TY - THES A1 - Pudell, Jan-Etienne T1 - Lattice dynamics T1 - Gitterdynamik BT - observed with x-ray diffraction BT - beobachtet mit Röntgenbeugung N2 - In this thesis I summarize my contribution to the research field of ultrafast structural dynamics in condensend matter. It consists of 17 publications that cover the complex interplay between electron, magnon, and phonon subsystems in solid materials and the resulting lattice dynamics after ultrafast photoexcitation. The investigation of such dynamics is necessary for the physical understanding of the processes in materials that might become important in the future as functional materials for technological applications, for example in data storage applications, information processing, sensors, or energy harvesting. In this work I present ultrafast x-ray diffraction (UXRD) experiments based on the optical pump – x-ray probe technique revealing the time-resolved lattice strain. To study these dynamics the samples (mainly thin film heterostructures) are excited by femtosecond near-infrared or visible light pulses. The induced strain dynamics caused by stresses of the excited subsystems are measured in a pump-probe scheme with x-ray diffraction (XRD) as a probe. The UXRD setups used during my thesis are a laser-driven table-top x-ray source and large-scale synchrotron facilities with dedicated time-resolved diffraction setups. The UXRD experiments provide quantitative access to heat reservoirs in nanometric layers and monitor the transient responses of these layers with coupled electron, magnon, and phonon subsystems. In contrast to optical probes, UXRD allows accessing the material-specific information, which is unavailable for optical light due to the detection of multiple indistinguishable layers in the range of the penetration depth. In addition, UXRD facilitates a layer-specific probe for layers buried opaque heterostructures to study the energy flow. I extended this UXRD technique to obtain the driving stress profile by measuring the strain dynamics in the unexcited buried layer after excitation of the adjacent absorbing layers with femtosecond laser pulses. This enables the study of negative thermal expansion (NTE) in magnetic materials, which occurs due to the loss of the magnetic order. Part of this work is the investigation of stress profiles which are the source of coherent acoustic phonon wave packets (hypersound waves). The spatiotemporal shape of these stress profiles depends on the energy distribution profile and the ability of the involved subsystems to produce stress. The evaluation of the UXRD data of rare-earth metals yields a stress profile that closely matches the optical penetration profile: In the paramagnetic (PM) phase the photoexcitation results in a quasi-instantaneous expansive stress of the metallic layer whereas in the antiferromagnetic (AFM) phase a quasi-instantaneous contractive stress and a second contractive stress contribution rising on a 10 ps time scale adds to the PM contribution. These two time scales are characteristic for the magnetic contribution and are in agreement with related studies of the magnetization dynamics of rare-earth materials. Several publications in this thesis demonstrate the scientific progress in the field of active strain control to drive a second excitation or engineer an ultrafast switch. These applications of ultrafast dynamics are necessary to enable control of functional material properties via strain on ultrafast time scales. For this thesis I implemented upgrades of the existing laser-driven table-top UXRD setup in order to achieve an enhancement of x-ray flux to resolve single digit nanometer thick layers. Furthermore, I developed and built a new in-situ time-resolved magneto-optic Kerr effect (MOKE) and optical reflectivity setup at the laser-driven table-top UXRD setup to measure the dynamics of lattice, electrons and magnons under the same excitation conditions. N2 - In dieser Doktoarbeit sind meine Beiträge zum Forschungsgebiet der ltraschnellen Strukturdynamik in kondensierter Materie zusammegefasst. Sie besteht aus 17 Publikationen, welche dieWechselwirkung zwischen Elektron-, Magnon- und Phononsystem in Festkörpern, sowie die dadurch verursachte Gitterdynamik nach ultraschneller optischer Anregung diskutieren. Die Untersuchung dieser Dynamik ist erforderlich für das physikalische Verständnis der Prozesse in Materialien, die in Zukunft als Funktionsmaterialien für technologische Anwendungen, z.B. in der Datenspeicherung und Informationsverarbeitung, sowie bei Sensoren und der Energiegewinnung, wichtig werden könnten. In dieser Arbeit präsentiere ich Experimente, welche ultraschneller Röntgenbeugung (UXRD) als Technik nutzen. Sie basiert auf der Anrege-Abfrage-Technik: Die Dynamik in der Probe (hauptsächlich Dünnfilm-Heterostrukturen) wird durch Femtosekunden-Lichtpulse im nahen Infrarot oder im sichtbaren Bereich angeregt. Die Dehnung des Materials, welche die Spannung (Druck) der angeregten Teilsysteme hervorruft, wird mit Röntgenbeugung als Abfrage gemessen. Während meiner Doktorandentätigkeit habe ich zwei Arten von Aufbauten zur UXRD genutzt: lasergetriebene laborbasierte Röntgenquellen und Synchrotronstrahlungsquellen mit zugehörigen zeitaufgelösten Messinstrumenten. Mit den UXRD-Experimenten kann die gespeicherte Energie unterschiedlicher gekoppelter Teilsysteme, wie Elektronen, Mangonen und Phononen, einer nur wenige Nanometer dicken Schicht gemessen werden. Im Vergleich zu optischenMesstechniken bietet UXRD den Zugriff auf materialspezifische Informationen, die für optisches Licht aufgrund der Detektion mehrerer nicht unterscheidbarer Schichten im Bereich der Eindringtiefe nicht zur Verfügung steht. Darüber hinaus lässt sich mit UXRD eine für optische Detektion verdeckte Schicht als schichtspezifische Sonde nutzen, um den Energietransport zu untersuchen. Dieses Prinzip wurde dazu genutzt, um das treibende Spannungsprofil mittels der Dehnungsdynamik in einer angrenzenden, optisch nicht angeregten Schicht zu messen. Dies ermöglichte die Untersuchung der Dichteanomalie in magnetischen Materialen, die durch den Verlust der magnetischen Ordnung entsteht. Ebenfalls Teil dieser Arbeit ist die Untersuchung von Spannungsprofilen als Quelle von kohärenten akustischen Phononen (Hyperschallwellen). Das raumzeitliche Profil des Spannungsprofils hängt von der Energieverteilung innerhalb der Teilsysteme und ihrer Fähigkeit ab, Energie in Dehnung umzusetzen. Die Auswertung von UXRD Experimenten an Metallen der Seltenen Erden ergab ein Spannungsprofil, dass dem Absorptionsprofil der optischen Anregung entsprach: In der paramagnetischen Phase erzeugte es einen instantanen expansiven Druck, wohingegen in der antiferromagnetischen Phase ein instantaner und ein auf einer 10 ps Zeitskala ansteigender kontrahierender Druck zusätzlich auftritt. Die beiden charakteristischen Zeitskalen in der antiferromagnetischen Phase sind in Übereinstimmung mit verschiedenen Studien der Demagnetisierungsdynamik in den Metallen der Seltenen Erden. Einige Publikationen dieser Arbeit beschäftigen sich mit Feld der aktiven Dehnungskontrolle. Dies ermöglich die Kontrolle von Funktionsmaterialen via Dehnung auf ultraschnellen Zeitskalen. Im Rahmen meiner Doktorandentätigkeit habe ich den lasergetriebenen UXRD Aufbau optimiert, um mit dem hohen Röntgenfluss Experimente mit nur einigen Nanometer dicken Schichten zu ermöglichen. Diese Maschine habe ich um einen zeitaufgelösten Aufbau zur in situ Messung der Reflektivität und Magnetisierungsdynamik mittels magnetooptischem Kerr-Effekt ergänzt. Dies ermöglicht die gleichzeitige Messung von Gitter-, Elektronen- und Magnonendynamik unter derselben Anregebedingung. KW - ultrafast x-ray diffraction KW - ultraschnelle Röntgendiffraktion KW - lattice dynamics KW - Gitterdynamik KW - nanoscale heat transfer KW - nanoskaliger Wärmetransport KW - ultrafast magnetism KW - ultraschneller Magnetimus KW - mechanical and acoustical properties KW - mechanische und akustische Eigenschaften Y1 - 2020 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-484453 ER - TY - THES A1 - Herzog, Marc T1 - Structural dynamics of photoexcited nanolayered perovskites studied by ultrafast x-ray diffraction T1 - Untersuchung der Strukturdynamik photoangeregter Nanoschicht-Perowskite mittels ultraschneller Röntgenbeugung N2 - This publication-based thesis represents a contribution to the active research field of ultrafast structural dynamics in laser-excited nanostructures. The investigation of such dynamics is mandatory for the understanding of the various physical processes on microscopic scales in complex materials which have great potentials for advances in many technological applications. I theoretically and experimentally examine the coherent, incoherent and anharmonic lattice dynamics of epitaxial metal-insulator heterostructures on timescales ranging from femtoseconds up to nanoseconds. To infer information on the transient dynamics in the photoexcited crystal lattices experimental techniques using ultrashort optical and x-ray pulses are employed. The experimental setups include table-top sources as well as large-scale facilities such as synchrotron sources. At the core of my work lies the development of a linear-chain model to simulate and analyze the photoexcited atomic-scale dynamics. The calculated strain fields are then used to simulate the optical and x-ray response of the considered thin films and multilayers in order to relate the experimental signatures to particular structural processes. This way one obtains insight into the rich lattice dynamics exhibiting coherent transport of vibrational energy from local excitations via delocalized phonon modes of the samples. The complex deformations in tailored multilayers are identified to give rise to highly nonlinear x-ray diffraction responses due to transient interference effects. The understanding of such effects and the ability to precisely calculate those are exploited for the design of novel ultrafast x-ray optics. In particular, I present several Phonon Bragg Switch concepts to efficiently generate ultrashort x-ray pulses for time-resolved structural investigations. By extension of the numerical models to include incoherent phonon propagation and anharmonic lattice potentials I present a new view on the fundamental research topics of nanoscale thermal transport and anharmonic phonon-phonon interactions such as nonlinear sound propagation and phonon damping. The former issue is exemplified by the time-resolved heat conduction from thin SrRuO3 films into a SrTiO3 substrate which exhibits an unexpectedly slow heat conductivity. Furthermore, I discuss various experiments which can be well reproduced by the versatile numerical models and thus evidence strong lattice anharmonicities in the perovskite oxide SrTiO3. The thesis also presents several advances of experimental techniques such as time-resolved phonon spectroscopy with optical and x-ray photons as well as concepts for the implementation of x-ray diffraction setups at standard synchrotron beamlines with largely improved time-resolution for investigations of ultrafast structural processes. This work forms the basis for ongoing research topics in complex oxide materials including electronic correlations and phase transitions related to the elastic, magnetic and polarization degrees of freedom. N2 - Diese publikationsbasierte Dissertation ist ein Beitrag zu dem aktuellen Forschungsgebiet der ultraschnellen Strukturdynamik in laserangeregten Nanostrukturen. Die Erforschung solcher Vorgänge ist unabdingbar für ein Verständnis der vielseitigen physikalischen Prozesse auf mikroskopischen Längenskalen in komplexen Materialien, welche enorme Weiterentwicklungen für technologische Anwendungen versprechen. Meine theoretischen und experimentellen Untersuchungen betrachten kohärente, inkohärente und anharmonische Gitterdynamiken in epitaktischen Metal-Isolator-Heterostrukturen auf Zeitskalen von Femtosekunden bis Nanosekunden. Um Einsichten in solche transienten Prozesse in laserangeregten Kristallen zu erhalten, werden experimentelle Techniken herangezogen, die ultrakurze Pulse von sichtbarem Licht und Röntgenstrahlung verwenden. Ein zentraler Bestandteil meiner Arbeit ist die Entwicklung eines Linearkettenmodells zur Simulation und Analyse der laserinitiierten Atombewegungen. Die damit errechneten Verzerrungsfelder werden anschließend verwendet, um die Änderung der optischen und Röntgeneigenschaften der betrachteten Dünnfilm- und Vielschichtsysteme zu simulieren. Diese Rechnungen werden dann mit den experimentellen Daten verglichen, um die experimentellen Signaturen mit errechneten strukturellen Prozessen zu identifizieren. Dadurch erhält man Einsicht in die vielseitige Gitterdynamiken, was z.B. einen kohärenten Transport der Vibrationsenergie von lokal angeregten Bereichen durch delokalisierte Phononenmoden offenbart. Es wird gezeigt, dass die komplexen Deformationen in maßgeschneiderten Vielschichtsystemen hochgradig nichtlineare Röntgenbeugungseffekte auf Grund von transienten Interferenzerscheinungen verursachen. Das Verständnis dieser Prozesse und die Möglichkeit, diese präzise zu simulieren, werden dazu verwendet, neuartige ultraschnelle Röntgenoptiken zu entwerfen. Insbesondere erläutere ich mehrere Phonon-Bragg-Schalter-Konzepte für die effiziente Erzeugung ultrakurzer Röntgenpulse, die in zeitaufgelösten Strukturanalysen Anwendung finden. Auf Grund der Erweiterung der numerischen Modelle zur Beschreibung von inkohärenter Phononenausbreitung und anharmonischer Gitterpotentiale decken diese ebenfalls die aktuellen Themengebiete von Wärmetransport auf Nanoskalen und anharmonischer Phonon-Phonon-Wechselwirkung (z.B. nichtlineare Schallausbreitung und Phononendämpfung) ab. Die erstere Thematik wird am Beispiel der zeitaufgelösten Wärmeleitung von einem dünnen SrRuO3-Film in ein SrTiO3-Substrat behandelt, wobei ein unerwartet langsamer Wärmetransport zu Tage tritt. Außerdem diskutiere ich mehrere Experimente, die auf Grund der sehr guten Reproduzierbarkeit durch die numerischen Modelle starke Gitteranharmonizitäten in dem oxidischen Perowskit SrTiO3 bezeugen. Diese Dissertation erarbeitet zusätzlich verschiedene Weiterentwicklungen von experimentellen Methoden, wie z.B. die zeitaufgelöste Phononenspektroskopie mittels optischer Photonen und Röntgenphotonen, sowie Konzepte für die Umsetzung von Röntgenbeugungsexperimenten an Standard-Synchrotronquellen mit stark verbesserter Zeitauflösung für weitere Studien von ultraschnellen Strukturvorgängen. KW - ultraschnelle Röntgenbeugung KW - Phononen KW - epitaktisch KW - ultrafast x-ray diffraction KW - phonons KW - epitaxial Y1 - 2012 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus-62632 ER -