@phdthesis{Timpanaro2004, author = {Timpanaro, Salvatore}, title = {Conductive properties and morphology of conjugated molecular materials studied by local probe techniques}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-0001929}, school = {Universit{\"a}t Potsdam}, year = {2004}, abstract = {Die vorgelegte Arbeit befasst sich mit der Untersuchung von Zusammenh{\"a}ngen zwischen der Struktur d{\"u}nner organischer Schichten und stellt einen Bezug zur Leitf{\"a}higkeit der Schichten her. Sie liefert einen Beitrag zum vertieften Verst{\"a}ndnis der Transporteigenschaf-ten organischer Halbleiter und soll so zur Verbesserung organischer elektronischer Bauele-mente beitragen. Es ist bekannt, dass die Effizienz von Organischen Leuchtdioden (OLEDs) stark von der Qualit{\"a}t der eingesetzten d{\"u}nnen Filme abh{\"a}ngt. Es ist deshalb interessant, die Strukturen technologisch interessanter organischer Filme mittels Scanning Probe Mikrosko-pie (SPM) zu charakterisieren, um ein besseres Verst{\"a}ndnis sowohl der Oberfl{\"a}chen-Morphologie als auch der molekularen/atomaren Packungen zu erhalten. Die Untersuchung von Quaterthiophen (4T), welches vielfach in Feldeffekt-Transistoren eingesetzt wird, bildet einen ersten Schwerpunkt der Arbeit. Es konnte eine neue Kristall-struktur von 4T gefunden werden, die bisher nicht bekannt war. Daf{\"u}r wurden Quaterthi-ophen-Filme untersucht, welche auf Kaliumphthalat (KAP) aufwuchsen. Die Aufkl{\"a}rung der neuen Struktur gelang durch Kombinierten Einsatz von optischen und R{\"o}ntgen-Beugungsmessungen. Zur Best{\"a}tigung der triklinen Kristall-Einheitszelle mit den Parame-tern a = 0,721 nm, b = 0,632 nm, c = 0,956 nm und α = 91o, β = 91,4o, γ = 91o wurde außer-dem die Atomkraft-Mikroskopie (AFM) angewendet. In Fortf{\"u}hrung der rastermikroskopischen Messungen sind die Morphologien von Filmen vier weiterer organischer Materialien technologischer Relevanz untersucht worden: He-xanthiol-Monoschichten auf Gold, Azobenzenthiol-Monoschichten auf Gold, Para-Phenylenvinylen-Oligomer-Filme auf Gold und Phenyl-Oxadiazol-Filme auf Gold. Daf{\"u}r kam zus{\"a}tzlich die Ultrahochvakuum-Scanning-Tunneling-Mikroskopie (UHV-STM) zum Einsatz. Es zeigte sich eine Vielzahl morphologischer Eigenheiten, deren Besonderheiten sowohl von den gew{\"a}hlten Substraten als auch von der chemischen Struktur der untersuchten organischen Materialien abh{\"a}ngen. So zeigen Para-Phenylenvinylen-Oligomer-Filme eine St{\"a}bchen- und Oxadiazol-Filme eine K{\"o}rnchen-Struktur auf Gold. Auf Basis dieser Kenntnisse gelang es, das optisch induzierte Schalten von Azobenzen durch STM-Untersuchungen und durch Scanning Tunneling Spektroskopie (STS) auf molekularer Skale nachzuweisen. Die Topographie einer Reihe von Poly(3,4-ethylendioxythiophen)-(PEDOT)-Filmen und de-ren Bezug zu den Ladungstransporteigenschaften dieser Filme war ein weiterer Arbeits-schwerpunkt. PEDOT-Filme auf Indium-Zinn-Oxid (ITO) kommen in organischen elektro-nischen Bauelementen als Lochinjektionsschichten zum Einsatz. F{\"u}r die Schichtherstellung kamen Dispersionen des Polymers unterschiedlicher Konzentration zur Anwendung: Mittels AFM und STM konnte gezeigt werden, dass unterschiedliche Konzentrationen zu unter-schiedlichen Topographien f{\"u}hren. Besonders die Oberfl{\"a}che der Filme mit hoher Konzent-ration von PEDOT, d.h. die der leitf{\"a}higsten Filme, wird durch eine k{\"o}rnchenartige Struktur eingebetteter Teilchen charakterisiert. Durch STM Strom-Abstands-(I-d)-Untersuchungen wurde gefunden, dass diese Teilchen die „Spitze eines Eisbergs" leitf{\"a}higer Dom{\"a}nen dar-stellen. Ausgehend von dieser Erkenntnis wird ein Strukturmodell f{\"u}r die Filme vorgeschla-gen, in dem die leitf{\"a}higen Dom{\"a}nen / Partikel in eine weniger leitf{\"a}hige Matrix eingebettet sind. Durch Zugabe von Polyolen wie Sorbitol zur PEDOT-Dispersion ließen sich Filme mit h{\"o}herer Leitf{\"a}higkeit herstellen. Eine klare Abh{\"a}ngigkeit zwischen der Leitf{\"a}higkeit und der bisher nicht beschrieben nano-Morphologie wurde gefunden.}, language = {en} } @article{KegelmannTockhornWolffetal.2019, author = {Kegelmann, Lukas and Tockhorn, Philipp and Wolff, Christian Michael and M{\´a}rquez, Jos{\´e} A. and Caicedo D{\´a}vila, Sebasti{\´a}n and Korte, Lars and Unold, Thomas and Loevenich, Wilfried and Neher, Dieter and Rech, Bernd and Albrecht, Steve}, title = {Mixtures of Dopant-Free Spiro-OMeTAD and Water-Free PEDOT as a Passivating Hole Contact in Perovskite Solar Cells}, series = {ACS applied materials \& interfaces}, volume = {11}, journal = {ACS applied materials \& interfaces}, number = {9}, publisher = {American Chemical Society}, address = {Washington}, issn = {1944-8244}, doi = {10.1021/acsami.9b01332}, pages = {9172 -- 9181}, year = {2019}, abstract = {Doped spiro-OMeTAD at present is the most commonly used hole transport material (HTM) in n-i-p-type perovskite solar cells, enabling high efficiencies around 22\%. However, the required dopants were shown to induce nonradiative recombination of charge carriers and foster degradation of the solar cell. Here, in a novel approach, highly conductive and inexpensive water-free poly(3,4-ethylenedioxythiophene) (PEDOT) is used to replace these dopants. The resulting spiro-OMeTAD/PEDOT (SpiDOT) mixed films achieve higher lateral conductivities than layers of doped spiro-OMeTAD. Furthermore, combined transient and steady-state photoluminescence studies reveal a passivating effect of PEDOT, suppressing nonradiative recombination losses at the perovskite/HTM interface. This enables excellent quasi-Fermi level splitting values of up to 1.24 eV in perovskite/SpiDOT layer stacks and high open-circuit voltages (V-OC) up to 1.19 V in complete solar cells. Increasing the amount of dopant-free spiro-OMeTAD in SpiDOT layers is shown to enhance hole extraction and thereby improves the fill factor in solar cells. As a consequence, stabilized efficiencies up to 18.7\% are realized, exceeding cells with doped spiro-OMeTAD as a HTM in this study. Moreover, to the best of our knowledge, these results mark the lowest nonradiative recombination loss in the V-OC (140 mV with respect to the Shockley-Queisser limit) and highest efficiency reported so far for perovskite solar cells using PEDOT as a HTM.}, language = {en} }