@article{MeiKochovskiRoaetal.2019, author = {Mei, Shilin and Kochovski, Zdravko and Roa, Rafael and Gu, Sasa and Xu, Xiaohui and Yu, Hongtao and Dzubiella, Joachim and Ballauff, Matthias and Lu, Yan}, title = {Enhanced Catalytic Activity of Gold@Polydopamine Nanoreactors with Multi-compartment Structure Under NIR Irradiation}, series = {Nano-Micro Letters}, volume = {11}, journal = {Nano-Micro Letters}, number = {1}, publisher = {Shanghai JIAO TONG univ press}, address = {Shanghai}, issn = {2311-6706}, doi = {10.1007/s40820-019-0314-9}, pages = {16}, year = {2019}, abstract = {Photothermal conversion (PTC) nanostructures have great potential for applications in many fields, and therefore, they have attracted tremendous attention. However, the construction of a PTC nanoreactor with multi-compartment structure to achieve the combination of unique chemical properties and structural feature is still challenging due to the synthetic difficulties. Herein, we designed and synthesized a catalytically active, PTC gold (Au)@polydopamine (PDA) nanoreactor driven by infrared irradiation using assembled PS-b-P2VP nanosphere as soft template. The particles exhibit multi-compartment structure which is revealed by 3D electron tomography characterization technique. They feature permeable shells with tunable shell thickness. Full kinetics for the reduction reaction of 4-nitrophenol has been investigated using these particles as nanoreactors and compared with other reported systems. Notably, a remarkable acceleration of the catalytic reaction upon near-infrared irradiation is demonstrated, which reveals for the first time the importance of the synergistic effect of photothermal conversion and complex inner structure to the kinetics of the catalytic reduction. The ease of synthesis and fresh insights into catalysis will promote a new platform for novel nanoreactor studies.}, language = {en} } @misc{AbouserieSchildeTaubert2018, author = {Abouserie, Ahed and Schilde, Uwe and Taubert, Andreas}, title = {The crystal structure of N-butylpyridinium bis(μ2-dichlorido)-tetrachloridodicopper(II), C₁₈H₂₈N₂Cu₂Cl₆}, series = {Zeitschrift f{\"u}r Kristallographie - New Crystal Structures}, journal = {Zeitschrift f{\"u}r Kristallographie - New Crystal Structures}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-417310}, pages = {4}, year = {2018}, abstract = {C₉H₁₄Cl₃CuN, monoclinic, P2₁/n (no. 14), a = 9.6625(6) {\AA}, b = 9.3486(3) {\AA}, c = 14.1168(8) {\AA}, β = 102.288(5)°, V = 1245.97(11) {\AA}³, Z = 4, Rgₜ(F) = 0.0182, wRᵣₑf(F²) = 0.0499, T = 210(2) K.}, language = {en} } @article{AbouserieSchildeTaubert2018, author = {Abouserie, Ahed and Schilde, Uwe and Taubert, Andreas}, title = {The crystal structure of N-butylpyridinium bis(μ2-dichlorido)-tetrachloridodicopper(II), C₁₈H₂₈N₂Cu₂Cl₆}, series = {Zeitschrift f{\"u}r Kristallographie - New Crystal Structures}, volume = {233}, journal = {Zeitschrift f{\"u}r Kristallographie - New Crystal Structures}, number = {4}, publisher = {de Gruyter}, address = {Berlin und M{\"u}nchen}, issn = {2194-4946}, doi = {10.1515/NCRS-2018-0099}, pages = {743 -- 746}, year = {2018}, abstract = {C₉H₁₄Cl₃CuN, monoclinic, P2₁/n (no. 14), a = 9.6625(6) {\AA}, b = 9.3486(3) {\AA}, c = 14.1168(8) {\AA}, β = 102.288(5)°, V = 1245.97(11) {\AA}³, Z = 4, Rgₜ(F) = 0.0182, wRᵣₑf(F²) = 0.0499, T = 210(2) K.}, language = {en} } @phdthesis{Braun2017, author = {Braun, Max}, title = {Heterogeneous Catalysis for the Conversion of Fructose to Chemicals and Fuel in a Continuous Flow Process}, url = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-410370}, school = {Universit{\"a}t Potsdam}, pages = {151}, year = {2017}, abstract = {Die Umsetzung von Zucker (Kohlenhydrate) in einem kontinuierlichen Prozess er{\"o}ffnet M{\"o}glichkeiten der Synthese diverser Chemikalien und Treibstoff aus erneuerbaren Ressourcen, welche heute {\"u}berwiegend aus fossilen Quellen stammen. Passend zum Konzept der Bioraffinerie und der „gr{\"u}nen Chemie", liegt der Fokus dieser Arbeit auf der Umsetzung von in Ethanol gel{\"o}ster Fruktose in einem kontinuierlichen Verfahren, mit Hilfe eigens entwickelter heterogener Katalysatoren. Die Dehydratisierung von Fruktose wird mit einem heterogenen S{\"a}urekatalysator realisiert, w{\"a}hrend die Folgeprodukte mittels einer Hydrodesoxygenierung umgesetzt werden. F{\"u}r den zweiten Schritt kommen Metallkatalysatoren auf Basis von Nickel und Wolframcarbid (WC) zum Einsatz, wodurch der Einsatz teurer Edelmetalle vermieden werden kann. Hauptprodukte des zweistufigen Verfahrens sind 2,5-Dimethylfuran (DMF) und Ethyllevulinat (EL). Beide Molek{\"u}le sind vielversprechende alternative Treibstoffe, bzw. k{\"o}nnen gebr{\"a}uchlichen Treibstoffen beigemischt werden, um deren Einsatz zu reduzieren und schrittweise zu substituieren. Alternativ k{\"o}nnen die Zwischenprodukte der Dehydratisierung, sowie DMF und EL weiter zu Chemikalien umgesetzt werden, welche in der Polymersynthese, als L{\"o}sungsmittel oder als Grundchemikalien eingesetzt werden k{\"o}nnen. Die Entwicklung der jeweiligen Katalysatoren f{\"u}r Dehydratisierungs- und Hydrodesoxygenierungsreaktionen erfolgt auf Basis von karbonisierter Biomasse, sowie Wolframcarbid. Die jeweiligen Reaktivit{\"a}ten werden durch Standardreaktionen getestet, wobei sich Wolframcarbid in Nanopartikelform, in Kombination mit Wasserstoff als sehr aktiv erwiesen hat. Der selbst entwickelte aktivierte Kohlenstoff, das kommerzielle Amberlyst 15, sowie Wolframcarbid mit zus{\"a}tzlichen Nickel-Nanopartikeln werden f{\"u}r weiterf{\"u}hrende Reaktionen in einem kontinuierlichen Prozess herangezogen und kombiniert. Um den Umsatz von Fruktose zu DMF in einer „zwei Reaktoren Anlage" zu erm{\"o}glichen, wird eine Erweiterung eines kommerziellen Reaktorsystems um einen weiteren Reaktor vorgenommen. Die Verweilzeit in der Reaktoranlage betr{\"a}gt somit ca. 14 Minuten, wobei 11 Minuten auf die erste S{\"a}ule (Dehydratisierung) und 3 Minuten auf die zweite S{\"a}ule (Hydrodesoxygenierung) entfallen. In diesem kontinuierlichen und zweistufigen System lassen sich Ausbeuten von 38.5 \% DMF und 47 \% EL erzielen. Ein kontinuierlicher Lauf von sieben Stunden zeigt die Stabilit{\"a}t der eingesetzten Katalysatoren, auch wenn eine geringe Deaktivierung des Dehydratisierungskatalysators beobachtet werden kann. Der Ni@WC Katalysator zeigte hingegen keine Abnahme der Nickel Konzentration und somit kommt es zu keiner Auswaschung des Metalls. Das gebildete EL wurde hingegen nicht umgesetzt und verbleibt unver{\"a}ndert in L{\"o}sung. Das zweistufige System wurde schließlich in einem Mischkatalysatorsystem kombiniert, wobei auf aktivierten und sulfonierten Kohlenstoff zur{\"u}ckgegriffen wurde. Dieser zeigte bereits eine Transferhydrodesoxygenierungsaktivit{\"a}t. Diese Beobachtung ist deshalb bemerkenswert, da erst seit kurzem bekannt ist, dass Graphenstrukturen an sich katalytisch aktiv sein k{\"o}nnen. Um diese Aktivit{\"a}t weiter zu steigern, wurde der aktivierte Kohlenstoff mit 10 wt\% Ni@WC gemischt, sodass beide Katalysatoren in einer S{\"a}ule vorliegen. Die urspr{\"u}nglichen 2 \% DMF Ausbeute mit reinem aktivierten Kohlenstoff k{\"o}nnen somit auf 12 \% gesteigert werden, da das Folgeprodukt EL hierbei vermieden wird und das Zwischenprodukt „HMF Derivat" direkt zu DMF weiter reagieren kann. Dieses Ergebnis zeigt das Potential der „ein Reaktor Umsetzung", weshalb eine kontinuierliche Durchflussreaktoranlage im Litermaßstab als Scale-Up des vorhergehenden Labormaßstabs realisiert wurde. Der 800 mm x 28.5 mm Reaktor bedient eine maximale Flussrate von 50 mL min-1, Dr{\"u}cke von 100 bar und Temperaturen bis zu 500 °C.}, language = {en} }