 21.5 to 33.5 cm2V-1s-1. It is shown in this work that the room temperature mobility is limited by charge carrier scattering at polar optical phonons. The mobility at low temperature is likely to be limited by scattering at charged and neutral impurities at impurity concentration N=1017-1018 cm-3. Furthermore, it is shown that exciton formation may decrease the mobility at low temperatures. Scattering at acoustic phonons can be neglected at both low and room temperatures. The analysis of mobility spectra over a broad range of temperatures for perovskites with various cation compounds shows that cations have a minor impact on charge carrier mobility. The low-dimensional thin films of quasi-2D perovskite with different numbers of [PbI6]4−sheets (n=2-4) alternating with long organic spacer molecules were provided by S. Zhang from Potsdam University. They exhibit mobilities in the range from 3.7 to 8 cm2V-1s-1. A clear decrease of mobility is observed with decrease in number of metal-halide sheets n, which likely arises from charge carrier confinement within metal-halide layers. Modelling the measured THz mobility with the modified Drude-Smith model yields localization length from 0.9 to 3.7 nm, which agrees well on the thicknesses of the metal-halide layers. Additionally, the mobilities are found to be dependent on the orientation of the layers. The charge carrier dynamics is also dependent on the number of metal-halide sheets n. For the thin films with n =3-4 the dynamics is similar to the 3D MHPs. However, the thin film with n = 2 shows clearly different dynamics, where the signs of exciton formation are observed within 390 fs timeframe after photoexcitation. Also, the charge carrier dynamics of CsPbI3 perovskite nanocrystals was investigated, in particular the effect of post treatments on the charge carrier transport. N2 - Metall-Halogenid Perowskite sind eine Klasse von photovoltaischen Materialien, welche in letzter Zeit sehr viel Aufmerksamkeit von Forschern bekommen haben. Der Grund dafür liegt in ihren vielversprechenden optoelektronischen Eigenschaften, wie beispielsweise hohe Absorptionskoeffizienten, lange Lebenszeiten der Ladungsträger und moderate Beweglichkeiten. Die Beweglichkeit der Ladungsträger und deren Kinetik wurde in dieser Dissertation mit Hilfe von Teraherzspektroskopie in verschiedenen Metall-Halogenide Perowskiten untersucht. Die polykristallinen Halogenide Perowskit-Dünnschichten, bereitgestellt von Dr. M. Stolterfoht von der Universität Potsdam, haben bei Raumtemperatur moderate Ladungsträgerbeweglichkeiten in einem Bereich von 21.5 bis 33.5 cm²V-1s-1. Die Analyse dieser Beweglichkeiten in Abhängigkeit der Temperatur zeigt, dass die Beweglichkeit bei Raumtemperatur durch die Interaktion mit polaren optischen Phononen limitiert wird. Bei niedrigeren Temperaturen sind die Beweglichkeiten durch Streuung an geladenen und neutralen Störstellen limitiert, wobei die Störstellenkonzentration bei ca. N =1017-1018 cm-3 liegt. Weiterhin wird es gezeigt, dass die Reduktion der Anzahl beweglicher Ladungsträger durch Exzitonenbildung ebenfalls bei niedrigen Temperaturen berücksichtigt werden muss. Streuung an akustischen Phononen kann sowohl bei Raum- als auch bei niedrigen Temperaturen vernachlässigt werden. Die Analyse der Beweglichkeitsspektren von Perowskiten mit unterschiedlichen Kationen und bei verschiedenen Temperaturspannen zeigt, dass diese Kationen einen sehr geringen Einfluss auf die Ladungsträgerbeweglichkeit haben. Niederdimensionale Perowskit-Dünnschichten aus alternierenden quasi-2D [PbI6]4− Schichten n (n=3-4) und organischen Trennschichten wurde von S. Zhang von der Universität Potsdam bereitgestellt. Diese zeigen Beweglichkeiten zwischen 3.7 und 8 cm²V-1s-1. Der signifikante Rückgang der beobachteten Beweglichkeit lässt sich auf die Anzahl der Metall-Halogeniden Schichten n zurückführen, in welcher die Ladungsträger räumlich eingeschränkt sind. Die Lokalisationslänge reicht von 0.9 bis 3.7 nm und ist vergleichbar mit der Dicke der einzelnen quasi-2D-Schichten. Ebenfalls ist die Beweglichkeit abhängig von der Schichtenorientierung. Zusätzlich ist die Ladungsträgerdynamik abhängig von der Anzahl der Metall-Halogeniden [PbI6]4−Schichten n. Dicke quasi-2D-Schichten (n = 3-4) zeigen ähnliche Dynamik wie drei dimensionale Perowskite, wogegen die dünnen quasi-2D-Schichten (n = 2) schnelle Exzitonbildung innerhalb 390 fs nach der Ladungsträgeranregung zeigen. Des weiteren wurde die Ladungsträgerdynamik von CsPbI3 Perovskite-Nanokristallen untersucht, insbesondere die Auswirkung von Ligandenaustausch und Temperierung auf die Ladungsträgerbeweglichkeit. KW - Photovoltaics KW - THz Spectroscopy KW - Metal Halide Perovskites KW - Metal Halogenid Perowskiten KW - Photovoltaik KW - THz Spektroskopie Y1 - 2021 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-515441 ER -