TY - THES A1 - Mitzscherling, Steffen T1 - Polyelectrolyte multilayers for plasmonics and picosecond ultrasonics T1 - Multischichten aus Polyelektrolyten in der Pikosekundenakustik und Plasmonik N2 - This thesis investigates the application of polyelectrolyte multilayers in plasmonics and picosecond acoustics. The observed samples were fabricated by the spin-assisted layer-by-layer deposition technique that allowed a precise tuning of layer thickness in the range of few nanometers. The first field of interest deals with the interaction of light-induced localized surface plasmons (LSP) of rod-shaped gold nanoparticles with the particles' environment. The environment consists of an air phase and a phase of polyelectrolytes, whose ratio affects the spectral position of the LSP resonance. Measured UV-VIS spectra showed the shift of the LSP absorption peak as a function of the cover layer thickness of the particles. The data are modeled using an average dielectric function instead of the dielectric functions of air and polyelectrolytes. In addition using a measured dielectric function of the gold nanoparticles, the position of the LSP absorption peak could be simulated with good agreement to the data. The analytic model helps to understand the optical properties of metal nanoparticles in an inhomogeneous environment. The second part of this work discusses the applicability of PAzo/PAH and dye-doped PSS/PAH polyelectrolyte multilayers as transducers to generate hypersound pulses. The generated strain pulses were detected by time-domain Brillouin scattering (TDBS) using a pump-probe laser setup. Transducer layers made of polyelectrolytes were compared qualitatively to common aluminum transducers in terms of measured TDBS signal amplitude, degradation due to laser excitation, and sample preparation. The measurements proved that fast and easy prepared polyelectrolyte transducers provided stronger TDBS signals than the aluminum transducer. AFM topography measurements showed a degradation of the polyelectrolyte structures, especially for the PAzo/PAH sample. To quantify the induced strain, optical barriers were introduced to separate the transducer material from the medium of the hypersound propagation. Difficulties in the sample preparation prohibited a reliable quantification. But the experiments showed that a coating with transparent polyelectrolytes increases the efficiency of aluminum transducers and modifies the excited phonon distribution. The adoption of polyelectrolytes to the scientific field of picosecond acoustics enables a cheap and fast fabrication of transducer layers on most surfaces. In contrast to aluminum layers the polyelectrolytes are transparent over a wide spectral range. Thus, the strain modulation can be probed from surface and back. N2 - Diese Doktorarbeit behandelt die Verwendung von Multischichtsystemen aus Polyelektrolyten in den Fachgebieten der Plasmonik und der Pikosekunden-Akustik. Die verwendeten Proben wurden mit dem Spincoater-gestützten Layer-by-Layer-Verfahren hergestellt. Diese Methode ermöglichte die Einstellung Schichtdicke mit einer Präzision von wenigen Nanometern. Im Bereich der Plasmonik wurde die Wechselwirkung von Oberflächenplasmonen stabförmiger Gold-Nanopartikel mit deren Umgebung untersucht. Diese Umgebung bestand aus zwei Phasen: Polyelektrolyte und Luft. Das Volumenverhältnis der Materialien bestimmte die spektrale Position des Oberflächenplasmons. Bei zunehmender Einbettung der Goldpartikel zeigten die gemessenen UV-VIS Spektren eine Rotverschiebung der Plasmonenabsorption. Es wurde ein Modell entwickelt, das die inhomogene Umgebung der Partikel durch eine mittlere dieelekrische Funktion beschreibt. Nachdem die dielektrische Funktion der Goldpartikel in separaten Messungen bestimmt waren, konnte die Lage der Plasmonenabsorption berechnet werden. Die Berechnungen stimmten dabei mit den Messwerten überein. Mit diesem analytischen Modell ist es möglich, die optischen Eigenschaften von metallischen Nanopartikeln in einer inhomogenene Umgebung zu verstehen. Der zweite Teil dieser Arbeit diskutiert die Anwendbarkeit von polyelektrolytischen Multischichten aus PAzo/PAH bzw. Porphyrin-dotiertem PSS/PAH für die Erzeugung von Hyperschallpulsen. Die erzeugten Schallpulse wurden durch zeitaufgelöste Brillouin-Streuung in einem sogenannten pump-probe Aufbau detektiert. Schallerzeugende Schichten aus Polyelektrolyten wurden mit Wandlern aus Aluminium verglichen. Die Messungen zeigten, dass die Polyelektrolyte sehr gut für die Erzeugung von Schallpulsen geeignet sind. Der einfachen Probenpräparation und der guten Effizienz steht jedoch eine geringe Zerstörschwelle gegenüber. AFM-Messungen zeigten besonders bei den PAzo/PAH Multischichten sehr starke Veränderungen in der Struktur. Eine Quantisierung der induzierten Schallamplitude sollte durch eine optische Trennung von Wandler und Propagationmedium erreicht werden. Da die Trennschichten auch eine akustische Abkopplung bewirkten, ließen sich die Schallamplituden nicht bestimmen. Es wurde jedoch festgestellt, dass sich die Effizienz eines Aluminium-Wandlers durch das Aufbringen transparenter Polyelektrolytschichten deutlich steigern lässt. Die Herstellung von Ultraschall-Wandlern aus Polyelektrolyten erweitert die Möglichkeiten der Pikosekunden-Akustik. Zum einen können diese Wandler schnell und kostengünstig direkt auf fast jeder Oberfläche aufgebracht werden. Zum anderen sind Polyelektrolyte in einem breiten Spektralbereich transparent. Das ermöglicht Messungen von der Vorderseite, die bei herkömmlichen Aluminium-Wandlern nicht oder nur schwer realisierbar sind. KW - polyelectrolyte KW - plasmonics KW - picosecond acoustics KW - hypersound KW - nanoparticle KW - Polyelektrolyte KW - Pikosekundenakustik KW - Hyperschall KW - Plasmonik KW - Nanopartikel Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-80833 ER - TY - THES A1 - Maerten, Lena T1 - Spectroscopic perspectives on ultrafast coupling phenomena in perovskite oxides T1 - Spektroskopische Untersuchung ultraschneller Kopplungsphänomene in Perowskit-Oxiden N2 - In this thesis, I study ultrafast dynamics in perovskite oxides using time resolved broadband spectroscopy. I focus on the observation of coherent phonon propagation by time resolved Brillouin scattering: following the excition of metal transducer films with a femtosecond infrared pump pulse, coherent phonon dynamics in the GHz frequency range are triggered. Their propagation is monitored using a delayed white light probe pulse. The technique is illustrated on various thin films and multilayered samples. I apply the technique to investigate the linear and nonlinear acoustic response in bulk SrTiO_3, which displays a ferroelastic phase transition from a cubic to a tetragonal structural phase at T_a=105 K. In the linear regime, I observe a coupling of the observed acoustic phonon mode to the softening optic modes describing the phase transition. In the nonlinear regime, I find a giant slowing down of the sound velocity in the low temperature phase that is only observable for a strain amplitude exceeding the tetragonality of the material. It is attributed to a coupling of the high frequency phonons to ferroelastic domain walls in the material. I propose a new mechanism for the coupling of strain waves to the domain walls that is only effective for high amplitude strain. A detailed study of the phonon attenuation across a wide temperature range shows that the phonon attenuation at low temperatures is influenced by the domain configuration, which is determined by interface strain. Preliminary measurements on magnetic-ferroelectric multilayers reveal that the excitation fluence needs to be carefully controlled when dynamics at phase transitions are studied. N2 - In dieser Doktorarbeit untersuche ich ultraschnelle Dynamik in perovskitischen Oxiden mittels zeitaufgelöster optischer Spektroskopie. Der Schwerpunkt liegt dabei auf Phononendynamik, die mithilfe von zeitaufgelöster Brillouin-Streuung sichtbar gemacht wird: durch die Anregung einer metallischen Transducer-Schicht mit einem ultrakurzen Anregepuls wird eine kohärente Phononendynamik im GHz Frequenzbereich erzeugt. Die Ausbreitung der Schallpulse wird mit einem Weißlicht-Abfragepuls aufgezeichnet. Diese Methode wird am Beispiel verschiedener Dünnschicht- und Übergitterproben illustriert. Die Methode und das gewonnene Verständnis wende ich an, um lineare und nichtlineare akustische Eigenschaften an einem SrTiO_3-Kristall zu untersuchen. Dieser weist einen ferroelastischen Phasenübergang von kubischer zu tetragonaler Kristallstruktur bei T_a=105 K auf. Im linearen Regime beobachte ich eine Kopplung der untersuchten akustischen Mode an eine weichwerdende optische Mode, welche den Phasenübergang charakterisiert. Im nichtlinearen Regime tritt eine gigantische Verlangsamung der Schallgeschwindigkeit unterhalb von T_a auf, wenn die induzierte Gitterverzerrung die Tetragonalität des Materials übersteigt. Dies kann auf eine Kopplung der hochfrequenten akustischen Mode an ferroelastische Domänenwände bei tiefen Temperaturen zurückgeführt werden. Ich entwickle einen neuen Mechanismus, der die Kopplung der Verzerrungswelle an die Domänenwände beschreibt. Eine detaillierte Untersuchung der Phononendämpfung in SrTiO_3 über einen weiten Temperaturbereich zeigt, dass diese bei tiefen Temperaturen durch die Domänenkonfiguration beeinflusst ist. Die Domänenkonfiguration ist durch Verzerrungen an der Kristall-Transducer Grenzfläche bestimmt. Erste Untersuchungen an magnetisch-ferroelektrischen Übergittern zeigen, dass die Anregungsfluenz vorsichtig eingestellt werden muss, um die Dynamik an Phasenübergängen zu untersuchen. KW - coherent phonons KW - phonon dynamics KW - time resolved KW - Brillouin scattering KW - perovskite oxides KW - optical spectroscopy KW - hypersound propagation KW - phonon damping KW - domain wall motion KW - phonon backfolding KW - superlattice dispersion KW - kohärente Phononen KW - Phononen Dynamik KW - zeitaufgelöst KW - Brillouin Streuung KW - Perowskit-Oxide KW - optische Spektroskopie KW - Hyperschall Propagation KW - Phononen Dämpfung KW - Domänenwandbewegung KW - Phononen Rückfaltung KW - Übergitter Dispersion Y1 - 2015 U6 - http://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:kobv:517-opus4-77623 ER -