@article{SteyrleuthnerDiPietroCollinsetal.2014, author = {Steyrleuthner, Robert and Di Pietro, Riccardo and Collins, Brian A. and Polzer, Frank and Himmelberger, Scott and Schubert, Marcel and Chen, Zhihua and Zhang, Shiming and Salleo, Alberto and Ade, Harald W. and Facchetti, Antonio and Neher, Dieter}, title = {The Role of Regioregularity, Crystallinity, and Chain Orientation on Electron Transport in a High-Mobility n-Type Copolymer}, series = {Journal of the American Chemical Society}, volume = {136}, journal = {Journal of the American Chemical Society}, number = {11}, publisher = {American Chemical Society}, address = {Washington}, issn = {0002-7863}, doi = {10.1021/ja4118736}, pages = {4245 -- 4256}, year = {2014}, language = {en} } @article{SchubertCollinsMangoldetal.2014, author = {Schubert, Marcel and Collins, Brian A. and Mangold, Hannah and Howard, Ian A. and Schindler, Wolfram and Vandewal, Koen and Roland, Steffen and Behrends, Jan and Kraffert, Felix and Steyrleuthner, Robert and Chen, Zhihua and Fostiropoulos, Konstantinos and Bittl, Robert and Salleo, Alberto and Facchetti, Antonio and Laquai, Frederic and Ade, Harald W. and Neher, Dieter}, title = {Correlated donor/acceptor crystal orientation controls photocurrent generation in all-polymer solar cells}, series = {Advanced functional materials}, volume = {24}, journal = {Advanced functional materials}, number = {26}, publisher = {Wiley-VCH}, address = {Weinheim}, issn = {1616-301X}, doi = {10.1002/adfm.201304216}, pages = {4068 -- 4081}, year = {2014}, abstract = {New polymers with high electron mobilities have spurred research in organic solar cells using polymeric rather than fullerene acceptors due to their potential of increased diversity, stability, and scalability. However, all-polymer solar cells have struggled to keep up with the steadily increasing power conversion efficiency of polymer: fullerene cells. The lack of knowledge about the dominant recombination process as well as the missing concluding picture on the role of the semi-crystalline microstructure of conjugated polymers in the free charge carrier generation process impede a systematic optimization of all-polymer solar cells. These issues are examined by combining structural and photo-physical characterization on a series of poly(3-hexylthiophene) (donor) and P(NDI2OD-T2) (acceptor) blend devices. These experiments reveal that geminate recombination is the major loss channel for photo-excited charge carriers. Advanced X-ray and electron-based studies reveal the effect of chloronaphthalene co-solvent in reducing domain size, altering domain purity, and reorienting the acceptor polymer crystals to be coincident with those of the donor. This reorientation correlates well with the increased photocurrent from these devices. Thus, effi cient split-up of geminate pairs at polymer/polymer interfaces may necessitate correlated donor/acceptor crystal orientation, which represents an additional requirement compared to the isotropic fullerene acceptors.}, language = {en} } @article{KraffertSteyrleuthnerAlbrechtetal.2014, author = {Kraffert, Felix and Steyrleuthner, Robert and Albrecht, Steve and Neher, Dieter and Scharber, Markus C. and Bittl, Robert and Behrends, Jan}, title = {Charge Separation in PCPDTBT : PCBM Blends from an EPR Perspective}, series = {The journal of physical chemistry}, volume = {118}, journal = {The journal of physical chemistry}, number = {49}, publisher = {American Chemical Society}, address = {Washington}, issn = {1932-7447}, doi = {10.1021/jp509650v}, pages = {28482 -- 28493}, year = {2014}, language = {en} } @phdthesis{Steyrleuthner2014, author = {Steyrleuthner, Robert}, title = {Korrelation von Struktur, optischen Eigenschaften und Ladungstransport in einem konjugierten Naphthalindiimid-Bithiophen Copolymer mit herausragender Elektronenmobilit{\"a}t}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus-71413}, school = {Universit{\"a}t Potsdam}, year = {2014}, abstract = {Organische Halbleiter besitzen neue, bemerkenswerte Materialeigenschaften, die sie f{\"u}r die grundlegende Forschung wie auch aktuelle technologische Entwicklung (bsw. org. Leuchtdioden, org. Solarzellen) interessant werden lassen. Aufgrund der starken konformative Freiheit der konjugierten Polymerketten f{\"u}hrt die Vielzahl der m{\"o}glichen Anordnungen und die schwache intermolekulare Wechselwirkung f{\"u}r gew{\"o}hnlich zu geringer struktureller Ordnung im Festk{\"o}rper. Die Morphologie hat gleichzeitig direkten Einfluss auf die elektronische Struktur der organischen Halbleiter, welches sich meistens in einer deutlichen Reduktion der Ladungstr{\"a}gerbeweglichkeit gegen{\"u}ber den anorganischen Verwandten zeigt. So stellt die Beweglichkeit der Ladungen im Halbleiter einen der limitierenden Faktoren f{\"u}r die Leistungsf{\"a}higkeit bzw. den Wirkungsgrad von funktionellen organischen Bauteilen dar. Im Jahr 2009 wurde ein neues auf Naphthalindiimid und Bithiophen basierendes Dornor/Akzeptor Copolymer vorgestellt [P(NDI2OD‑T2)], welches sich durch seine außergew{\"o}hnlich hohe Ladungstr{\"a}germobilit{\"a}t auszeichnet. In dieser Arbeit wird die Ladungstr{\"a}germobilit{\"a}t in P(NDI2OD‑T2) bestimmt, und der Transport durch eine geringe energetischer Unordnung charakterisiert. Obwohl dieses Material zun{\"a}chst als amorph beschrieben wurde zeigt eine detaillierte Analyse der optischen Eigenschaften von P(NDI2OD‑T2), dass bereits in L{\"o}sung geordnete Vorstufen supramolekularer Strukturen (Aggregate) existieren. Quantenchemische Berechnungen belegen die beobachteten spektralen {\"A}nderungen. Mithilfe der NMR-Spektroskopie kann die Bildung der Aggregate unabh{\"a}ngig von optischer Spektroskopie best{\"a}tigt werden. Die Analytische Ultrazentrifugation an P(NDI2OD‑T2) L{\"o}sungen legt nahe, dass sich die Aggregation innerhalb der einzelnen Ketten unter Reduktion des hydrodynamischen Radius vollzieht. Die Ausbildung supramolekularen Strukturen nimmt auch eine signifikante Rolle bei der Filmbildung ein und verhindert gleichzeitig die Herstellung amorpher P(NDI2OD‑T2) Filme. Durch chemische Modifikation der P(NDI2OD‑T2)-Kette und verschiedener Prozessierungs-Methoden wurde eine {\"A}nderung des Kristallinit{\"a}tsgrades und gleichzeitig der Orientierung der kristallinen Dom{\"a}nen erreicht und mittels R{\"o}ntgenbeugung quantifiziert. In hochaufl{\"o}senden Elektronenmikroskopie-Messungen werden die Netzebenen und deren Einbettung in die semikristallinen Strukturen direkt abgebildet. Aus der Kombination der verschiedenen Methoden erschließt sich ein Gesamtbild der Nah- und Fernordnung in P(NDI2OD‑T2). {\"U}ber die Messung der Elektronenmobilit{\"a}t dieser Schichten wird die Anisotropie des Ladungstransports in den kristallographischen Raumrichtungen von P(NDI2OD‑T2) charakterisiert und die Bedeutung der intramolekularen Wechselwirkung f{\"u}r effizienten Ladungstransport herausgearbeitet. Gleichzeitig wird deutlich, wie die Verwendung von gr{\"o}ßeren und planaren funktionellen Gruppen zu h{\"o}heren Ladungstr{\"a}germobilit{\"a}ten f{\"u}hrt, welche im Vergleich zu klassischen semikristallinen Polymeren weniger sensitiv auf die strukturelle Unordnung im Film sind.}, language = {de} }