@misc{BeckHildebrandtLoehmannsroeben2006,
  author    = {Beck, Michael and Hildebrandt, Niko and L{\"o}hmannsr{\"o}ben, Hans-Gerd},
  title     = {Quantum dots as acceptors in FRET-assays containing serum},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus-9504},
  year      = {2006},
  abstract  = {Quantum dots (QDs) are common as luminescing markers for imaging in biological applications because their optical properties seem to be inert against their surrounding solvent. This, together with broad and strong absorption bands and intense, sharp tuneable luminescence bands, makes them interesting candidates for methods utilizing F{\"o}rster Resonance Energy Transfer (FRET), e. g. for sensitive homogeneous fluoroimmunoassays (FIA). In this work we demonstrate energy transfer from Eu<SUP>3+</SUP>-trisbipyridin (Eu-TBP) donors to CdSe-ZnS-QD acceptors in solutions with and without serum. The QDs are commercially available CdSe-ZnS core-shell particles emitting at 655 nm (QD655). The FRET system was achieved by the binding of the streptavidin conjugated donors with the biotin conjugated acceptors. After excitation of Eu-TBP and as result of the energy transfer, the luminescence of the QD655 acceptors also showed lengthened decay times like the donors. The energy transfer efficiency, as calculated from the decay times of the bound and the unbound components, amounted to 37\%. The F{\"o}rster-radius, estimated from the absorption and emission bands, was ca. 77 {\AA}. The effective binding ratio, which not only depends on the ratio of binding pairs but also on unspecific binding, was obtained from the donor emission dependent on the concentration. As serum promotes unspecific binding, the overall FRET efficiency of the assay was reduced. We conclude that QDs are good substitutes for acceptors in FRET if combined with slow decay donors like Europium. The investigation of the influence of the serum provides guidance towards improving binding properties of QD assays.},
  subject      = {Quantenpunkt},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Behrends2017,
  author    = {Behrends, Nicole},
  title     = {Funktionalisierte OS(T)K-St{\"a}be und Sensorfluorophore zur optischen Sensorik},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-404213},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {210},
  year      = {2017},
  abstract  = {Im Rahmen dieser Arbeit wurden zum einen erste Oligospiro(thio)ketal (OS(T)K)-basierte Modellsysteme (molekulare Sonden) f{\"u}r abstandsabh{\"a}ngige Messungen mittels F{\"o}rster-Resonanz-Energietransfer (FRET) und zum anderen Sensorfluorophore, basierend auf einem DBD-Fluorophor und BAPTA, zur Messung der intrazellul{\"a}ren Calcium-Konzentration dargestellt. F{\"u}r die Synthese von molekularen Sonden f{\"u}r abstandsabh{\"a}ngige Messungen wurden verschiedenste einfach- und doppelt-markierte OS(T)K-St{\"a}be entwickelt und spektroskopisch untersucht. Die OS(T)K-St{\"a}be, sogenannte molekulare St{\"a}be, dienten als starre Abstandshalter zwischen den Fluorophoren. Als Fluorophore wurden Derivate von 6,7-Dihydroxy-4-methylcoumarin (Donor) und Acyl-DBD (Akzeptor) verwendet, die zusammen ein FRET-Paar bilden. Die Fluorophore wurden so funktionalisiert, dass sie sowohl unbeweglich bzw. „starr", als auch beweglich bzw. „flexibel" an den OS(T)K-Stab gebunden werden konnten. F{\"u}r die Synthese der OS(T)K-St{\"a}be wurden ebenfalls eine Reihe an unterschiedlich langen und kurzen Stabbausteinen synthetisiert. Auf diese Weise wurden eine Vielzahl an verschiedensten einfach- und doppelt-markierten OS(T)K-St{\"a}ben dargestellt, deren Fluorophore sowohl „starr" als auch „flexibel" gebunden sind. Die dargestellten St{\"a}be wurden in verschiedensten L{\"o}sungsmitteln spektroskopisch untersucht, um anschließend das Verhalten in Vesikel, die eine biomimetische Umgebung darstellen, zu beurteilen. Es wurde festgestellt, dass sich die St{\"a}be erfolgreich in die Vesikelmembran einlagerten und hohe FRET-Effizienzen aufweisen. Des Weiteren wurde ein FRET-Paar dargestellt, das sich durch 2-Photonenabsorpion im NIR-Bereich anregen l{\"a}sst. Es wurde in den lebenden Zellen mittels Fluoreszenzlebenszeitmikroskopie (FLIM) untersucht. Zur Untersuchung von intrazellul{\"a}rem Calcium wurden zwei verschiedene DBD-Fluorophore {\"u}ber einen kurzen Linker mit dem Calcium-Chelator BAPTA verkn{\"u}pft. Die dargestellten Fluorophore wurden sowohl in vitro als auch in vivo auf ihre Calcium-Sensitivit{\"a}t {\"u}berpr{\"u}ft. Mittels FLIM wurden in lebenden Zellen die Fluoreszenzlebenszeitverteilungen der Fluorophore nach Calcium-Konzentrations{\"a}nderungen detektiert.},
  language  = {de}
}
@article{ChoiKotthoffOlejkoetal.2018,
  author    = {Choi, Youngeun and Kotthoff, Lisa and Olejko, Lydia and Resch-Genger, Ute and Bald, Ilko},
  title     = {DNA origami-based forster resonance energy-transfer Nanoarrays and their application as ratiometric sensors},
  series = {ACS applied materials \& interfaces},
  volume    = {10},
  journal   = {ACS applied materials \& interfaces},
  number    = {27},
  publisher = {American Chemical Society},
  address   = {Washington},
  issn      = {1944-8244},
  doi       = {10.1021/acsami.8b03585},
  pages     = {23295 -- 23302},
  year      = {2018},
  abstract  = {DNA origami nanostructures provide a platform where dye molecules can be arranged with nanoscale accuracy allowing to assemble multiple fluorophores without dye-dye aggregation. Aiming to develop a bright and sensitive ratiometric sensor system, we systematically studied the optical properties of nanoarrays of dyes built on DNA origami platforms using a DNA template that provides a high versatility of label choice at minimum cost. The dyes are arranged at distances, at which they efficiently interact by Forster resonance energy transfer (FRET). To optimize array brightness, the FRET efficiencies between the donor fluorescein (FAM) and the acceptor cyanine 3 were determined for different sizes of the array and for different arrangements of the dye molecules within the array. By utilizing nanoarrays providing optimum FRET efficiency and brightness, we subsequently designed a ratiometric pH nanosensor using coumarin 343 as a pH-inert FRET donor and FAM as a pH responsive acceptor. Our results indicate that the sensitivity of a ratiometric sensor can be improved simply by arranging the dyes into a well-defined array. The dyes used here can be easily replaced by other analyte-responsive dyes, demonstrating the huge potential of DNA nanotechnology for light harvesting, signal enhancement, and sensing schemes in life sciences.},
  language  = {en}
}
@article{CywinskiOlejkoLoehmannsroeben2015,
  author    = {Cywinski, Piotr J. and Olejko, Lydia and L{\"o}hmannsr{\"o}ben, Hans-Gerd},
  title     = {A time-resolved luminescent competitive assay to detect L-selectin using aptamers as recognition elements},
  series = {Analytica chimica acta : an international journal devoted to all branches of analytical chemistry},
  volume    = {887},
  journal   = {Analytica chimica acta : an international journal devoted to all branches of analytical chemistry},
  publisher = {Elsevier},
  address   = {Amsterdam},
  issn      = {0003-2670},
  doi       = {10.1016/j.aca.2015.06.045},
  pages     = {209 -- 215},
  year      = {2015},
  abstract  = {L-selectin is a protein with potential importance for numerous diseases and clinical disorders. In this paper, we present a new aptamer-based luminescent assay developed to detect L-selectin. The sensing system working principle is based on Forster Resonance Energy Transfer (FRET) from a donor terbium complex (TbC) to an acceptor cyanine dye (Cy5). In the present approach, the biotinylated aptamer is combined with Cy5-labelled streptavidin (Cy5-Strep) to yield an aptamer-based acceptor construct (Apta-Cy5-Strep), while L-selectin is conjugated using luminescent TbC. Upon aptamer binding to the TbC-labelled L-selectin (L-selectin-TbC), permanent donor-acceptor proximity is established which allows for radiationless energy transfer to occur. However, when unlabelled L-selectin is added, it competes with the L-selectin-TbC and the FRET signal decreases as the L-selectin concentration increases. FRET from the TbC to Cy5 was observed with time-gated time-resolved luminescence spectroscopy. A significant change in the corrected luminescence signal was observed in the dynamic range of 10 -500 ng/mL L-selectin, the concentration range relevant for accelerated cognitive decline of Alzheimer's disease, with a limit of detection (LOD) equal to 10 ng/mL. The aptasensor-based assay is homogeneous and can be realized within one hour. Therefore, this method has the potential to become an alternative to tedious heterogeneous analytical methods, e.g. based on enzyme-linked immunosorbent assay (ELISA). (C) 2015 Elsevier B.V. All rights reserved.},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Eisold2017,
  author    = {Eisold, Ursula},
  title     = {Cumarin- und DBD-Farbstoffe als Fluoreszenzsonden},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-405833},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {109},
  year      = {2017},
  abstract  = {In dieser Arbeit werden drei Themen im Zusammenhang mit den spektroskopischen Eigenschaften von Cumarin- (Cou) und DBD-Farbstoffen ([1,3]Dioxolo[4,5-f][1,3]benzodioxol) behandelt. Der erste Teil zeigt die grundlegende spektroskopische Charakterisierung von 7-Aminocumarinen und ihre potentielle Anwendung als Fluoreszenzsonde f{\"u}r Fluoreszenzimmunassays. Im zweiten Teil werden mit die photophysikalischen Eigenschaften der Cumarine genutzt um Cou- und DBD-funktionalisierte Oligo-Spiro-Ketal-St{\"a}be (OSTK) und ihre Eigenschaften als Membransonden zu untersuchen. Der letzte Teil besch{\"a}ftigt sich mit der Synthese und der Charakterisierung von Cou- und DBD-funktionalisierten Polyprolinen als Referenzsysteme f{\"u}r schwefelfunktionalisierte OSTK-St{\"a}be und ihrer Kopplung an Goldnanopartikel. Immunochemische Analysemethoden sind in der klinischen Diagnostik sehr erfolgreich und werden heute auch f{\"u}r die Nahrungsmittelkontrolle und {\"U}berwachung von Umweltfragen mit einbezogen. Dadurch sind sie von großem Interesse f{\"u}r weitere Forschungen. Unter den verschiedenen Immunassays zeichnen sich lumineszenzbasierte Formate durch ihre herausragende Sensitivit{\"a}t aus, die dieses Format f{\"u}r zuk{\"u}nftige Anwendungen besonders attraktiv macht. Die Notwendigkeit von Multiparameterdetektionsm{\"o}glichkeiten erfordert einen Werkzeugkasten mit Farbstoffen, um die biochemische Reaktion in ein optisch detektierbares Signal umzuwandeln. Hier wird bei einem Multiparameteransatz jeder Analyt durch einen anderen Farbstoff mit einer einzigartigen Emissionsfarbe, die den blauen bis roten Spektralbereich abdecken, oder eine einzigartige Abklingzeit detektiert. Im Falle eines kompetitiven Immunassayformats w{\"a}re f{\"u}r jeden der verschiedenen Farbstoffe ein einzelner Antik{\"o}rper erforderlich. In der vorliegenden Arbeit wird ein leicht modifizierter Ansatz unter Verwendung einer Cumarineinheit, gegen die hochspezifische monoklonale Antik{\"o}rper (mAb) erzeugt wurden, als grundlegendes Antigen pr{\"a}sentiert. Durch eine Modifikation der Stammcumarineinheit an einer Position des Molek{\"u}ls, die f{\"u}r die Erkennung durch den Antik{\"o}rper nicht relevant ist, kann auf den vollen Spektralbereich von blau bis tiefrot zugegriffen werden. In dieser Arbeit wird die photophysikalische Charakterisierung der verschiedenen Cumarinderivate und ihrer entsprechenden Immunkomplexe mit zwei verschiedenen, aber dennoch hochspezifischen, Antik{\"o}rpern pr{\"a}sentiert. Die Cumarinfarbstoffe und ihre Immunkomplexe wurden durch station{\"a}re und zeitaufgel{\"o}ste Absorptions- sowie Fluoreszenzemissionsspektroskopie charakterisiert. Dar{\"u}ber hinaus wurden Fluoreszenzdepolarisationsmessungen durchgef{\"u}hrt, um die Daten zu vervollst{\"a}ndigen, die die verschiedenen Bindungsmodi der beiden Antik{\"o}rper betonten. Im Gegensatz zu h{\"a}ufig eingesetzten Nachweissystemen wurde eine massive Fluoreszenzverst{\"a}rkung bei der Bildung des Antik{\"o}rper-Farbstoffkomplexes bis zu einem Faktor von 50 gefunden. Wegen der leichten Emissionsfarben{\"a}nderung durch das Anpassen der Cumarinsubstitution in der f{\"u}r die Antigenbindung nicht relevanten Position des Elternmolek{\"u}ls, ist eine Farbstoff-Toolbox vorhanden, die bei der Konstruktion von kompetitiven Multiparameterfluoreszenzverst{\"a}rkungsimmunassays verwendet werden kann. Oligo-Spiro-Thio-Ketal-St{\"a}be werden aufgrund ihres hydrophoben R{\"u}ckgrats leicht in Doppellipidschichten eingebaut und deshalb als optische Membransonde verwendet. Wegen ihres geringen Durchmessers wird nur eine minimale St{\"o}rung der Doppellipidschicht verursacht. Durch die Markierung mit Fluoreszenzfarbstoffen sind neuartige F{\"o}rster-Resonanz-Energietransfersonden mit hoch definierten relativen Orientierungen der {\"U}bergangsdipolmomente der Donor- und Akzeptorfarbstoffe zug{\"a}nglich und macht die Klasse der OSTK-Sonden zu einem leistungsstarken, flexiblen Werkzeugkasten f{\"u}r optische Biosensoranwendungen. Mit Hilfe von station{\"a}ren und zeitaufgel{\"o}sten Fluoreszenzexperimenten wurde der Einbau von Cumarin- und DBD markierten OSTK-St{\"a}ben in großen unilamellaren Vesikeln untersucht und die Ergebnisse durch Fluoreszenzdepolarisationsmessungen untermauert. Der letzte Teil dieser Arbeit besch{\"a}ftigt sich mit der Synthese und Charakterisierung von Cou- und DBD-funktionalisierten Polyprolinen und ihrer Kopplung an Goldnanopartikel. Die farbstoffmarkierten Polyproline konnten erfolgreich hergestellt werden. Es zeigten sich deutlich Einfl{\"u}sse auf die spektroskopischen Eigenschaften der Farbstoffe durch die Bindung an die Polyprolinhelix. Die Kopplung an die 5 nm großen AuNP konnte erfolgreich durchgef{\"u}hrt werden. Die Erfahrungen, die durch die Kopplung der Polyproline an die AuNP, gewonnen wurde, ist die Basis f{\"u}r eine Einzelmolek{\"u}l-AFM-FRET-Nanoskopie mit OSTK-St{\"a}ben.},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Hildebrandt2006,
  author    = {Hildebrandt, Niko},
  title     = {Lanthanides and quantum dots : time-resolved laser spectroscopy of biochemical F{\"o}rster Resonance Energy Transfer (FRET) systems},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus-12686},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  year      = {2006},
  abstract  = {F{\"o}rster Resonance Energy Transfer (FRET) plays an important role for biochemical applications such as DNA sequencing, intracellular protein-protein interactions, molecular binding studies, in vitro diagnostics and many others. For qualitative and quantitative analysis, FRET systems are usually assembled through molecular recognition of biomolecules conjugated with donor and acceptor luminophores. Lanthanide (Ln) complexes, as well as semiconductor quantum dot nanocrystals (QD), possess unique photophysical properties that make them especially suitable for applied FRET. In this work the possibility of using QD as very efficient FRET acceptors in combination with Ln complexes as donors in biochemical systems is demonstrated. The necessary theoretical and practical background of FRET, Ln complexes, QD and the applied biochemical models is outlined. In addition, scientific as well as commercial applications are presented. FRET can be used to measure structural changes or dynamics at distances ranging from approximately 1 to 10 nm. The very strong and well characterized binding process between streptavidin (Strep) and biotin (Biot) is used as a biomolecular model system. A FRET system is established by Strep conjugation with the Ln complexes and QD biotinylation. Three Ln complexes (one with Tb3+ and two with Eu3+ as central ion) are used as FRET donors. Besides the QD two further acceptors, the luminescent crosslinked protein allophycocyanin (APC) and a commercial fluorescence dye (DY633), are investigated for direct comparison. FRET is demonstrated for all donor-acceptor pairs by acceptor emission sensitization and a more than 1000-fold increase of the luminescence decay time in the case of QD reaching the hundred microsecond regime. Detailed photophysical characterization of donors and acceptors permits analysis of the bioconjugates and calculation of the FRET parameters. Extremely large F{\"o}rster radii of more than 100 {\AA} are achieved for QD as acceptors, considerably larger than for APC and DY633 (ca. 80 and 60 {\AA}). Special attention is paid to interactions with different additives in aqueous solutions, namely borate buffer, bovine serum albumin (BSA), sodium azide and potassium fluoride (KF). A more than 10-fold limit of detection (LOD) decrease compared to the extensively characterized and frequently used donor-acceptor pair of Europium tris(bipyridine) (Eu-TBP) and APC is demonstrated for the FRET system, consisting of the Tb complex and QD. A sub-picomolar LOD for QD is achieved with this system in azide free borate buffer (pH 8.3) containing 2 \% BSA and 0.5 M KF. In order to transfer the Strep-Biot model system to a real-life in vitro diagnostic application, two kinds of imunnoassays are investigated using human chorionic gonadotropin (HCG) as analyte. HCG itself, as well as two monoclonal anti-HCG mouse-IgG (immunoglobulin G) antibodies are labeled with the Tb complex and QD, respectively. Although no sufficient evidence for FRET can be found for a sandwich assay, FRET becomes obvious in a direct HCG-IgG assay showing the feasibility of using the Ln-QD donor-acceptor pair as highly sensitive analytical tool for in vitro diagnostics.},
  language  = {en}
}
@article{HildebrandtGeissler2012,
  author    = {Hildebrandt, Niko and Geissler, Daniel},
  title     = {Semiconductor quantum dots as FRET acceptors for multiplexed diagnostics and molecular ruler application},
  series = {Advances in Experimental Medicine and Biology},
  volume    = {733},
  journal   = {Advances in Experimental Medicine and Biology},
  editor    = {Zahavy, E and Ordentlich, A and Yitzhaki, S and Shafferman, A},
  publisher = {Springer},
  address   = {Dordrecht},
  isbn      = {978-94-007-2554-6},
  issn      = {0065-2598},
  doi       = {10.1007/978-94-007-2555-3_8},
  pages     = {75 -- 86},
  year      = {2012},
  abstract  = {Applications based on Forster resonance energy transfer (FRET) play an important role for the determination of concentrations and distances within nanometer-scale systems in vitro and in vivo in many fields of biotechnology. Semiconductor nanocrystals (Quantum dots - QDs) possess ideal properties for their application as FRET acceptors when the donors have long excited state lifetimes and when direct excitation of QDs can be efficiently suppressed. Therefore, luminescent terbium complexes (LTCs) with excited state lifetimes of more than 2 ms are ideal FRET donor candidates for QD-acceptors. This chapter will give a short overview of theoretical and practical background of FRET, QDs and LTCs, and present some recent applications of LTC-QD FRET pairs for multiplexed ultra-sensitive in vitro diagnostics and nanometer-resolution molecular distance measurements.},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Morgner2012,
  author    = {Morgner, Frank},
  title     = {Quantenpunktbasiertes spektroskopisches Lineal mit Terbium-Komplexen als Donoren f{\"u}r optische FRET-Multiplexmessungen},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus-63576},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  year      = {2012},
  abstract  = {Der F{\"o}rster-Resonanzenergietransfer (FRET) liefert einen wichtigen Beitrag bei der Untersuchung kleinskaliger biologischer Systeme und Prozesse. M{\"o}glich wird dies durch die r-6-Abh{\"a}ngigkeit des FRET, die es erlaubt Abst{\"a}nde und strukturelle {\"A}nderungen weit unterhalb der Beugungsgrenze des Lichts mit hoher Sensitivit{\"a}t und geringem Aufwand zu bestimmen. Die besonderen photophysikalischen Eigenschaften von Terbiumkomplexen (LTC) und Quantenpunkten (QD) machen sie zu geeigneten Kandidaten f{\"u}r hochsensitive und st{\"o}rungsarme Multiplex-Abstandsmessungen in biologischen Systemen und Prozessen. Die Abstandsbestimmungen setzen jedoch eine genaueste Kenntnis des Mechanismus des Energietransfers von LTC auf QD ebenso voraus, wie das Wissen um Gr{\"o}ße und Gestalt letzterer. Quantenpunkte haben im Vergleich zu biologischen Strukturen {\"a}hnliche Dimensionen und k{\"o}nnen nicht als punktf{\"o}rmig betrachtet werden, wie es bei einfacheren Farbstoffen m{\"o}glich ist. Durch ihre Form kommt es zu einer Abstandsverteilung innerhalb des Donor-Akzeptorsystems. Dies beeinflusst den Energietransfer und damit die experimentellen Ergebnisse. In dieser Arbeit wurde der Energietransfer von LTC auf QD untersucht, um zu einer Aussage hinsichtlich des Mechanismus der Energie{\"u}bertragung und der dabei zu ber{\"u}cksichtigenden photophysikalischen und strukturellen Parameter von LTC und QD zu gelangen. Mit der Annahme einer Abstandsverteilung sollten die Gr{\"o}ßen der Quantenpunkte bestimmt und der Einfluss von Form und Gestalt auf den Energietransfer betrachtet werden. Die notwendigen theoretischen und praktischen Grundlagen wurden eingangs dargestellt. Daran schlossen sich Messungen zur photophysikalischen Charakterisierung der Donoren und Akzeptoren an, die Grundlage der Berechnung der FRET-Parameter waren. Die F{\"o}rster-Radien zeigten die f{\"u}r den FRET von LTC auf QD typischen extrem hohen Werte von bis zu 11 nm. Zeitaufgel{\"o}ste Messungen der FRET-induzierten Lumineszenz der Donoren und Akzeptoren in den beiden biomolekularen Modellsystemen Zink-Histidin und Biotin-Streptavidin beschlossen den praktischen Teil. Als Donor wurde Lumi4Tb gebunden an ein Peptid bzw. Streptavidin genutzt, Akzeptoren waren f{\"u}nf verschiedene, kommerziell erh{\"a}ltliche Quantenpunkte mit Carboxyl- bzw. Biotinfunktionalisierung. Bei allen Donor-Akzeptor-Paarungen konnte FRET beobachtet und ausgewertet werden. Es konnte gezeigt werden, dass die gesamte Emission des Terbiums zum Energietransfer beitr{\"a}gt und der Orientierungsfaktor ² den Wert 2/3 annimmt. Die Charakterisierung der Bindungsverh{\"a}ltnisse innerhalb der FRET-Paare von LTC und QD {\"u}ber Verteilungsfunktionen bietet {\"u}ber die Form der Verteilungskurve die M{\"o}glichkeit Aussagen {\"u}ber die Gestalt der FRET-Partner zu treffen. So war es m{\"o}glich, die mittlere Form der Quantenpunkte als Sph{\"a}re zu bestimmen. Dies entsprach, insbesondere bei den in z-Richtung des Kristallgitters elongierten Quantenpunkten, nicht den Erwartungen. Dieser Befund erm{\"o}glicht daher bei zuk{\"u}nftigen Messungen eine Verbesserung der Genauigkeit bei Abstandsbestimmungen mit Quantenpunkten. Neben der Ermittlung der die FRET-Verteilung bestimmenden Gestalt der Quantenpunkte konnte im Rahmen dieser Arbeit anhand vergleichender Messungen die Dicke der Polymerh{\"u}lle der QD bestimmt und so gezeigt werden, dass FRET-Paare aus lumineszenten Terbiumkomplexen und Quantenpunkten in der Lage sind, Abst{\"a}nde im Nano- bis Sub-Nanometerbereich aufzul{\"o}sen.},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Olejko2017,
  author    = {Olejko, Lydia},
  title     = {F{\"o}rster resonance energy transfer (FRET)-based nanophotonics using DNA origami structures},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-396747},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  year      = {2017},
  abstract  = {The field of nanophotonics focuses on the interaction between electromagnetic radiation and matter on the nanometer scale. The elements of nanoscale photonic devices can transfer excitation energy non-radiatively from an excited donor molecule to an acceptor molecule by F{\"o}rster resonance energy transfer (FRET). The efficiency of this energy transfer is highly dependent on the donor-acceptor distance. Hence, in these nanoscale photonic devices it is of high importance to have a good control over the spatial assembly of used fluorophores. Based on molecular self-assembly processes, various nanostructures can be produced. Here, DNA nanotechnology and especially the DNA origami technique are auspicious self-assembling methods. By using DNA origami nanostructures different fluorophores can be introduced with a high local control to create a variety of nanoscale photonic objects. The applications of such nanostructures range from photonic wires and logic gates for molecular computing to artificial light harvesting systems for artificial photosynthesis. In the present cumulative doctoral thesis, different FRET systems on DNA origami structures have been designed and thoroughly analyzed. Firstly, the formation of guanine (G) quadruplex structures from G rich DNA sequences has been studied based on a two-color FRET system (Fluorescein (FAM)/Cyanine3 (Cy3)). Here, the influences of different cations (Na+ and K+), of the DNA origami structure and of the DNA sequence on the G-quadruplex formation have been analyzed. In this study, an ion-selective K+ sensing scheme based on the G-quadruplex formation on DNA origami structures has been developed. Subsequently, the reversibility of the G-quadruplex formation on DNA origami structures has been evaluated. This has been done for the simple two-color FRET system which has then been advanced to a switchable photonic wire by introducing additional fluorophores (FAM/Cy3/Cyanine5 (Cy5)/IRDye®700). In the last part, the emission intensity of the acceptor molecule (Cy5) in a three-color FRET cascade has been tuned by arranging multiple donor (FAM) and transmitter (Cy3) molecules around the central acceptor molecule. In such artificial light harvesting systems, the excitation energy is absorbed by several donor and transmitter molecules followed by an energy transfer to the acceptor leading to a brighter Cy5 emission. Furthermore, the range of possible excitation wavelengths is extended by using several different fluorophores (FAM/Cy3/Cy5). In this part of the thesis, the light harvesting efficiency (antenna effect) and the FRET efficiency of different donor/transmitter/acceptor assemblies have been analyzed and the artificial light harvesting complex has been optimized in this respect.},
  language  = {en}
}
@article{OlejkoCywinskiBald2015,
  author    = {Olejko, Lydia and Cywinski, Piotr J. and Bald, Ilko},
  title     = {Ion-Selective formation of a guanine quadruplex on DNA origami structures},
  series = {Angewandte Chemie : a journal of the Gesellschaft Deutscher Chemiker ; International edition},
  volume    = {54},
  journal   = {Angewandte Chemie : a journal of the Gesellschaft Deutscher Chemiker ; International edition},
  number    = {2},
  publisher = {Wiley-VCH},
  address   = {Weinheim},
  issn      = {1433-7851},
  doi       = {10.1002/anie.201409278},
  pages     = {673 -- 677},
  year      = {2015},
  abstract  = {DNA origami nanostructures are a versatile tool that can be used to arrange functionalities with high local control to study molecular processes at a single-molecule level. Here, we demonstrate that DNA origami substrates can be used to suppress the formation of specific guanine (G) quadruplex structures from telomeric DNA. The folding of telomeres into G-quadruplex structures in the presence of monovalent cations (e.g. Na+ and K+) is currently used for the detection of K+ ions, however, with insufficient selectivity towards Na+. By means of FRET between two suitable dyes attached to the 3- and 5-ends of telomeric DNA we demonstrate that the formation of G-quadruplexes on DNA origami templates in the presence of sodium ions is suppressed due to steric hindrance. Hence, telomeric DNA attached to DNA origami structures represents a highly sensitive and selective detection tool for potassium ions even in the presence of high concentrations of sodium ions.},
  language  = {en}
}