TY  - THES
A1  - Canil, Laura
T1  - Tuning Interfacial Properties in Perovskite Solar Cells through Defined Molecular Assemblies
T1  - Anpassung von Grenzflächeneigenschaften von Perowskit-Solarzellen durch den Einsatz von molekularen Schichten
N2  - In the frame of a world fighting a dramatic global warming caused by human-related activities, research towards the development of renewable energies plays a crucial role. Solar energy is one of the most important clean energy sources and its role in the satisfaction of the global energy demand is set to increase. In this context, a particular class of materials captured the attention of the scientific community for its attractive properties: halide perovskites. Devices with perovskite as light-absorber saw an impressive development within the last decade, reaching nowadays efficiencies comparable to mature photovoltaic technologies like silicon solar cells. Yet, there are still several roadblocks to overcome before a wide-spread commercialization of this kind of devices is enabled. One of the critical points lies at the interfaces: perovskite solar cells (PSCs) are made of several layers with different chemical and physical features. In order for the device to function properly, these properties have to be well-matched. 
This dissertation deals with some of the challenges related to interfaces in PSCs, with a focus on the interface between the perovskite material itself and the subsequent charge transport layer. In particular, molecular assemblies with specific properties are deposited on the perovskite surface to functionalize it. The functionalization results in energy level alignment adjustment, interfacial losses reduction, and stability improvement.
First, a strategy to tune the perovskite’s energy levels is introduced: self-assembled monolayers of dipolar molecules are used to functionalize the surface, obtaining simultaneously a shift in the vacuum level position and a saturation of the dangling bonds at the surface. A shift in the vacuum level corresponds to an equal change in work function, ionization energy, and electron affinity. The direction of the shift depends on the direction of the collective interfacial dipole. The magnitude of the shift can be tailored by controlling the deposition parameters, such as the concentration of the solution used for the deposition. The shift for different molecules is characterized by several non-invasive techniques, including in particular Kelvin probe. Overall, it is shown that it is possible to shift the perovskite energy levels in both directions by several hundreds of meV. Moreover, interesting insights on the molecules deposition dynamics are revealed.
Secondly, the application of this strategy in perovskite solar cells is  explored.  Devices with different perovskite compositions (“triple cation perovskite” and MAPbBr3) are prepared. The two resulting model systems present different energetic offsets at the perovskite/hole-transport layer interface. Upon tailored perovskite surface functionalization, the devices show a stabilized open circuit voltage (Voc) enhancement of approximately 60 meV on average for devices with MAPbBr3, while the impact is limited on triple-cation solar cells. This suggests that the proposed energy level tuning method is valid, but its effectiveness depends on factors such as the significance of the energetic offset compared to the other losses in the devices. 
Finally, the above presented method is further developed by incorporating the ability to interact with the perovskite surface directly into a novel hole-transport material (HTM), named PFI. The HTM can anchor to the perovskite halide ions via halogen bonding (XB). Its behaviour is compared to that of another HTM (PF) with same chemical structure and properties, except for the ability of forming XB. The interaction of perovskite with PFI and PF is characterized through UV-Vis, atomic force microscopy and Kelvin probe measurements combined with simulations. Compared to PF, PFI exhibits enhanced resilience against solvent exposure and improved energy level alignment with the perovskite layer. As a consequence, devices comprising PFI show enhanced Voc and operational stability during maximum-power-point tracking, in addition to hysteresis reduction. XB promotes the formation of a high-quality interface by anchoring to the halide ions and forming a stable and ordered interfacial layer, showing to be a particularly interesting candidate for the development of tailored charge transport materials in PSCs.
Overall, the results exposed in this dissertation introduce and discuss a versatile tool to functionalize the perovskite surface and tune its energy levels. The application of this method in devices is explored and insights on its challenges and advantages are given. Within this frame, the results shed light on XB as ideal interaction for enhancing stability and efficiency in perovskite-based devices.
N2  - Im Kampf gegen den menschengemachten Klimawandel spielt die Forschung und Entwicklung von erneuerbaren Energien eine tragende Rolle. Solarenergie ist eine der wichtigsten grünen Energiequellen und von steigender Bedeutung für die Deckung des globalen Energiebedarfs. In diesem Kontext hat eine bestimme Materialklasse aufgrund ihrer attraktiven Eigenschaften die Aufmerksamkeit der Wissenschaft erregt: Halogenid-Perowskit. Perowskit-Solarzellen haben im letzten Jahrzehnt eine beeindruckende Entwicklung durchgemacht und erreichen heutzutage Effizienzen, die mit weit entwickelten Photovoltaik-Technologien wie Silizium-Solarzellen vergleichbar sind. Jedoch existieren immer noch mehrere Hürden, die einer marktweiten Kommerzialisierung dieser jungen Technologie im Wege stehen. Eines der kritischen Probleme befindet sich an den Grenzflächen. Perowskit-Solarzellen bestehen aus mehreren Schichten mit unterschiedlichen chemischen und physikalischen Eigenschaften. Damit die Solarzelle bestmöglich funktioniert, müssen diese Eigenschaften aufeinander abgestimmt sein. 
Diese Dissertation beschäftigt sich mit einigen Herausforderungen im Zusammenhang mit Grenzflächen in Perowskit-Solarzellen, dabei liegt der Fokus auf der Grenzfläche zwischen Perowskit-Absorber und der angrenzenden Ladungstransportschicht. Insbesondere werden organische Moleküle mit spezifischen Eigenschaften verwendet um die Oberfläche des Perowskiten zu funktionalisieren. Dadurch wird eine Bandanpassung erreicht, Grenzflächenverluste reduziert und die Stabilität der Solarzellen erhöht. 
Zunächst wird eine Strategie zum Anpassen der Bandenergien vorgestellt: Selbst-organisierende Monoschichten dipolarer Moleküle werden auf die Perowskit-Oberfläche abgeschieden, um diese zu funktionalisieren. Dadurch wird eine Anpassung des Energie-Levels im Perowskiten und die Sättigung von ungebundenen Elektronenbindungen (engl. dangling bonds) an der Oberfläche erreicht. Die Richtung der Energielevel-Verschiebung hängt von der Richtung des kollektiven Grenzflächen-Dipols ab. Der Betrag der Energielevel-Verschiebung kann über die Depositionsparameter während der Schichtherstellung eingestellt werden. Die Energielevel-Verschiebung bei der Verwendung verschiedener Moleküle wird mit Hilfe verschiedener non-invasiver Charakterisierungsmethoden untersucht, insbesondere mit der Hilfe von Kelvin-Sonde Messungen. Diese Messungen ermöglichen interessante Erkenntnisse über die Dynamik der Deposition der Moleküle.  Es ist möglich die Energielevel in beide Richtungen um mehrere hundert meV zu verschieben.
Als Zweites wird die Anwendung dieser Stategie in Perowskit-Solarzellen erforscht. Solarzellen mit Perowskit-Absorbern unterschiedlicher Zusammensetzung (“Dreifach-Kationen-Perowskit” und MAPbBr3) werden präpariert; die beiden Modellsysteme besitzen dann unterschiedliche energetische Offsets an der Perowskit-Lochleiter Grenzfläche. Mit einer maßgeschneiderter Funktionalisierung der Perowskit-Oberfläche zeigen die MAPbBr3 Solarzellen eine permanente Verbesserung der offene-Klemmen-Spannung (engl. open circuit voltage, Voc) um durchschnittlich 60 meV, während der Einfluss auf die Solarzellen mit Dreifach-Kationen-Perowskit gering ist. Dies zeigt, dass die vorgestellte Methode zur Bandanpassung funktioniert, aber ihre Effektivität zudem von weiteren Faktoren abhängt: Die Relevanz des energetischen Offsets im Vergleich zu anderen Verlustmechanismen beeinflusst unter anderem die Effektivität der Funktionalisierung. 
Abschließend wird beschrieben, wie die präsentierte Methode zur Bandanpassung weiterentwickelt wird, indem das Vermögen, mit der Perowskit-Oberfläche zu interagieren, direkt in einen neuartigen Lochleiter („PFI“) integriert wird. Der Lochleiter kann sich über Halogenbindungen an den Perowskiten anlagern. Das Verhalten von PFI wird verglichen mit dem eines anderen Lochleiters („PF“), welcher die fast gleiche chemische Struktur und sehr ähnliche Eigenschaften aufweist, ausgenommen der Fähigkeit eine Halogenbindung zu formen. Die PFI-Perowskit und PF-Perowskit Interaktion wird durch UV-Vis Spektroskopie, Rasterkraftmikroskopie und Kelvin-Sonde Messungen, kombiniert mit Simulationen, charakterisiert. Beim direkten Vergleich von PFI und PF zeigt sich die Bildung der Halogenbindung in einer bei PFI verbesserten Widerstandskraft gegen Lösungsmittel und Bandanpassung zum Perowskiten. Beim Folgerichtig zeigen Solarzellen mit PFI zusätzlich zu einer verringerten Hysterese einen höheren Voc und eine erhöhte Stabilität während des Betriebs unter Maximum-Power-Point Tracking
Zusammenfassend stellt diese Dissertation somit ein vielseitiges Werkzeug zur Funktionalisierung von Perowskit-Oberflächen und der dadurch erreichten Bandanpassung vor. Die Anwendung dieses Werkzeugs an Solarzellen wird erprobt und Einsichten in seine Vorteile und Nachteile erlangt. Die Halogenbindung wird als spezifische Interaktion identifiziert, die sich ideal zur Steigerung von Effizienz und Stabilität von Perowskit-basierten optoelektronischen Bauteilen erweisen könnte.
KW  - photovoltaic
KW  - perovskite solar cells
KW  - interfaces
KW  - energy levels
KW  - halogen bonding
KW  - Grenzflächen
KW  - Perowskit Solarzellen
KW  - Photovoltaik
KW  - Bandenenergien
KW  - Halogenbindung
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-546333
ER  - 
TY  - THES
A1  - Caprioglio, Pietro
T1  - Non-radiative recombination losses in perovskite solar cells
BT  - from fundamental understanding to high efficiency devices
BT  - vom grundlegenden Verständnis zu hocheffizienten Bauteilen
N2  - In the last decade the photovoltaic research has been preponderantly overturned by the arrival of metal halide perovskites. The introduction of this class of materials in the academic research for renewable energy literally shifted the focus of a large number of research groups and institutions. The attractiveness of halide perovskites lays particularly on their skyrocketing efficiencies and relatively simple and cheap fabrication methods. Specifically, the latter allowed for a quick development of this research in many universities and institutes around the world at the same time.  The outcome has been a fast and beneficial increase in knowledge with a consequent terrific improvement of this new technology. On the other side, the enormous amount of research promoted an immense outgrowth of scientific literature, perpetually published. Halide perovskite solar cells are now effectively competing with other established photovoltaic technologies in terms of power conversion efficiencies and production costs. Despite the tremendous improvement, a thorough understanding of the energy losses in these systems is of imperative importance to unlock the full thermodynamic potential of this material. This thesis focuses on the understanding of the non-radiative recombination processes in the neat perovskite and in complete devices. Specifically, photoluminescence quantum yield (PLQY) measurements were applied to multilayer stacks and cells under different illumination conditions to accurately determine the quasi-Fermi levels splitting (QFLS) in the absorber, and compare it with the external open-circuit voltage of the device (V_OC). Combined with drift-diffusion simulations, this approach allowed us to pinpoint the sites of predominant recombination, but also to investigate the dynamics of the underlying processes. As such, the internal and external ideality factors, associated to the QFLS and V_OC respectively, are studied with the aim of understanding the type of recombination processes taking place in the multilayered architecture of the device. Our findings highlight the failure of the equality between QFLS and V_OC in the case of strong interface recombination, as well as the detrimental effect of all commonly used transport layers in terms of V_OC losses. In these regards, we show how, in most perovskite solar cells, different recombination processes can affect the internal QFLS and the external V_OC and that interface recombination dictates the V_OC losses. This line of arguments allowed to rationalize that, in our devices, the external ideality factor is completely dominated by interface recombination, and that this process can alone be responsible for values of the ideality factor between 1 and 2, typically observed in perovskite solar cells. Importantly, our studies demonstrated how strong interface recombination can lower the ideality factor towards values of 1, often misinterpreted as pure radiative second order recombination. As such, a comprehensive understanding of the recombination loss mechanisms currently limiting the device performance was achieved. In order to reach the full thermodynamic potential of the perovskite absorber, the interfaces of both the electron and hole transport layers (ETL/HTL) must be properly addressed and improved. From here, the second part of the research work is devoted on reducing the interfacial non-radiative energy losses by optimizing the structure and energetics of the relevant interface in our solar cell devices, with the aim of bringing their quasi-Fermi level splitting closer to its radiative limit. As such, the interfaces have been carefully addressed and optimized with different methodologies. First, a small amount of Sr is added into the perovskite precursor solution with the effect of effectively reducing surface and interface recombination. In this case, devices with V_OC up to 1.23 V were achieved and the energy losses were minimized to as low as 100 meV from the radiative limit of the material. Through a combination of different methods, we showed that these improvements are related to a strong n-type surface doping, which repels the holes in the perovskite from the surface and the interface with the ETL. Second, a more general device improvement was achieved by depositing a defect-passivating poly(ionic-liquid) layer on top of the perovskite absorber. The resulting devices featured a concomitant improvement of the V_OC and fill factor, up to 1.17 V and 83% respectively, reaching efficiency as high as 21.4%. Moreover, the protecting polymer layer helped to enhance the stability of the devices under prolonged maximum power point tracking measurements. Lastly, PLQY measurements are used to investigate the recombination mechanisms in halide-segregated large bandgap perovskite materials. Here, our findings showed how few iodide-rich low-energy domains act as highly efficient radiative recombination centers, capable of generating PLQY values up to 25%. Coupling these results with a detailed microscopic cathodoluminescence analysis and absorption profiles allowed to demonstrate how the emission from these low energy domains is due to the trapping of the carriers photogenerated in the Br-rich high-energy domains. Thereby, the strong implications of this phenomenon are discussed in relation to the failure of the optical reciprocity between absorption and emission and on the consequent applicability of the Shockley-Queisser theory for studying the energy losses such systems. In conclusion, the identification and quantification of the non-radiative QFLS and V_OC losses provided a base knowledge of the fundamental limitation of perovskite solar cells and served as guidance for future optimization and development of this technology. Furthermore, by providing practical examples of solar cell improvements, we corroborated the correctness of our fundamental understanding and proposed new methodologies to be further explored by new generations of scientists.
N2  - In den letzten zehn Jahren hat sich die Photovoltaikforschung durch das Aufkommen von metallhalogeniden Perowskiten grundlegend geändert. Die Einführung dieser Materialklasse in der Forschung für erneuerbare Energien hat eine Neuorientierung einer großen Anzahl von Forschungsgruppen eingeleitet. Die Attraktivität von metallhalogeniden Perowskiten beruht insbesondere auf ihren hohen photovoltaischen Wirkungsgraden sowie ihren einfachen und billigen Herstellungsverfahren. Letzteres ermöglichte letztendlich auch die schnelle Entwicklung der Perowskit Photovoltaik an vielen Universitäten und Instituten weltweit. Die universitäre Forschung führte außerdem zu einem verbesserten Verständnis der Limitierungen der Solarzellen was zu einer weiteren Verbesserung der Technologie betrug. Auf der anderen Seite führte die intensive Forschung zu einem immensen Wachstum der wissenschaftlichen Publikationen. Halogenid-Perowskit-Solarzellen konkurrieren heute effektiv mit anderen etablierten Photovoltaik-Technologien hinsichtlich ihres Wirkungsgrades und der Produktionskosten. Trotz der der enormen Effizienzsteigerung ist ein gründliches Verständnis der Energieverluste in diesen Systemen von entscheidender Bedeutung, um das volle thermodynamische Potenzial dieses Materials auszuschöpfen. 

Diese Arbeit konzentriert sich auf das Verständnis nichtstrahlender Rekombinationsprozesse in den reinen Perowskitschichten und in vollständigen Solarzellen. Insbesondere wurden Messungen der Photolumineszenzquantenausbeute (PLQY) an Mehrschichtstapel und Zellen unter verschiedenen Beleuchtungsbedingungen durchgeführt, um die Quasi-Fermi-Niveau-Aufspaltung (QFLS) in der aktiven Schicht genau zu bestimmen und sie mit der externen Leerlaufspannung (VOC) der Bauteile zu vergleichen. In Kombination mit Drift-diffusions-Simulationen konnten wir mit diesem Ansatz die Stellen der vorherrschenden Rekombination in den Bauteilen lokalisieren, aber auch die Dynamik der zugrunde liegenden Prozesse untersuchen. In weiterer Folge wurden die internen und externen Idealitätsfaktoren, die mit dem QFLS bzw. VOC verbunden sind, untersucht, um die Art der Rekombinationsprozesse zu verstehen, die in Multischicht-Solarzellen stattfinden. Unsere Ergebnisse zeigten, dass das QFLS und der VOC bei starker Grenzflächenrekombination nicht gleich sind, sowie den nachteiligen Effekt aller häufig verwendeten Transportschichten in Bezug auf VOC-Verluste. In diesem Zusammenhang zeigten wir, wie in den meisten Perowskit-Solarzellen unterschiedliche Rekombinationsprozesse das interne QFLS und das externe VOC beeinflussen können und dass die Grenzflächenrekombination die VOC-Verluste dominiert. Diese Argumentation erlaubte es uns außerdem klären, warum in den Bauteilen der externe Idealitätsfaktor vollständig von der Grenzflächenrekombination dominiert wird und dass dieser Prozess allein für Werte des Idealitätsfaktors zwischen 1 und 2 verantwortlich sein kann, die typischerweise in Perowskit-Solarzellen beobachtet werden. Insbesondere zeigten unsere Studien, wie eine starke Grenzflächenrekombination den Idealitätsfaktor auf Werte von 1 senken kann, was häufig als reine strahlende Rekombination zweiter Ordnung misinterpretiert wird. Diese Studien ermöglichten uns daher ein umfassendes Verständnis der Rekombinationsverlustmechanismen, die derzeit den Wirkungsgrad limitieren. Um das volle thermodynamische Potential der Perowskit-Absorberschicht zu erreichen, müssen die Grenzflächen der Elektron- als auch der Lochtransportschicht (ETL/HTL) richtig adressiert und verbessert werden. 

Ausgehend davon, befasst sich der zweite Teil der Forschungsarbeit mit der Reduzierung der nichtstrahlenden Energieverluste an der Grenzfläche durch Optimierung der Struktur und Energetik der relevanten Grenzflächen in den Solarzellen, um deren Quasi-Fermi-Niveau-Aufspaltung näher ans strahlende Limit zu bringen. Daher wurden die Grenzflächen sorgfältig untersucht und mit unterschiedlichen Methoden optimiert. Zunächst wird der Perowskit-Lösung eine kleine Menge Strontium (Sr) zugesetzt, um die Oberflächen- und Grenzflächenrekombination effektiv zu reduzieren. In diesem Fall wurden Bauteile mit Leerlaufspannungen bis zu 1.23 V erreicht und die Energieverluste auf nur 100 meV bezüglich des strahlenden Limits des Materials reduziert. Durch eine Kombination unterschiedlicher Methoden haben wir in weiterer Folge gezeigt, dass diese Verbesserungen mit einer starken Oberflächendotierung vom n-Typ zusammenhängen, die die Löcher im Perowskit von der Oberfläche und der Grenzfläche zur ETL abstößt. Außerdem wurde eine allgemeinere Verbesserung der Bauteile erreicht, indem eine defektpassivierende Poly(ionische) Flüssigkeit auf dem Perowskit-Absorber abgeschieden wurde. Die resultierenden Solarzellen zeigten eine gleichzeitige Verbesserung des VOC und des Füllfaktors von 1.17 V bzw. 83% und erreichten einen Wirkungsgrad von bis zu 21.4%. Darüber hinaus trug die schützende Polymerschicht dazu bei, die Stabilität der Bauteile bei längeren Messungen am maximalen Leistungspunkts zu verbessern. In einer weiteren Studie wurden PLQY-Messungen verwendet, um die Rekombinationsmechanismen in Halogenid-getrennten Perowskit-Materialien mit großer Bandlücke zu untersuchen. Hier zeigten unsere Ergebnisse, wie wenige jodreiche Domänen mit vergleichsweise kleiner Bandlücke als hocheffiziente Strahlungsrekombinationszentren fungieren können, die zu PLQY-Werte von bis zu 25% führen können. Durch die Kopplung dieser Ergebnisse mit einer detaillierten mikroskopischen Kathodolumineszenzanalyse und Absorptionsprofilen konnte gezeigt werden, wie die Emission aus den jodreichen Niedrigenergiedomänen auf das Einfangen von photogenerierten Ladungsträgern in den Bromid-reichen Domänen mit hoher Bandlücke zurückzuführen ist. Dabei wurden die starken Auswirkungen dieses Phänomens in Bezug auf das Versagen der optischen Reziprozität zwischen Absorption und Emission und die daraus resultierende Anwendbarkeit der Shockley-Queisser-Theorie zur Untersuchung der Energieverluste solcher Systeme diskutiert. Zusammenfassend lieferte die Identifizierung und Quantifizierung der nichtstrahlenden QFLS und VOC-Verluste ein grundlegendes Verständnis der grundlegenden Limitierungen von Perowskit-Solarzellen und dient als Leitfaden für die zukünftige Optimierung und Entwicklung dieser Technologie. Darüber hinaus haben wir anhand praktischer Beispiele konkrete Verbesserungen von Solarzellen aufgezeigt, die die Richtigkeit unserer Schlussfolgerungen bestätigten sowie neue Methoden vorgeschlagen, die von einer neuen Generationen von Wissenschaftlern weiter untersucht werden können.
T2  - Nichtstrahlende Rekombinationsverluste in Perowskit-Solarzellen
KW  - perovskite
KW  - solar cells
KW  - Perowskit
KW  - Solarzellen
KW  - Photovoltaik
Y1  - 2020
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-477630
ER  - 
TY  - THES
A1  - Petsiuk, Andrei
T1  - Investigation of charge carrier transport in metal halide perovskites by THz Spectroscopy
T1  - Untersuchung des Ladungstransportes in den Metal Halogenid Perowskiten durch THz Spektroskopie
N2  - Halide perovskites are a class of novel photovoltaic materials that have recently attracted much attention in the photovoltaics research community due to their highly promising optoelectronic properties, including large absorption coefficients and long carrier lifetimes. The charge carrier mobility of halide perovskites is investigated in this thesis by THz spectroscopy, which is a contact-free technique that yields the intra-grain sum mobility of electrons and holes 
in a thin film. 
The polycrystalline halide perovskite thin films, provided from Potsdam University, show moderate mobilities in the range from 21.5 to 33.5 cm2V-1s-1. It is shown in this work that the room temperature mobility is limited by charge carrier scattering at polar optical phonons. The mobility at low temperature is likely to be limited by scattering at charged and neutral impurities at impurity concentration N=1017-1018 cm-3. Furthermore, it is shown that exciton formation 
may decrease the mobility at low temperatures. Scattering at acoustic phonons can be neglected at both low and room temperatures. The analysis of mobility spectra over a broad range of temperatures for perovskites with various cation compounds shows that cations have a minor impact on charge carrier mobility.
The low-dimensional thin films of quasi-2D perovskite with different numbers of [PbI6]4−sheets (n=2-4) alternating with long organic spacer molecules were provided by S. Zhang from Potsdam University. They exhibit mobilities in the range from 3.7 to 8 cm2V-1s-1. A clear 
decrease of mobility is observed with decrease in number of metal-halide sheets n, which likely arises from charge carrier confinement within metal-halide layers. Modelling the measured THz mobility with the modified Drude-Smith model yields localization length from 0.9 to 3.7 nm, which agrees well on the thicknesses of the metal-halide layers. Additionally, the mobilities are found to be dependent on the orientation of the layers. The charge carrier dynamics is also 
dependent on the number of metal-halide sheets n. For the thin films with n =3-4 the dynamics is similar to the 3D MHPs. However, the thin film with n = 2 shows clearly different dynamics, where the signs of exciton formation are observed within 390 fs timeframe after 
photoexcitation.
Also, the charge carrier dynamics of CsPbI3 perovskite nanocrystals was investigated, in particular the effect of post treatments on the charge carrier transport.
N2  - Metall-Halogenid Perowskite sind eine Klasse von photovoltaischen Materialien, welche in letzter Zeit sehr viel Aufmerksamkeit von Forschern bekommen haben. Der Grund dafür liegt in ihren vielversprechenden optoelektronischen Eigenschaften, wie beispielsweise hohe Absorptionskoeffizienten, lange Lebenszeiten der Ladungsträger und moderate Beweglichkeiten.
Die Beweglichkeit der Ladungsträger und deren Kinetik wurde in dieser Dissertation mit Hilfe von Teraherzspektroskopie in verschiedenen Metall-Halogenide Perowskiten untersucht.
Die polykristallinen Halogenide Perowskit-Dünnschichten, bereitgestellt von Dr. M. Stolterfoht von der Universität Potsdam, haben bei Raumtemperatur moderate Ladungsträgerbeweglichkeiten in einem Bereich von 21.5 bis 33.5 cm²V-1s-1. Die Analyse dieser Beweglichkeiten in Abhängigkeit der Temperatur zeigt, dass die Beweglichkeit bei Raumtemperatur durch die Interaktion mit polaren optischen Phononen limitiert wird. Bei niedrigeren Temperaturen sind die Beweglichkeiten durch Streuung an geladenen und neutralen Störstellen limitiert, wobei die Störstellenkonzentration bei ca. N =1017-1018 cm-3 liegt. Weiterhin wird es gezeigt, dass die Reduktion der Anzahl beweglicher Ladungsträger durch Exzitonenbildung ebenfalls bei niedrigen Temperaturen berücksichtigt werden muss. Streuung an akustischen Phononen kann sowohl bei Raum- als auch bei niedrigen Temperaturen vernachlässigt werden. Die Analyse der Beweglichkeitsspektren von Perowskiten mit unterschiedlichen Kationen und bei verschiedenen Temperaturspannen zeigt, dass diese Kationen einen sehr geringen Einfluss auf die Ladungsträgerbeweglichkeit haben.
Niederdimensionale Perowskit-Dünnschichten aus alternierenden quasi-2D [PbI6]4− Schichten n (n=3-4) und organischen Trennschichten wurde von S. Zhang von der Universität Potsdam bereitgestellt. Diese zeigen Beweglichkeiten zwischen 3.7 und 8 cm²V-1s-1. Der signifikante Rückgang der beobachteten Beweglichkeit lässt sich auf die Anzahl der Metall-Halogeniden Schichten n zurückführen, in welcher die Ladungsträger räumlich eingeschränkt sind. Die Lokalisationslänge reicht von 0.9 bis 3.7 nm und ist vergleichbar mit der Dicke der einzelnen quasi-2D-Schichten. Ebenfalls ist die Beweglichkeit abhängig von der Schichtenorientierung. Zusätzlich ist die Ladungsträgerdynamik abhängig von der Anzahl der Metall-Halogeniden [PbI6]4−Schichten n. Dicke quasi-2D-Schichten (n = 3-4) zeigen ähnliche Dynamik wie drei dimensionale Perowskite, wogegen die dünnen quasi-2D-Schichten (n = 2) schnelle Exzitonbildung innerhalb 390 fs nach der Ladungsträgeranregung zeigen.
Des weiteren wurde die Ladungsträgerdynamik von CsPbI3 Perovskite-Nanokristallen untersucht, insbesondere die Auswirkung von Ligandenaustausch und Temperierung auf die Ladungsträgerbeweglichkeit.
KW  - Photovoltaics
KW  - THz Spectroscopy
KW  - Metal Halide Perovskites
KW  - Metal Halogenid Perowskiten
KW  - Photovoltaik
KW  - THz Spektroskopie
Y1  - 2021
U6  - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-515441
ER  -