@phdthesis{VillatoroLeal2018,
  author    = {Villatoro Leal, Jos{\´e} Andr{\´e}s},
  title     = {A combined approach for the analysis of biomolecules using IR-MALDI ion mobility spectrometry and molecular dynamics simulations of peptide ions in the gas phase},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-419723},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {133},
  year      = {2018},
  abstract  = {The aim of this doctoral thesis was to establish a technique for the analysis of biomolecules with infrared matrix-assisted laser dispersion (IR-MALDI) ion mobility (IM) spectrometry. The main components of the work were the characterization of the IR-MALDI process, the development and characterization of different ion mobility spectrometers, the use of IR-MALDI-IM spectrometry as a robust, standalone spectrometer and the development of a collision cross-section estimation approach for peptides based on molecular dynamics and thermodynamic reweighting. First, the IR-MALDI source was studied with atmospheric pressure ion mobility spectrometry and shadowgraphy. It consisted of a metal capillary, at the tip of which a self-renewing droplet of analyte solution was met by an IR laser beam. A relationship between peak shape, ion desolvation, diffusion and extraction pulse delay time (pulse delay) was established. First order desolvation kinetics were observed and related to peak broadening by diffusion, both influenced by the pulse delay. The transport mechanisms in IR-MALDI were then studied by relating different laser impact positions on the droplet surface to the corresponding ion mobility spectra. Two different transport mechanisms were determined: phase explosion due to the laser pulse and electrical transport due to delayed ion extraction. The velocity of the ions stemming from the phase explosion was then measured by ion mobility and shadowgraphy at different time scales and distances from the source capillary, showing an initially very high but rapidly decaying velocity. Finally, the anatomy of the dispersion plume was observed in detail with shadowgraphy and general conclusions over the process were drawn. Understanding the IR-MALDI process enabled the optimization of the different IM spectrometers at atmospheric and reduced pressure (AP and RP, respectively). At reduced pressure, both an AP and an RP IR-MALDI source were used. The influence of the pulsed ion extraction parameters (pulse delay, width and amplitude) on peak shape, resolution and area was systematically studied in both AP and RP IM spectrometers and discussed in the context of the IR-MALDI process. Under RP conditions, the influence of the closing field and of the pressure was also examined for both AP and RP sources. For the AP ionization RP IM spectrometer, the influence of the inlet field (IF) in the source region was also examined. All of these studies led to the determination of the optimal analytical parameters as well as to a better understanding of the initial ion cloud anatomy. The analytical performance of the spectrometer was then studied. Limits of detection (LOD) and linear ranges were determined under static and pulsed ion injection conditions and interpreted in the context of the IR-MALDI mechanism. Applications in the separation of simple mixtures were also illustrated, demonstrating good isomer separation capabilities and the advantages of singly charged peaks. The possibility to couple high performance liquid chromatography (HPLC) to IR-MALDI-IM spectrometry was also demonstrated. Finally, the reduced pressure spectrometer was used to study the effect of high reduced field strength on the mobility of polyatomic ions in polyatomic gases. The last focus point was on the study of peptide ions. A dataset obtained with electrospray IM spectrometry was characterized and used for the calibration of a collision cross-section (CCS) determination method based on molecular dynamics (MD) simulations at high temperature. Instead of producing candidate structures which are evaluated one by one, this semi-automated method uses the simulation as a whole to determine a single average collision cross-section value by reweighting the CCS of a few representative structures. The method was compared to the intrinsic size parameter (ISP) method and to experimental results. Additional MD data obtained from the simulations was also used to further analyze the peptides and understand the experimental results, an advantage with regard to the ISP method. Finally, the CCS of peptide ions analyzed by IR-MALDI were also evaluated with both ISP and MD methods and the results compared to experiment, resulting in a first validation of the MD method. Thus, this thesis brings together the soft ionization technique that is IR-MALDI, which produces mostly singly charged peaks, with ion mobility spectrometry, which can distinguish between isomers, and a collision cross-section determination method which also provides structural information on the analyte at hand.},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Heinke2018,
  author    = {Heinke, David},
  title     = {Biokompatible superparamagnetische Nanopartikel},
  publisher = {Infinite Science Publishing},
  address   = {L{\"u}beck},
  isbn      = {978-3-945954-45-4},
  pages     = {142},
  year      = {2018},
  abstract  = {Magnetische Eisenoxidnanopartikel werden bereits seit geraumer Zeit erfolgreich als MRT-Kontrastmittel in der klinischen Bildgebung eingesetzt. Durch Optimierung der magnetischen Eigenschaften der Nanopartikel kann die Aussagekraft von MR-Aufnahmen verbessert und somit der diagnostische Wert einer MR-Anwendung weiter erh{\"o}ht werden. Neben der Verbesserung bestehender Verfahren wird die bildgebende Diagnostik ebenso durch die Entwicklung neuer Verfahren, wie dem Magnetic Particle Imaging, vorangetrieben. Da hierbei das Messsignal von den magnetischen Nanopartikeln selbst erzeugt wird, birgt das MPI einen enormen Vorteil hinsichtlich der Sensitivit{\"a}t bei gleichzeitig hoher zeitlicher und r{\"a}umlicher Aufl{\"o}sung. Da es aktuell jedoch keinen kommerziell vertriebenen in vivo-tauglichen MPI-Tracer gibt, besteht ein dringender Bedarf an geeigneten innovativen Tracermaterialien. Daraus resultierte die Motivation dieser Arbeit biokompatible und superparamagnetische Eisenoxidnanopartikel f{\"u}r den Einsatz als in vivo-Diagnostikum insbesondere im Magnetic Particle Imaging zu entwickeln. Auch wenn der Fokus auf der Tracerentwicklung f{\"u}r das MPI lag, wurde ebenso die MR-Performance bewertet, da geeignete Partikel somit alternativ oder zus{\"a}tzlich als MR-Kontrastmittel mit verbesserten Kontrasteigenschaften eingesetzt werden k{\"o}nnten. Die Synthese der Eisenoxidnanopartikel erfolgte {\"u}ber die partielle Oxidation von gef{\"a}lltem Eisen(II)-hydroxid und Green Rust sowie eine diffusionskontrollierte Kopr{\"a}zipitation in einem Hydrogel. Mit der partiellen Oxidation von Eisen(II)-hydroxid und Green Rust konnten erfolgreich biokompatible und {\"u}ber lange Zeit stabile Eisenoxidnanopartikel synthetisiert werden. Zudem wurden geeignete Methoden zur Formulierung und Sterilisierung etabliert, wodurch zahlreiche Voraussetzungen f{\"u}r eine Anwendung als in vivo-Diagnostikum geschaffen wurden. Weiterhin ist auf Grundlage der MPS-Performance eine hervorragende Eignung dieser Partikel als MPI-Tracer zu erwarten, wodurch die Weiterentwicklung der MPI-Technologie maßgeblich vorangetrieben werden k{\"o}nnte. Die Bestimmung der NMR-Relaxivit{\"a}ten sowie ein initialer in vivo-Versuch zeigten zudem das große Potential der formulierten Nanopartikelsuspensionen als MRT-Kontrastmittel. Die Modifizierung der Partikeloberfl{\"a}che erm{\"o}glicht ferner die Herstellung zielgerichteter Nanopartikel sowie die Markierung von Zellen, wodurch das m{\"o}gliche Anwendungsspektrum maßgeblich erweitert wurde. Im zweiten Teil wurden Partikel durch eine diffusionskontrollierte Kopr{\"a}zipitation im Hydrogel, wobei es sich um eine bioinspirierte Modifikation der klassischen Kopr{\"a}zipitation handelt, synthetisiert, wodurch Partikel mit einer durchschnittlichen Kristallitgr{\"o}ße von 24 nm generiert werden konnten. Die Bestimmung der MPS- und MR-Performance elektrostatisch stabilisierter Partikel ergab vielversprechende Resultate. In Vorbereitung auf die Entwicklung eines in vivo-Diagnostikums wurden die Partikel anschließend erfolgreich sterisch stabilisiert, wodurch der kolloidale Zustand in MilliQ-Wasser {\"u}ber lange Zeit aufrechterhalten werden konnte. Durch Zentrifugation konnten die Partikel zudem erfolgreich in verschiedene Gr{\"o}ßenfraktionen aufgetrennt werden. Dies erm{\"o}glichte die Bestimmung der idealen Aggregatgr{\"o}ße dieses Partikelsystems in Bezug auf die MPS-Performance.},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Rumschoettel2018,
  author    = {Rumsch{\"o}ttel, Jens},
  title     = {Charakterisierung von DNA-Polyplexen mit verzweigten reinen und Maltose modifizierten Poly(ethyleniminen) sowie Polyplexen mit Goldnanopartikeln},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {125},
  year      = {2018},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Cheng2018,
  author    = {Cheng, Xiao},
  title     = {Controlled solvent vapor annealing of block copolymer films},
  doi       = {10.25932/publishup-42417},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-424179},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {X, 166},
  year      = {2018},
  abstract  = {This project was focused on exploring the phase behavior of poly(styrene)187000-block-poly(2-vinylpyridine)203000 (SV390) with high molecular weight (390 kg/mol) in thin films, in which the self-assembly of block copolymers (BCPs) was realized via thermo-solvent annealing. The advanced processing technique of solvent vapor treatment provides controlled and stable conditions. In Chapter 3, the factors to influence the annealing process and the swelling behavior of homopolymers are presented and discussed. The swelling behavior of BCP in films is controlled by the temperature of the vapor and of the substrate, on one hand, and variation of the saturation of the solvent vapor atmosphere (different solvents), on the other hand. Additional factors like the geometry and material of the chamber, the type of flow inside the chamber etc. also influence the reproducibility and stability of the processing. The slightly selective solvent vapor of chloroform gives 10\% more swelling of P2VP than PS in films with thickness of ~40 nm. The tunable morphology in ultrathin films of high molecular weight BCP (SV390) was investigated in Chapter 4. First, the swelling behavior can be precisely tuned by temperature and/or vapor flow separately, which provided information for exploring the multiple-parameter-influenced segmental chain mobility of polymer films. The equilibrium state of SV390 in thin films influenced by temperature was realized at various temperatures with the same degree of swelling. Various methods including characterization with SFM, metallization and RIE were used to identify the morphology of films as porous half-layer with PS dots and P2VP matrix. The kinetic investigations demonstrate that on substrates with either weak or strong interaction the original morphology of the BCP with high molecular weight is changed very fast within 5 min, and the further annealing serves for annihilation of defects. The morphological development of symmetric BCP in films with thickness increasing from half-layer to one-layer influenced by confinement factors of gradient film thicknesses and various surface properties of substrates was studied in Chapter 5. SV390 and SV99 films show bulk lamella-forming morphology after slightly selective solvent vapor (chloroform) treatment. SV99 films show cylinder-forming morphology under strongly selective solvent vapor (toluene) treatment since the asymmetric structure (caused by toluene uptake in PS blocks only) of SV99 block copolymer during annealing. Both kinds of morphology (lamella and cylinder) are influenced by the film thickness. The annealed morphology of SV390 and SV99 influenced by the combination of confined film and substrate property is similar to the morphology on flat silicon wafers. In this chapter the gradients in the film thickness and surface properties of the substrates with regard to their influence on the morphological development in thin BCP films are presented. Directed self-assembly (graphoepitaxy) of this SV390 was also investigated to compare with systematically reported SV99. In Chapter 6 an approach to induced oriented microphase separation in thick block copolymer films via treatment with the oriented vapor flow using mini-extruder is envisaged to be an alternative to existing methodologies, e.g. via non-solvent-induced phase separation. The preliminary tests performed in this study confirm potential perspective of this method, which alters the structure through the bulk of the film (as revealed by SAXS measurements), but more detailed studies have to be conducted in order to optimize the preparation.},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Riemer2018,
  author    = {Riemer, Nastja},
  title     = {Diazoniumsalze f{\"u}r die Synthese von Pflanzenschutzmitteln},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {187},
  year      = {2018},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Zimmermann2018,
  author    = {Zimmermann, Diana},
  title     = {Direkte Arylierung},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {221},
  year      = {2018},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Choi2018,
  author    = {Choi, Youngeun},
  title     = {DNA origami structures as versatile platforms for nanophotonics},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-421483},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {125},
  year      = {2018},
  abstract  = {Nanophotonics is the field of science and engineering aimed at studying the light-matter interactions on the nanoscale. One of the key aspects in studying such optics at the nanoscale is the ability to assemble the material components in a spatially controlled manner. In this work, DNA origami nanostructures were used to self-assemble dye molecules and DNA coated plasmonic nanoparticles. Optical properties of dye nanoarrays, where the dyes were arranged at distances where they can interact by F{\"o}rster resonance energy transfer (FRET), were systematically studied according to the size and arrangement of the dyes using fluorescein (FAM) as the donor and cyanine 3 (Cy 3) as the acceptor. The optimized design, based on steady-state and time-resolved fluorometry, was utilized in developing a ratiometric pH sensor with pH-inert coumarin 343 (C343) as the donor and pH-sensitive FAM as the acceptor. This design was further applied in developing a ratiometric toxin sensor, where the donor C343 is unresponsive and FAM is responsive to thioacetamide (TAA) which is a well-known hepatotoxin. The results indicate that the sensitivity of the ratiometric sensor can be improved by simply arranging the dyes into a well-defined array. The ability to assemble multiple fluorophores without dye-dye aggregation also provides a strategy to amplify the signal measured from a fluorescent reporter, and was utilized here to develop a reporter for sensing oligonucleotides. By incorporating target capturing sequences and multiple fluorophores (ATTO 647N dye molecules), a reporter for microbead-based assay for non-amplified target oligonucleotide sensing was developed. Analysis of the assay using VideoScan, a fluorescence microscope-based technology capable of conducting multiplex analysis, showed the DNA origami nanostructure based reporter to have a lower limit of detection than a single stranded DNA reporter. Lastly, plasmonic nanostructures were assembled on DNA origami nanostructures as substrates to study interesting optical behaviors of molecules in the near-field. Specifically, DNA coated gold nanoparticles, silver nanoparticles, and gold nanorods, were placed on the DNA origami nanostructure aiming to study surface-enhanced fluorescence (SEF) and surface-enhanced Raman scattering (SERS) of molecules placed in the hotspot of coupled plasmonic structures.},
  language  = {en}
}
@phdthesis{Schulze2018,
  author    = {Schulze, Sven},
  title     = {Entwicklung und Charakterisierung optischer Biosensorplattformen basierend auf photonischen Kristallen und Faser-Bragg-Gitter},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-422139},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {xviii, 149, A-23, B-2, C-8},
  year      = {2018},
  abstract  = {In dieser Arbeit steht die Entwicklung einer Sensorplattform f{\"u}r biochemische Anwendungen, welche auf einem optischen Detektionsprinzips beruht, im Vordergrund. W{\"a}hrend der Entwicklung wurden zwei komplement{\"a}re Konzeptideen behandelt, zum einen ein Sensor, der auf photonischen Kristallen und Wellenleiterstrukturen basiert und zum anderen einen faserbasierten Sensor, der chemisch modifizierte Faser-Bragg-Gitter enth{\"a}lt. Das optische Detektionsprinzip in beiden Sensorideen ist die resultierende Brechungsindex{\"a}nderung als messbare physikochemische Kenngr{\"o}ße. Das aus der Natur bekannte Ph{\"a}nomen der photonischen Kristalle, das u. a. bei Opalen und bei Schmetterlingen zu finden ist, wurde bereits 1887 von Lord Rayleigh beschrieben. Er beschrieb die optischen Eigenschaften von periodischen mehrschichtigen Filmen, welche als vereinfachtes Modell eines eindimensionalen photonischen Kristalls verstanden werden k{\"o}nnen. Die Periodizit{\"a}t der Brechungsindex{\"a}nderung resultiert in einem optischen Filter f{\"u}r Frequenzen in einem bestimmten spektralen Bereich, weshalb dann dort keine Lichtausbreitung mehr m{\"o}glich ist. Wird dieses System aber durch eine Defektstelle in der Brechungsindexperiodizit{\"a}t gest{\"o}rt, sodass daraus zwei perfekt periodische Systeme entstehen, ist die Lichtausbreitung f{\"u}r eine bestimmte Frequenz dennoch m{\"o}glich. In der Folge resultiert daraus ein schmalbandiges Signal im Transmissionsspektrum. Die erlaubte Frequenz ist dabei u. a. abh{\"a}ngig vom Brechungsindexunterschied des periodischen Systems, d.h. Ver{\"a}nderung des Brechungsindexes einer Schicht f{\"u}hrt zu einer spektralen Verschiebung der erlaubten Frequenz, dadurch kann dieses Sensorkonzept f{\"u}r biochemische Sensorik ausgenutzt werden [1]. Diese Entwicklung des auf photonischen Kristallen basierenden Sensors war eine Kooperation mit dem Industriepartner „Nanoplus GmbH". In der Doktorarbeit wurden Simulationen und praktischen Arbeiten zur Designentwicklung des Sensors und die Arbeiten an einem ersten Modellaufbau f{\"u}r die biochemischen Anwendungen durchgef{\"u}hrt. F{\"u}r den faserbasierten Sensor wurden Faser-Bragg-Gitter in den Faserkern hineingeschrieben. Hill et al. entdeckten 1978, dass solche Gitterstrukturen genau wie photonische Kristalle als optische Filter fungieren [2]. Die Gitter bestehen dabei aus {\"A}nderungen des Brechungsindexes im Faserkern. Im Laufe der n{\"a}chsten vierzig Jahren wurden verschiedene Einschreibetechniken und Gitterstrukturen entwickelt, weshalb die Eigenschaften der jeweiligen Gitterstrukturen variieren. Eine solche Gitterstruktur sind u. a. die Faser-Bragg-Gitter, deren Gitterperiode, d. h. die Abst{\"a}nde der Brechungsindexmodifikationen, sich im Nanometer- bis Mikrometerbereich befinden. Aufgrund der kleinen Gitterperiode wird eine r{\"u}ckw{\"a}rtsf{\"u}hrende Welle im Kern f{\"u}r eine bestimmte Frequenz bzw. Wellenl{\"a}nge, der Bragg-Wellenl{\"a}nge, erzeugt. Im Endeffekt resultiert daraus ein schmalbandiges Signal sowohl im Transmissionsspektrum, als auch im Reflexionsspektrum. Die Resonanzwellenl{\"a}nge ist dabei proportional zu der Gitterperiode und dem effektiven Brechungsindex, welcher vom Brechungsindex des Kerns und des kernumgebenen Materials abh{\"a}ngig ist. Letztlich eignet sich diese Technik f{\"u}r physikochemische Sensorik. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Gitter mit Hilfe einer relativen neuen Herstellungsmethode in die Fasern geschrieben [3]. Anschließend stand die Entwicklung eines Biosensors im Vordergrund, wobei zun{\"a}chst ein Protokoll zum {\"A}tzen der Faser mit Flusss{\"a}ure entwickelt worden ist, dass das System sensitiv zum umgebenen Brechungsindex macht. Am Ende wurde ein Modellaufbau realisiert, indem ein Modellsystem, hier die Detektion vom C-reaktiven Protein mittels spezifischen einzelstr{\"a}ngigen DNS-Aptameren, erfolgreich getestet und quantifiziert worden ist. 1 Mandal, S.; Erickson, D. Nanoscale Optofluidic Sensor Arrays. Opt. Express 2008, 16 (3), 1623-1631. 2 Hill, K. O.; Fujii, Y.; Johnson, D. C.; Kawasaki, B. S. Photosensitivity in Optical Fiber Waveguides: Application to Reflection Filter Fabrication. Appl. Phys. Lett. 1978, 32 (10), 647-649. 3 Mart{\´i}nez, A.; Dubov, M.; Khrushchev, I.; Bennion, I. Direct Writing of Fibre Bragg Gratings by Femtosecond Laser. Electron. Lett. 2004, 40 (19), 1170.},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Grunert2018,
  author    = {Grunert, Bianca},
  title     = {Entwicklung von Markierungsreagenzien f{\"u}r die bildgebende Diagnostik},
  doi       = {10.25932/publishup-42283},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-422830},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {155},
  year      = {2018},
  abstract  = {Die intrazellul{\"a}re Markierung mit geeigneten Reagenzien erm{\"o}glicht ihre bildgebende Darstellung in lebenden Organismen. Dieses Verfahren (auch „Zell-Tracking" genannt) wird in der Grundlagenforschung zur Entwicklung zellul{\"a}rer Therapien, f{\"u}r die Erforschung pathologischer Prozesse, wie der Metastasierung, sowie f{\"u}r Therapiekontrollen eingesetzt. Besondere Bedeutung haben in den letzten Jahren zellul{\"a}re Therapien mit Stammzellen erlangt, da sie großes Potential bei der Regeneration von Geweben bei Krankheiten wie Morbus Parkinson oder Typ-1-Diabetes versprechen. F{\"u}r die Entwicklung einer zellul{\"a}ren Therapie sind Informationen {\"u}ber den Verbleib der applizierten Zellen in vivo (Homing-Potential), {\"u}ber ihre Zellphysiologie sowie {\"u}ber die Entstehung m{\"o}glicher Entz{\"u}ndungen notwendig. Das Ziel der vorliegenden Arbeit war daher die Synthese von Markierungsreagenzien, die nicht nur eine effiziente Zellmarkierung erm{\"o}glichen, sondern einen synergistischen Effekt hinsichtlich des modalit{\"a}ts{\"u}bergreifenden Einsatzes in den bildgebenden Verfahren MRT und Laser-Ablation(LA)-ICP-MS erlauben. Die MRT-Bildgebung erm{\"o}glicht die nicht invasive Nachverfolgung markierter Zellen in vivo und die LA-ICP-MS die anschließende ex vivo Analytik zur Darstellung der Elementverteilung (Bioimaging) in einer Biopsieprobe oder in einem Gewebeschnitt. F{\"u}r diese Zwecke wurden zwei verschiedene Markierungsreagenzien mit dem kontrastgebenden Element Gadolinium synthetisiert. Gadolinium eignet sich aufgrund seines hohen magnetischen Moments hervorragend f{\"u}r die MRT-Bildgebung und da es in Biomolek{\"u}len nicht nat{\"u}rlich vorkommt, konnten die Reagenzien gleichermaßen f{\"u}r die Zellmarkierung und das Bioimaging mit der LA-ICP-MS untersucht werden. F{\"u}r die Synthese eines makromolekularen Reagenzes wurde das kommerziell verf{\"u}gbare Dendrimer G5-PAMAM {\"u}ber bifunktionelle Linker mit dem Chelator DOTA funktionalisiert, um anschließend Gadolinium zu komplexieren. Ein zweites, nanopartikul{\"a}res Reagenz wurde {\"u}ber eine Solvothermal-Synthese erhalten, bei der Ln:GdVO4-Nanokristalle mit einer funktionellen Polyacryls{\"a}ure(PAA)-H{\"u}lle dargestellt wurden. Die Dotierung der Ln:GdVO4-PAA Nanokristalle mit verschiedenen Lanthanoiden (Ln=Eu, Tb) zeigte ihre prinzipielle Multiplexf{\"a}higkeit in der LA-ICP-MS. Beide Markierungsreagenzien zeichneten sich durch gute Biovertr{\"a}glichkeiten und r1-Relaxivit{\"a}ten aus, was zudem ihr Potential f{\"u}r Anwendungen als pr{\"a}klinische „blood-pool" MRT-Kontrastmittel belegte. Die Untersuchung der Zellmarkierung erfolgte anhand einer Tumorzelllinie und einer Stammzelllinie, wobei beide Zellarten erfolgreich intrazellul{\"a}r mit beiden Reagenzien markiert wurden. Nach der Zellmarkierung veranschaulichte die in vitro MRT-Bildgebung von Zell-Phantomen eine deutlichere Kontrastverst{\"a}rkung der Zellen nach der Markierung mit den Nanokristallen im Vergleich zum kommerziellen Kontrastmittel Magnevist®. Die hohe Effizienz der Zellmarkierung mit den Nanokristallen und die damit verbundenen hohen Signalintensit{\"a}ten in einer einzelnen Zelle erlaubten beim Bioimaging mit der LA-ICP-MS, Messungen bis zu einer Aufl{\"o}sung von 4 µm Laser Spot Size. Nach der Zellmarkierung mit den DOTA(Gd3+)-funktionalisierten G5-PAMAM Dendrimeren waren hingegen Aufnahmen mit der LA-ICP-MS nur bis zu einer Aufl{\"o}sung von 12 µm Laser Spot Size m{\"o}glich. Insgesamt waren die Ln:GdVO4-PAA Nanokristalle mit gr{\"o}ßerer Ausbeute und kosteng{\"u}nstiger herstellbar als die DOTA(Gd3+)-funktionalisierten G5-PAMAM Dendrimere und zeigten zudem eine effizientere Zellmarkierung. Die Ln:GdVO4-PAA Nanokristalle erscheinen somit f{\"u}r das Zell-Tracking als besonders vielversprechend. Darauf aufbauend wurden die Nanokristalle zur Etablierung der Antik{\"o}rper-Konjugation ausgew{\"a}hlt, was sie f{\"u}r die molekulare in vivo Bildgebung sowie f{\"u}r die Immuno-Bildgebung von Gewebeschnitten oder Biopsie-Proben mit der LA-ICP-MS anwendbar macht.},
  language  = {de}
}
@phdthesis{Lama2018,
  author    = {Lama, Sandy M. G.},
  title     = {Functionalization of Porous Carbon Materials with Heteroatoms and Application as Supports in Industrial Heterogeneous Catalysis},
  url       = {http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:kobv:517-opus4-415797},
  school      = {Universit{\"a}t Potsdam},
  pages     = {124},
  year      = {2018},
  abstract  = {Due to a challenging population growth and environmental changes, a need for new routes to provide required chemicals for human necessities arises. An effective solution discussed in this thesis is industrial heterogeneous catalysis. The development of an advanced industrial heterogeneous catalyst is investigated herein by considering porous carbon nano-material as supports and modifying their surface chemistry structure with heteroatoms. Such modifications showed a significant influence on the performance of the catalyst and provided a deeper insight regarding the interaction between the surface structure of the catalyst and the surrounding phase. This thesis contributes to the few present studies about heteroatoms effect on the catalyst performance and emphasizes on the importance of understanding surface structure functionalization in a catalyst in different phases (liquid and gaseous) and for different reactions (hydrogenolysis, oxidation, and hydrogenation/ polymerization). Herein, the heteroatoms utilized for the modifications are hydrogen (H), oxygen (O), and nitrogen (N). The heteroatoms effect on the metal particle size, on the polarity of the support/ the catalyst, on the catalytic performance (activity, selectivity, and stability), and on the interaction with the surrounding phase has been explored. First hierarchical porous carbon nanomaterials functionalized with heteroatoms (N) is synthesized and applied as supports for nickel nanoparticles for hydrogenolysis process of kraft lignin in liquid phase. This reaction has been performed in batch and flow reactors for three different catalysts, two of comparable hierarchical porosity, yet one is modified with N and the other is not, and a third is a prepared catalyst from a commercial carbon support. The reaction production and analyses show that the catalysts with hierarchical porosity perform catalytically much better than in presence of a commercial carbon support with lower surface area. Moreover, the modification with N-heteroatoms enhanced the catalytic performance because the heteroatom modified porous carbon material with nickel nanoparticles catalyst (Ni-NDC) performed highest among the other catalysts. In the flow reactor, Ni-NDC selectively degraded the ether bonds (β-O-4) in kraft lignin with an activity of 2.2 x10^-4 mg lignin mg Ni-1 s-1 for 50 h at 350°C and 3.5 mL min-1 flow, providing ~99 \% conversion to shorter chained chemicals (mainly guaiacol derivatives). Then, the functionalization of carbon surface was further studied in selective oxidation of glucose to gluconic acid using < 1 wt. \% of gold (Au) deposited on the previously-mentioned synthesized carbon (C) supports with different functionalities (Au-CGlucose, Au-CGlucose-H, Au-CGlucose-O, Au-CGlucoseamine). Except for Au-CGlucose-O, the other catalysts achieved full glucose conversion within 40-120 min and 100\% selectivity towards gluconic acid with a maximum activity of 1.5 molGlucose molAu-1 s-1 in an aqueous phase at 45 °C and pH 9. Each heteroatom influenced the polarity of the carbon differently, affecting by that the deposition of Au on the support and thus the activity of the catalyst and its selectivity. The heteroatom effect was further investigated in a gas phase. The Fischer-Tropsch reaction was applied to convert synthetic gas (CO and H2) to short olefins and paraffins using surface-functionalized carbon nanotubes (CNTs) with heteroatoms as supports for ion (Fe) deposition in presence and absence of promoters (Na and S). The results showed the promoted Fe-CNT doped with nitrogen catalyst to be stable up to 180 h and selective to the formation of olefins (~ 47 \%) and paraffins (~6 \%) with a conversion of CO ~ 92 \% at a maximum activity of 94 *10^-5 mol CO g Fe-1 s-1. The more information given regarding this topic can open wide range of applications not only in catalysis, but in other approaches as well. In conclusion, incorporation of heteroatoms can be the next approach for an advanced industrial heterogeneous catalyst, but also for other applications (e.g. electrocatalysis, gas adsorption, or supercapacitors).},
  language  = {en}
}